[논문]용액공정 기반 금속산화물 반도체를 이용한 전기화학적 트랜지스터 소재 기술

홍기현

용액공정 기반 금속산화물 반도체를 이용한 전기화학적 트랜지스터 소재 기술 원문보기

홍기현 (충남대학교 신소재공학과)

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문제 정의

먼저 전해질 게이트 절연막이 포함된 전기화학적 트랜지스터의 구동 원리를 알아보고 기존 전계효과 소자와의 장/단점을 비교할 것이다. 다음으로 인쇄기술로 형성된 금속산화물(ZnO) 전기화학적 트랜지스터 소재/소자/공정 기술들을 소개하고 최근 에너지/디스플레이/전자 소재 분야에서 이슈가 되고 있는 하이브리드 페로브스카이트 소재 활용 기술을 소개하고자 한다. 마지막으로 전기화학 트랜지스터의 상용화 지연 요소(bottle-neck 기술) 및 기술적 이슈들에 관해서 논의 할 예정이다.
본고에서는 용액공정과 전해질 게이트 절연막을 이용한 전기화학적 ZnO 트랜지스터 구현에 관한 최근 연구 결과를 소개하고자 한다. 먼저 전해질 게이트 절연막이 포함된 전기화학적 트랜지스터의 구동 원리를 알아보고 기존 전계효과 소자와의 장/단점을 비교할 것이다.
본보에서는 전해질을 이용한 전기화학적 트랜지스터의 구동원리와 이를 이용한 산화물 반도체 트랜지스터 특성, 그리고 기술적 이슈들에 대해서 리뷰하였다. 전기화학적 트랜지스터는 기존 전계효과 트랜지스터 대비 낮은 구동전압과 높은 전하 이동도를 가지는 장점이 있다.

제안 방법

ZnO 코팅을 위해 ZnO 파우더를 암모니아수에 녹인 전구체 용액을 사용하였으며 정밀한 패턴 형성을 위해 에어로졸 젯 프린팅 공정을 사용하였다.
이온젤 잉크는 PSPMMA-PS 고분자 지지체와 [EMIM][TFSI] 이온성 액체를 blending 하여 제조하였고 프린팅 공정을 이용하여 약 150 μm의 두께로 형성하였다. 마지막으로 상부 게이트 전극을 전도성 고분자인 PEDOT:PSS를 이용하여 인쇄 공정으로 형성하였다.
본고에서는 용액공정과 전해질 게이트 절연막을 이용한 전기화학적 ZnO 트랜지스터 구현에 관한 최근 연구 결과를 소개하고자 한다. 먼저 전해질 게이트 절연막이 포함된 전기화학적 트랜지스터의 구동 원리를 알아보고 기존 전계효과 소자와의 장/단점을 비교할 것이다. 다음으로 인쇄기술로 형성된 금속산화물(ZnO) 전기화학적 트랜지스터 소재/소자/공정 기술들을 소개하고 최근 에너지/디스플레이/전자 소재 분야에서 이슈가 되고 있는 하이브리드 페로브스카이트 소재 활용 기술을 소개하고자 한다.
에어로졸 젯 공정으로 인쇄된 ZnO 패턴의 결정질 박막 형성을 위해 대기 중에서 열처리를 진행하였으며 열처리 온도는 폴리이미드의 변형 한계 온도인 250℃에서 1시간 동안 진행하였다. 그림 3(b)는 이렇게 형성된 ZnO 채널층의 원자힘현미경(atomic force microscopy; AFM) 사진으로 void 영역 없이 치밀한 조직의 smooth한 ZnO 표면이 형성되었음을 확인할 수 있다 (RMS: 15.
Au 전극은 일반적인 photolithography 공정을 이용하여 형성하였고 채널 길이와 간격은 W/L = 500/25 μm로 디자인 하였다. 이렇게 형성된 S-D 전극 표면에 트랜지스터의 채널층으로 사용할 ZnO를 코팅하였다. ZnO 코팅을 위해 ZnO 파우더를 암모니아수에 녹인 전구체 용액을 사용하였으며 정밀한 패턴 형성을 위해 에어로졸 젯 프린팅 공정을 사용하였다.
이온젤과 ZnO를 이용하여 고성능의 nchannel 트랜지스터 특성을 확보할 수 있었고 이를 활용하여 resistor-loaded 인버터를 제작하였다. 인버터는 ZnO 트랜지스터에 탄소계 저항체를 연결하여 제작하였으며 역시 인쇄 공정 기술을 이용하였다.
이온젤과 ZnO를 이용하여 고성능의 nchannel 트랜지스터 특성을 확보할 수 있었고 이를 활용하여 resistor-loaded 인버터를 제작하였다. 인버터는 ZnO 트랜지스터에 탄소계 저항체를 연결하여 제작하였으며 역시 인쇄 공정 기술을 이용하였다. 제작된 인버터는 작은 noise margin을 가지고 clear한 스위칭 특성을 나타내었으며 최대 gain값은 약 8 정도로 측정되었다.
페로브스카이트의 전해질적인 특성을 이용하여 전기화학적 트랜지스터를 제작하였고 transfer curve 특성을 그림 4d에 도시하였다. 앞선 이온젤 기반 소자와 마찬가지로 트랜지스터는 전형적인 n-channel 스위칭 소자의 특성을 보이고 있고 2 V 미만의 낮은 구동전압 특성을 나타내고 있는데 이는 제작한 트랜지스터에 V_G를 인가함에 따라 페로브스카이트 박막내의 이온들이 게이트/페로브스카이트 계면과 반도체/페로브스카이트 계면으로 이동을 하여 EDL을 형성하였음을 의미한다.

대상 데이터

Au 전극은 일반적인 photolithography 공정을 이용하여 형성하였고 채널 길이와 간격은 W/L = 500/25 μm로 디자인 하였다.
그림 3(a)는 이온젤 전해질을 게이트 절연막으로 사용한 ZnO 트랜지스터의 구조를 나타내고 있다 [23]. 기판 소재로는 유연하고 열적 안정성이 높은 폴리이미드(polyimide) 필름을 선택하였다. 소스와 드레인 전극으로는 전기전도도가 높고 안정성이 우수한 Au를 사용하였다.
기판으로는 Si/SiO₂를 사용하였고 S-D 전극은 photolithography로 형성한 Au전극을 사용하였으며 상부 게이트 전극은 PEDOT:PSS 필름을 라미네이션 하였다. ZnO와 페로브스카이트 층은 각각의 전구체를 스핀코팅하여 형성하였다.
기판 소재로는 유연하고 열적 안정성이 높은 폴리이미드(polyimide) 필름을 선택하였다. 소스와 드레인 전극으로는 전기전도도가 높고 안정성이 우수한 Au를 사용하였다. Au 전극은 일반적인 photolithography 공정을 이용하여 형성하였고 채널 길이와 간격은 W/L = 500/25 μm로 디자인 하였다.
이온젤 잉크는 PSPMMA-PS 고분자 지지체와 [EMIM][TFSI] 이온성 액체를 blending 하여 제조하였고 프린팅 공정을 이용하여 약 150 μm의 두께로 형성하였다.

성능/효과

8 μF/cm²의 높은 정전용량 값이 측정 되었다. 따라서 이온젤을 이용한 전기화학적 ZnO 트랜지스터 소자에 EDL이 형성되었으며 EDL의 거대 정전용량 특성으로 인해 소자의 구동전압이 2 V 수준으로 낮아졌음을 확인할 수 있었다. Linear 영역에서 측정한 전하 이동도는 1.
소자의 정전 용량을 측정하기 위해 displacement 전류를 측정 하였으며 VG의 sweep rate를 변화시키면서 측정한 결과 약 3.8 μF/cm2의 높은 정전용량 값이 측정 되었다.
제작된 인버터는 작은 noise margin을 가지고 clear한 스위칭 특성을 나타내었으며 최대 gain값은 약 8 정도로 측정되었다. 인버터의 dynamic response 도 평가하였는데 약 1 kHz의 V_in이 인가된 경우에도 비교적 선명한 response 출력 전압을 얻을 수 있었다.
Z´-Z˝으로 구성된 페로브스카이트의 Nyquist plot은 전형적인 전해질 특성에 해당하는 반원형태의 spectrum을 나타내고 있다. 전체 저항은 약 85 ohm으로 측정되었으며 측정에 사용한 페로브스카이트 박막의 두께와 길이를 고려하여 환산한 이온 전도도는 약 10^-8 S/cm 수준으로 이는 일반적인 고체 전해질의 전도도 값과 유사한 수준인 것으로 해석된다.
인버터는 ZnO 트랜지스터에 탄소계 저항체를 연결하여 제작하였으며 역시 인쇄 공정 기술을 이용하였다. 제작된 인버터는 작은 noise margin을 가지고 clear한 스위칭 특성을 나타내었으며 최대 gain값은 약 8 정도로 측정되었다. 인버터의 dynamic response 도 평가하였는데 약 1 kHz의 V_in이 인가된 경우에도 비교적 선명한 response 출력 전압을 얻을 수 있었다.
즉 기존 SiO2나 high-k 소재들이 높은 정전용량을 가지기 위해서 박막의 두께를 nm 수준까지 낮추는 노력이 필요한 데 비해 (C=ε0εrA/d, ε0: 진공의 유전율, εr: 게이트 절연막의 유전상수, A: 게이트 절연막의 면적, d: 게이트 절연막의 두께) 전해질을 사용할 경우 수십 μm에서 수백 μm의 두께로도 높은 정전용량의 유지가 가능하다.

후속연구

다음으로 인쇄기술로 형성된 금속산화물(ZnO) 전기화학적 트랜지스터 소재/소자/공정 기술들을 소개하고 최근 에너지/디스플레이/전자 소재 분야에서 이슈가 되고 있는 하이브리드 페로브스카이트 소재 활용 기술을 소개하고자 한다. 마지막으로 전기화학 트랜지스터의 상용화 지연 요소(bottle-neck 기술) 및 기술적 이슈들에 관해서 논의 할 예정이다.
따라서 상온에서 하이브리드 페로브스카이트는 빛, 열, 전기적 bias와 같은 외부 자극에 의해 쉽게 결함을 형성하고 형성된 결함이 박막 내 양이온과 음이온의 역할을 하여 소재는 전해질 특성을 나타내게 된다 [27]. 이와 같은 페로브스카이트 박막의 전해질적인 성질을 이용하여 전기화학적 트랜지스터의 게이트 절연막으로 적용한다면 저전압 구동이 가능한 ZnO 스위칭 소자를 구현할 수 있다.
이온젤 전해질의 경우 이번에 소개한 에어로졸 젯 프린팅, 스핀코팅 이외에도 잉크젯 프린팅, 나노 임프린팅, 전사 프린팅 등 다양한 방법으로 박막과 벌크를 형성할 수 있어 트랜지스터 공정의 자유도를 높이고 제조 비용을 낮출 수 있는 장점이 있다. 현재까지는 이와 같은 장점들에도 불구하고 전기화학적 트랜지스터의 상용화는 이루어지지 않고 있는데 향후 구동전압 범위의 확장, 화학적 안정성 개선, 누설전류 억제 등의 당면 문제점들의 해결을 통해 모바일, 플렉서블, IoT 전자기기 등으로의 기술적 확산이 가능할 것으로 예상된다.

핵심어

질문

논문에서 추출한 답변

ZnO precursor(전구체) 용액을 이용한 습식 공정 기술로 스핀코팅이나 딥코팅의 장점은?

이와 같은 문제점들을 해결하기 위해 ZnO precursor(전구체) 용액을 이용한 습식 공정 기술이 제안되었다. 대표적인 습식공정 기술인 스핀코팅이나 딥코팅의 경우 고가의 코팅 설비 없이 비교적 간편하게 대면적 ZnO 성막이 가능하며 그라비어(gravure), 잉크젯, 에어로졸젯 프린팅의 경우 마스킹이나 식각 공정 없이 직접적인 패턴형성이 가능하여 공정 단계를 줄일 수 있고 버려지는 소재의 양을 최소화할 수 있어 공정 효율성이 매우 높은 편이다[11,12]. 하지만 습식 공정으로 ZnO를 형성할 경우에는 박막의 결정성 확보를 위해 200℃ 이상의 열처리 공정이 별도로 필요하며 실제로 용액 공정으로 형성된 박막을 이용하여 트랜지스터를 제작한 결과 전하 이동도가 ~5 cm2/ V·s 수준으로 낮아지는 문제점이 보고되고 있다.

금속산화물이 갖고 있는 특성은?

여러 소재들 중에서 금속산화물은 높은 전하 이동도와 가시광선 영역에서의 광투과도, 우수한 화학적/기계적 안정성 특성으로 인해 투명 스위칭 소자, 고해상도 디스플레이용 백플레인(backplane), 유연 전자소자 등으로의 적용 가능성이 높은 유망 소재로 평가받고 있으며 대표적으로 ZnO, In2O3, SnO2 등의 소재들에 관한 활발한 연구가 진행 중에 있다 [5-7]. 특히 ZnO(산화아연)의 경우 직접 밴드갭을 가지는 투명 반도체 소재로 전하 이동도가 우수하고 (1~20 cm2/V·s), 300℃ 이하의 저온공정이 가능하여 박막 트랜지스터 및 complementary 회로, 압전 제너레이터 등으로 사용이 가능하다 [5,8,9].

실리콘 대체 소재로 연구되고 있는 물질에는 어떠한 것들이 있는가?

이를 위해 기존 실리콘 소재를 대체할 수 있는 차세대 반도체 소재 개발의 필요성이 대두되어 전세계적으로 관련 연구가 진행되고 있다. 대표적인 실리콘 대체 소재로 양자점, 고분자, 탄소나노튜브, 그래핀, 전이금속 디칼코게나이드 소재 및 금속 산화물 반도체 소재가 활발히 연구 진행 중에 있고 이들 개별 소재들이 가지는 고유특성을 활용하여 다양한 어플리케이션 창출이 가능할 것으로 예상된다 [1-4].

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