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문제 정의
- 그러나 여전히 용액공정 기반 산화물 반도체 형성법은 차세대 디스플레이뿐만 아니라 IoT분야의 새로운 저가 플랫폼으로 적용될 수 있는 기회를 찾고자 연구자들은 노력하고 있다. 이러한 전환점을 맞은 용액공정 기반의 산화물 반도체의 그 동안의 연구동향과 더불어 최신 기술까지 살펴보고자 한다.
제안 방법
- ZnO 전도대의 전자들은 offset을 갖는 In2O3 전도대로 이동하여 In2O3 계면층에 국부적인 전자층을 형성하여 높은 이동도와 bulk conduction에 영향을 주는 것으로 확인되었다. 이러한 결과는 높은 결정성을 갖는 In2O3층과 ZnO층 사이에서 결함이 적은 인터페이스의 형성에 기인한 band alignment, 밴드 오프셋에 의한 국부적 전자 구속층의 생성에 의한 소자 특성 변화를 반영하였다.
- 그림 1(b)에 나타낸 바와 같이 분해와 산화에 필요한 에너지를 낮출 수 있는 접근으로 200도 수준에서도 우수한 특성을 보일 수 있는 연구로서 기존에 알려진 프리커서만으로도 좋은 특성을 나타낼 수 있음이 확인되었다. 첨가제로서는 금속질화물에 연료로는 아세틸아세톤(acetylacetone) 또는 요소(urea) 등을 이용하여 적절한 산화반응을 촉진하는 방법으로 접근하였다. 일반적으로 첨가제를 넣지 않고 제작된 In2O3 트랜지스터의 경우 250도 열처리 조건에서 전계효과 이동도 0.
성능/효과
- 그림 4는 그림 3(b)와 동일 그룹에서 발표한 솔루션 기반 이종접합 트랜지스터에 대한 보고이다 [12]. 그림 4(a)에서와 같이 Arrhenius plot에서 단일 채널과 이종구조 채널은 온도 변화에 따라 큰 차이를 보였는데, 78~300 K 온도 변화에 따라 단일 채널은 traplimited conduction에 의해 이동도가 증가하는 일반적인 특성을 나타내었으나, 이종접합 구조에서는 온도에 따른 의존성이 나타나지 않았다. 이러한 특성은 percolation conduction에 보다 가까운 특성으로서 전자 이동 특성에 큰 차이가 있음을 나타내었다.
- 그림 3(b)는 Li이 도핑된 ZnO층과 In2O3 층을 spray법을 이용하여 채널층을 형성한 연구 결과이다 [11]. 200도의 낮은 열처리 조건에서도 이동도 10 cm2/Vs 이상의 값을 나타내었으며, 두층의 계면에서 상호간 화산 특성은 발견되지 않아 band 정렬에 있어서 뚜렷한 결과를 Li 도핑량에 따라 확인할 수 있었다. 그림 4는 그림 3(b)와 동일 그룹에서 발표한 솔루션 기반 이종접합 트랜지스터에 대한 보고이다 [12].
- 그림 4(b)는 이종접합 구조의 band alignment를 나타낸 모식도이다. ZnO 전도대의 전자들은 offset을 갖는 In2O3 전도대로 이동하여 In2O3 계면층에 국부적인 전자층을 형성하여 높은 이동도와 bulk conduction에 영향을 주는 것으로 확인되었다. 이러한 결과는 높은 결정성을 갖는 In2O3층과 ZnO층 사이에서 결함이 적은 인터페이스의 형성에 기인한 band alignment, 밴드 오프셋에 의한 국부적 전자 구속층의 생성에 의한 소자 특성 변화를 반영하였다.
- 불순물이 근본적으로 내제되어 있지 않은 물과 용매내 녹아든 프리커서가 기존 리간드와 분리되어 열처리 과정에 관여하지 않는 방법으로 헥사아쿠아메탈 이온([In(OH2)6]3+) 형성이 보고되었다 [4]. 기존 금속질화물 프리커서에 포함되어 있는 질산염(NO3-)이 합성된 프리커서에서 관여하지 않는 구조로 열 중량 분석에서 약 150도 수준에서 대부분 중량 변화가 끝나 유기용매를 이용한 프리커서의 분해 온도(230도 이상) 보다 낮은 온도 조건에서 산화물 박막 형성이 가능함이 확인되었다. 앞선 알콕사이드 또는 연소 법에 의한 결과와 비교하여도 175도의 매우 낮은 온도 조건에서도 이동도가 약 2cm2/Vs, 250도에서는 약 14 cm2/Vs를 나타내는 우수한 용액공정 기반의 In2O3 트랜지스터를 보고되었다.
- 그림 2(a)에서와 같이 산소 10 기압의 고압 열처리 조건에서 IZO 박막의 두께 감소를 통한 밀도 향상과 화학적 조성비 변화를 유도한 연구가 보고되었다 [7]. 낮은 온도에서 압력에 의한 산화물 박막의 특성 변화는 트랜지스터 소자 결과에서 뚜렷이 나타나는데, 전계효과 이동도가 고압 열처리 전후 0.15 에서 2.43 cm2/Vs 로 약 16배 가까이 특성이 향상되었다. 후처리 방법으로 마이크로웨이브를 이용한 산화물 반도체의 소결법 또한 제시되었는데, 그림2(b)와 같이, 동일한 온도에서 마이크로웨이브를 추가한 ZnO 박막에서 결정성이 뚜렷이 나타나는 것으로 확인되었으며, 이러한 특성을 바탕으로 140도의 낮은 온도와 짧은 소결시간(3분)을 통해 이동도 0.
- 84 cm2/Vs로 20배 가까운 소자의 전기적 특성 차이를 나타내었다. 또한, 열처리과정 중 박막 내에 잔존할 수 있는 불순물에 대한 효율적인 제어가 우수한 전기적 특성을 나타냄 또한 상기 방법을 통해 확인되었다.
- 72 cm2/Vs의 우수한 특성이 보고되었다 [8]. 특히, 매우 짧은 소결시간에서도 마이크로웨이브가 추가된 열처리가 효과적임을 확인하였으며, 또한 핫플레이트를 이용하여 320도에서 열처리한 소자의 특성과 140도에서 열처리한 소자가 유사한 성능을 나타내어 저온공정에 적합함을 나타내었다. 최근 또 다른 후처리 방법으로 자외선(deep ultraviolet, DUV) 조사와 수분흡착에 의한 산소공공을 제거하고 hydroxide를 형성함으로써 150도 공정온도에 우수한 비정질 IGZO 트랜지스터를 발표가 되었는데, 그림 2(c)에서와 같이 전계효과 이동도는 7 cm2/Vs 이상과 on/off ratio 109 이상을 나타내어 용액공정 기반의 산화물 반도체의 저온 공정에서도 우수한 특성을 나타낼 수 있음을 확인하였다 [9].
후속연구
- 화학적 접근법과 달리 기술에 대한 접근이 쉽기 때문에 새로운 합성 재료에 대한 특성 평가가 같이 진행될 경우 저온 공정을 통한 고성능 소자를 제작할 수 있을 것으로 생각된다. 그러나 새로운 공정기법의 경우 고가의 장비 도입이나 기존 공정 라인과의 연계성에 어려움이 있을 수 있기 때문에 상호 보완적인 관계에서 새로운 공정기법이 도입될 수 있는 연구 또한 진행되어야 할 것으로 생각된다.
- 화학적 접근법에 의한 다양한 연구 결과들이 현재까지도 보고가 되고 있으며, 앞서 살펴본 바와 같이 산화물 반도체 박막 형성에 요구되어 왔던 고온 열처리 조건을 낮추는 연구들이 진행되어 왔지만, 여전히 낮은 온도를 유지하며 우수한 전기적 특성을 확보하기에는 진공증착 방식과 비교하여, 이동도, 신뢰성, 균일도, 재료 선택에 문제점을 갖고 있다. 따라서 상기 문제점을 극복하기 위한 새로운 화학적 접근법 또는 공정 상 균일도를 향상시킬 수 있는 새로운 방들에 대한 연구 또한 함께 진행되어 보다 완성도 높은 소자로 발전할 수 있는 복합적 연구 수행이 필요할 것으로 보인다.
- 우수한 소자의 특성을 나타내는 것과는 달리 소자의 재현성과 균일성 측면에서는 여전히 극복해야할 과제들이 남아 있으며, 앞선 화학적 접근법과 후처리 기술과 함께 접목될 경우, 우수한 소자를 개발할 수 있는 여지 또한 아직 남아 있다. 앞으로 용액공정 기반의 소자들의 성능향상과 더불어 공정기법에도 보다 빠른 발전이 예상되며 현재까지 접근했던 방법 이외에도 다양한 연구가 지속될 것으로사료된다.
- 그러나 스위칭 소자로서 디스플레이 분야접목은 여전히 갈 길이 먼 현재에 새로운 응용분야를 찾고자 하는 노력들이 이뤄져 오고 있으며, 그 예로 바이오센서 및 광센서 플랫폼으로의 활용, 가스센서, 초저가용 IT기기 제어 소자 등에 활용하고자 하는 움직임은 매우 주목할 만 하다. 이러한 용액공정 기반 산화물 반도체 소자 연구가 가야할 길은 무궁무진할 것으로 예상되며, 앞으로의 10년에 용액공정 기술의 발전 또한 기대해 본다.
- 그동안 용액공정 기반 산화물 반도체 소자 개발에서는 저온 공정 기술 확보, 새로운 도펀트 또는 조합에 의한 신규물질을 바탕으로 하는 고이동도 또는 고 안정성, 잉크젯팅, 스프레이코팅, 바코딩과 같은 공정 방법적 접근, 후처리에 의한 저온 또는 고성능 구현이 중점적으로 진행되어 왔다면, 산화물 반도체 소자 구현에 있어서 구조적 변화에 의한 성능향상이 전통적인 진공방식 반도체 공정에서 접할 수 있는 분야를 담고 있어 매우 고무적인 것을 알 수 있다. 특히, 화합물반도체에서 주로 연구되어져 오고 있는 2DEG에 대한 고려는 향후 산화물반도체가 초격자형태로서 높은 전도도를 갖는 전극 구현을 더불어 초고속 소자 등의 연구로 확대될 수 있는 계기가 될 수 있을 것으로 사료된다.
- 화학적 접근법과 달리 기술에 대한 접근이 쉽기 때문에 새로운 합성 재료에 대한 특성 평가가 같이 진행될 경우 저온 공정을 통한 고성능 소자를 제작할 수 있을 것으로 생각된다. 그러나 새로운 공정기법의 경우 고가의 장비 도입이나 기존 공정 라인과의 연계성에 어려움이 있을 수 있기 때문에 상호 보완적인 관계에서 새로운 공정기법이 도입될 수 있는 연구 또한 진행되어야 할 것으로 생각된다.
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