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문제 정의
- 본 연구에서는, 다양한 비소농도와 존재형태를 지닌 토양을 대상으로 옥살산을 적용하였을 때 비소추출효율에 토양 속 비소의 화학적 특성이 미치는 영향을 밝히고자 하였다. 또한, 킬레이트제인 옥살산과 무기산들을 비소오염토양에 적용하여, 세척제에 따른 토양 속 비소추출효율과, 토양 속 비소농도 및 존재형태변화 변화를 확인하고자 하였다.
- 본 연구에서는 옥살산을 비소로 오염된 토양의 세척제로 적용하였을 때, 비소존재형태 및 비소농도와 같은 토양의 화학적 특성이 비소추출효율에 미치는 영향을 확인하기 위한 실험을 진행하였다. 옥살산은 황산, 인산, 그리고 염산과 같은 무기산에 비해 약 2배 이상의 비소추출효율을 나타냈다.
- 본 연구에서는, 다양한 비소농도와 존재형태를 지닌 토양을 대상으로 옥살산을 적용하였을 때 비소추출효율에 토양 속 비소의 화학적 특성이 미치는 영향을 밝히고자 하였다. 또한, 킬레이트제인 옥살산과 무기산들을 비소오염토양에 적용하여, 세척제에 따른 토양 속 비소추출효율과, 토양 속 비소농도 및 존재형태변화 변화를 확인하고자 하였다.
제안 방법
- 토양의 물리·화학적 특성을 평가하기 위해서 CEC, EC, pH분석이 토양환경분석법을 통해 이루어졌다. EC, pH분석은 EC meter(ISTEK, KOREA)와 pH meter(ISTEK, KOREA)를 통해 이루어졌으며 CEC값은 유도결합플라즈마발광분 광기(ICP-OES, 720-ES, Agilent technologies, USA)를 통해 분석되었다. 토양의 EC, pH, CEC, Al, Fe의 값은 Table 2에 정리하였다.
- 45 µm 실린지 필터를 통하여 고액분리 해주었다. 고액분리 후 유도결합플라즈마발광분광기를 통해 용액 속 비소를 분석하였다.
- (Phosphoric acid, JUNSEI, JAPAN)로 정제과정 없이 사용하였다. 옥살산과 무기산(염산, 인산, 황산)을 비교하기 위한 실험은 0.01 M에서 0.2 M의 다양한 세척제 농도가 사용되었으며 90분간 세척을 진행하였다. 또한 옥살산이 토양 속 비결정질 철과 강력한 킬레이트 결합을 통해 효과적인 것을 고려하여 불안정한 부분의 비소의 양이 총 비소의 77%로 가장 많은 토양 S2가 사용되었다(Table 1).
- 또한 옥살산이 토양 속 비결정질 철과 강력한 킬레이트 결합을 통해 효과적인 것을 고려하여 불안정한 부분의 비소의 양이 총 비소의 77%로 가장 많은 토양 S2가 사용되었다(Table 1). 옥살산을 토양에 적용하였을 때 적절한 반응시간을 확인하기 위해서 0.2 M의 옥살산을 10, 30, 60, 90, 120, 150, 180분의 반응시간동안 토양 S2에 적용하였다. 옥살산을 세척제로 사용할 때 토양 속 비소존재형태 및 비소농도에 따른 세척효율을 평가하기 위해서 0.
- 본 실험에 사용된 토양(S1~S10)은 비소로 주로 오염된 토양으로써 충남 서천 장항제련소 부지 주변에서 채취하였다. 토양 시료들은 채취하여 건조 후 균질성을 고려하여 체질하였고, 0.075 mm 이하의 크기만을 이용하였다. 토양 속 비소 존재형태는 Wenzel et al.
대상 데이터
- 본 실험에 사용된 토양(S1~S10)은 비소로 주로 오염된 토양으로써 충남 서천 장항제련소 부지 주변에서 채취하였다. 토양 시료들은 채취하여 건조 후 균질성을 고려하여 체질하였고, 0.
- 2 M의 옥살산을 10, 30, 60, 90, 120, 150, 180분의 반응시간동안 토양 S2에 적용하였다. 옥살산을 세척제로 사용할 때 토양 속 비소존재형태 및 비소농도에 따른 세척효율을 평가하기 위해서 0.2 M 옥살산이 10가지의 토양에 적용되었다. 모든 실험은 3 g의 토양흙과 9 mL의 세척제를 사용하여 1:3의 고액비의 조건에서 오버헤드 교반기(Overhead shaker, FINEPCR, KOREA)로 40 rpm에서 교반을 통해 이루어 졌다.
- 토양세척에 사용된 세척제는 H2C2O4·2H2O(Oxalic acid dehydrate, SAMCHUN, KOREA), HCl(Hydrochloric acid, OCI, KOREA), H2SO4(Sulfuric acid, SAMCHUN, KOREA), 그리고 H3PO4(Phosphoric acid, JUNSEI, JAPAN)로 정제과정 없이 사용하였다.
이론/모형
- 토양 속 비소 존재형태는 Wenzel et al.(2001)이 제안한 다단계연속추출법을 통해 분석하였다(Table 3). 10가지의 토양은 다양한 비소존재형태를 보였으며, 쉽게 용출될 수 있는 비소(F1+F2+F3)의 양은 47-78% 정도였고 안정한 비소(F3+F4)의 양은 22-53% 정도로 나타났다(Table 1).
- 10가지의 토양은 다양한 비소존재형태를 보였으며, 쉽게 용출될 수 있는 비소(F1+F2+F3)의 양은 47-78% 정도였고 안정한 비소(F3+F4)의 양은 22-53% 정도로 나타났다(Table 1). 총 비소, 철, 알루미늄의 함량을 파악하기 위하여 토양오염공정시험기준에 따라 추출하였으며, 추출액에서 원소들의 농도는 유도결합플라즈마발광분광기(ICP-OES, 720-ES, Agilent technologies, USA)를 통해 분석되었다. 토양 속 비소농도는 33.
- 토양의 물리·화학적 특성을 평가하기 위해서 CEC, EC, pH분석이 토양환경분석법을 통해 이루어졌다.
성능/효과
- 0.2 M의 옥살산을 비소오염토양에 적용하였을 때 반응 시간에 따라 비소추출효율이 증가하는 것으로 나타났다. 옥살산을 토양에 적용하였을 때 비소가 추출되어지는 반응은 빠르게 일어났으며 10분의 반응시간에 약 40%의 비소가 추출되었다.
- 옥살산은 황산, 인산, 그리고 염산과 같은 무기산에 비해 약 2배 이상의 비소추출효율을 나타냈다. 0.2 M의 옥살산을 적용한 후 약 75%의비결정질 철과 결합된 비소가 추출되는 것이 확인되었다. 이는 옥살산을 비소오염토양에 적용할 때 비결정질 철과 결합된 비소에 해당하는 부분을 강력한 킬레이트 결합을 통해 추출하는 기작이 주를 이루어 비롯된 결과라 판단된다.
- (2001)이 제안한 다단계연속추출법을 통해 분석하였다(Table 3). 10가지의 토양은 다양한 비소존재형태를 보였으며, 쉽게 용출될 수 있는 비소(F1+F2+F3)의 양은 47-78% 정도였고 안정한 비소(F3+F4)의 양은 22-53% 정도로 나타났다(Table 1). 총 비소, 철, 알루미늄의 함량을 파악하기 위하여 토양오염공정시험기준에 따라 추출하였으며, 추출액에서 원소들의 농도는 유도결합플라즈마발광분광기(ICP-OES, 720-ES, Agilent technologies, USA)를 통해 분석되었다.
- 무기산 중 인산과 황산을 토양에 적용하는 경우 용액 속의 인산염(Phosphate)와 황산염(Sulfate)이 음이온 형태의 비소와 경쟁이온으로 작용할 수 있다. 그 결과 인산과 황산을 적용하였을 때 염산의 경우보다 높은 비소추출 효율을 나타냈다. 토양 속 비결정질 철 산화물과 강력한 킬레이트 결합을 통해 철 산화물을 용해시키는 시작이 주를 이루는 옥살산의 경우 무기산에 비해 2배 이상 높은 비소추출효율을 나타냈으며 가장 효과적이었다(Fig.
- 비소추출 결과로 미루어 볼 때, 옥살산을 비소오염토양에 적용할 때 비소추출효율은 토양 속 비소의 비소존재형태에 크게 영향을 받으며 특히 비결정질 철 산화물과 결합한 비소의 양에 의해 비소추출효율은 결정되는 것으로 판단된다. 또한 옥살산을 통해 안정한 분율(F4+F5)에 해당하는 부분의 비소 추출은 거의 이루어지지 않는 것으로 나타났다. 이는 토양에 옥살산을 적용할 경우, pH를 낮추어 철을 용해하는 방법과, 철 산화물과 킬레이트 결합을 통해 철을 용해하는 방법, 그리고 철을 환원시켜 용해하는 방법 3가지를 통해 통해 토양 속 1~3단계에 해당하는 비소추출이 가능하여 비롯된 것이라 보여지며 특히 강력한 킬레이트 결합을 통해 3단계의 비소가 주로 추출되어 비롯된 결과라 판단된다.
- 2). 또한 옥살산의 농도가 증가함에 따라 더 많은 비결정질 철 산화물과 결합된 비소가 추출되었으며, 0.2M의 옥살산을 적용한 경우 약 75%의 비소가 추출되었다. 하지만 옥살산의 농도가 증가하더라도 결정질 철 산화물과 결합한 비소는 거의 추출되지 않았다.
- 2 M의 다양한 세척제 농도가 사용되었으며 90분간 세척을 진행하였다. 또한 옥살산이 토양 속 비결정질 철과 강력한 킬레이트 결합을 통해 효과적인 것을 고려하여 불안정한 부분의 비소의 양이 총 비소의 77%로 가장 많은 토양 S2가 사용되었다(Table 1). 옥살산을 토양에 적용하였을 때 적절한 반응시간을 확인하기 위해서 0.
- 230으로 매우 낮은 것으로 나타났다. 또한 토양 속 CEC와 비소추출효율 그리고 EC와 비소추출효율의 상관계수의 평균값 역시 각각 0.142, 0.002 로 매우 낮은 것으로 나타났다. 반면 토양 속 비소존재형태와 비소추출효율은 상관계수의 평균값이 0.
- 무기산과 옥살산을 적용한 후 토양 속 비소와 토양의 결합형태 변화를 관찰한 결과, 무기산을 사용한 경우 변화가 미비하나 옥살산의 경우 비결정질 철산화물과 결합한 비소 비율의 감소가 두드러졌다(Fig. 2). 또한 옥살산의 농도가 증가함에 따라 더 많은 비결정질 철 산화물과 결합된 비소가 추출되었으며, 0.
- 002 로 매우 낮은 것으로 나타났다. 반면 토양 속 비소존재형태와 비소추출효율은 상관계수의 평균값이 0.922로 높았고 매우 높은 상관관계를 보였다(Fig. 4). 토양 속 물리· 화학적 특성 특히 비소의 존재형태 중 비결정질 철과 결합한 비소를 포함한 불안정한 분율이 높을수록 옥살산을 통한 비소 추출효율이 높은 것으로 나타났다.
- 토양 속 물리· 화학적 특성 특히 비소의 존재형태 중 비결정질 철과 결합한 비소를 포함한 불안정한 분율이 높을수록 옥살산을 통한 비소 추출효율이 높은 것으로 나타났다. 비소추출 결과로 미루어 볼 때, 옥살산을 비소오염토양에 적용할 때 비소추출효율은 토양 속 비소의 비소존재형태에 크게 영향을 받으며 특히 비결정질 철 산화물과 결합한 비소의 양에 의해 비소추출효율은 결정되는 것으로 판단된다. 또한 옥살산을 통해 안정한 분율(F4+F5)에 해당하는 부분의 비소 추출은 거의 이루어지지 않는 것으로 나타났다.
- 옥살산을 토양에 적용하였을 때 비소가 추출되어지는 반응은 빠르게 일어났으며 10분의 반응시간에 약 40%의 비소가 추출되었다. 이후 90분의 반응시간까지 비소추출효율 꾸준히 증가하여 약 60%의 비소가 추출되는 것으로 나타났으며 90분 이후의 반응시간을 토양에 적용할 경우 반응시간이 증가하더라도 비소추출효율이 일정한 것으로 나타났다(Fig. 3). 따라서 토양 속에 옥살산을 적용하였을 때 최적의 비소추출효율을 나타내는 반응시간은 90분으로 판단된다.
- 이는 옥살산을 비소오염토양에 적용할 때 비결정질 철과 결합된 비소에 해당하는 부분을 강력한 킬레이트 결합을 통해 추출하는 기작이 주를 이루어 비롯된 결과라 판단된다. 추가적으로, 다양한 비소오염농도와 비소존재형태를 지닌 토양을 대상으로 옥살산을 적용한 결과, 비소 제거율은 토양 속 비결정질 철과 결합하고 있는 비소를 포함한 불안정한 비소분율의 합에 비례하였으며 상관계수의 값이 0.922로 높은 상관관계를 나타내는 것으로 확인되었다. 반면 토양 총 비소 농도와 비소제거율은 상관계수의 값이 0.
- 토양 속 물리· 화학적 특성 특히 비소의 존재형태 중 비결정질 철과 결합한 비소를 포함한 불안정한 분율이 높을수록 옥살산을 통한 비소 추출효율이 높은 것으로 나타났다.
- 그 결과 인산과 황산을 적용하였을 때 염산의 경우보다 높은 비소추출 효율을 나타냈다. 토양 속 비결정질 철 산화물과 강력한 킬레이트 결합을 통해 철 산화물을 용해시키는 시작이 주를 이루는 옥살산의 경우 무기산에 비해 2배 이상 높은 비소추출효율을 나타냈으며 가장 효과적이었다(Fig. 1).
- 하지만 옥살산의 농도가 증가하더라도 결정질 철 산화물과 결합한 비소는 거의 추출되지 않았다. 토양 속 비소 추출결과를 통해 볼 때 옥살산은 강력한 킬레이트 결합을 통해 비결정질 철과 결합하고 있는 비소 추출에는 효과적이지만 강력한 환원력이 요구되는 결정질 철과 결합하고 있는 비소 추출에는 효과적이지 않은 것으로 나타났다.
- 토양 중 비소존재형태와 추출효율과의 상관관계를 살펴보았을 때, 옥살산을 이용한 경우 비소의 존재형태와 추출효율간의 높은 상관성이 있었다(Fig. 4). 옥살산(0.
- 1). 토양에 H+를 다량 공급하여 강력한 산성조건을 형성하여 토양 속 철 산화물을 용해시키는 기작이 주를 이루는 무기산을 비소오염토양에 적용한 경우 토양 속 비소추출효율이 효과적이지 않는 것으로 나타났다. 하지만 무기산의 종류에 따라 비소추출효율에서는 차이를 보였으며, 황산과 인산을 토양에 적용한 경우 염산을 적용한 경우보다 높은 추출효율을 나타냈다.
- 토양에서 옥살산과 무기산을 이용하여 비소의 추출효율을 비교한 결과, 모두 세척제의 농도가 증가함에 따라 토양으로부터의 비소추출효율이 증가하였으며, 옥살산이 무기산에 비하여 비소의 추출효율이 높았다(Fig. 1) 세척제의 농도에 따라 비소의 추출효율(%)을 살펴보면, 염산의 경우 0%에서 1%로, 황산의 경우 0%에서 21%로, 인산의 경우 1%에서 18%로 증가하였고 옥살산의 경우 0%에서 57%로 증가하였다(Fig. 1). 토양에 H+를 다량 공급하여 강력한 산성조건을 형성하여 토양 속 철 산화물을 용해시키는 기작이 주를 이루는 무기산을 비소오염토양에 적용한 경우 토양 속 비소추출효율이 효과적이지 않는 것으로 나타났다.
- 토양에 H+를 다량 공급하여 강력한 산성조건을 형성하여 토양 속 철 산화물을 용해시키는 기작이 주를 이루는 무기산을 비소오염토양에 적용한 경우 토양 속 비소추출효율이 효과적이지 않는 것으로 나타났다. 하지만 무기산의 종류에 따라 비소추출효율에서는 차이를 보였으며, 황산과 인산을 토양에 적용한 경우 염산을 적용한 경우보다 높은 추출효율을 나타냈다. 무기산을 토양에 적용할 때, H+ 공급으로 인하여 토양의 표면이 양으로 하전되며, 추출된 비소 중 음이온형태로 존재하는 비소가 토양에 재 흡착 하는 현상이 발생할 수 있다.
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