[논문]페로브스카이트 태양전지용 홀 전도체 개발과 비납계 페로브스카이트 연구 동향

송명관

doi:10.31613/ceramist.2018.21.1.08

[국내논문] 페로브스카이트 태양전지용 홀 전도체 개발과 비납계 페로브스카이트 연구 동향
Recent Progress in Hole Transporting Materials for Perovskite and Pb-Free Perovskite Materials 원문보기

세라미스트 = Ceramist, v.21 no.1, 2018년, pp.98 - 111

송명관 (재료연구소)

Abstract ▼ AI-Helper

The lead-based perovskite (CH3NH3PbI3) material has a high molar coefficient, high crystallinity at low temperature, and long range of balanced electron-hole transport length. In addition, PCE of perovskite solar cells (PSCs) has been dramatically improved by over 22% by amending the electronic quality of perovskite and by using state-of-the-art hole transporting materials (HTMs) such as tetrakis(N,N-di-p-methoxyphenylamine)-9,9'-spirobifluorene (spiro-OMeTAD) due to enhanced charge transport toward the electrode via properly aligned energy levels with respect to the perovskite. Replacing the spiro-OMeTAD with new HTMs with the desired properties of appropriate energy levels, high hole mobility in its pristine form, low cost, and easy processable materials is necessary for attaining highly efficient and stable PSCs, which are anticipated to be truly compatible for practical application. Furthermore, Recently Pb-free perovskite materials much attention as an alternative light-harvesting active layer material instead of lead based perovskite in photovoltaic cells. In this work, we demonstrate a Pb-free perovskite material for the light harvesting and emitter as optoelectronic devices.

주제어

AI 본문요약
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문제 정의

1 %에 달하는 높은 광전변환 효율을 달성하였다. 본 글에서는 이러한 성능 향상에 핵심적인 역할을 해온 정공수송소재의 연구 동향 및 납을 대체하는 비납계 연구 동향을 살펴보았다. 페로브스카이트 태양전지의 짧은 연구 기간 동안 보고된 다양한 종류의 정공수송소재들을 유기물 단분자, 고분자, 무기물 등으로 나누어 소개하고 그 원리에 대해 설명하였다.
하지만 납(Pb) 기반의 페로브스카이트 태양전지는 친환경적이지 못하며 인체내에 중독성이 있으며, 특히 RoHS 항목에 포함되기 때문에 납을 대체하는 연구가 필요하다. 본 글에서는 페로브스카이트 태양전지의 성능 향상에 핵심적인 역할을 하는 정공수송소재와 납 기반이 아닌 비납계 소재 및 개발현황을 소개 하고자 한다.
본 글에서는 이러한 성능 향상에 핵심적인 역할을 해온 정공수송소재의 연구 동향 및 납을 대체하는 비납계 연구 동향을 살펴보았다. 페로브스카이트 태양전지의 짧은 연구 기간 동안 보고된 다양한 종류의 정공수송소재들을 유기물 단분자, 고분자, 무기물 등으로 나누어 소개하고 그 원리에 대해 설명하였다. 이러한 정공수송소재들의 사용과 더불어 공정, 계면제어, 페로브스카이트 개질에 대한 통합적인 연구가 지속적으로 이뤄진다면 저비용 고효율 안정성 페로브스카이트 태양전지의 상용화를 앞당길 수 있을 것으로 예상한다.

제안 방법

비스무스계열의 로브스카이트 태양전지는 2015년 웁살라대학교 요한슨 교수팀에 의해서 처음으로 보고 되어졌다. Cs3Bi2I9, MA3Bi2I9 그리고 MA3Bi2I9Clx 소재를 합성하였고, 전기적 광학적 특성들을 측정하였다. Cs3Bi2I9을 기반으로 하는 태양전지가 약 1.

성능/효과

¹¹이와 더불어 소자 구조개선, 페로브스카이트 박막의 균일도 제어, 고성능 전하 수송 층 개발 및 페로브스카이트 소재 자체의 광전기적 특성 향상 등에 대한 통합적인 연구를 통해 최근에는 20 % 이상의 고효율 페로브스카이트 태양전지가 발표되고 있다.¹²⁾ 이 페로브스카이트태양전지의 등장 및 발전은 기존 유기태양전지 및 염료감응형태양전지의 기술적 한계를 극복할 수 있는 새로운 패러다임을 제시하였다. 하지만 납(Pb) 기반의 페로브스카이트 태양전지는 친환경적이지 못하며 인체내에 중독성이 있으며, 특히 RoHS 항목에 포함되기 때문에 납을 대체하는 연구가 필요하다.
PST1 분자는 spiro 코어 파트에 존재하는 두 개의 thiophene링과 네 개의 산소 원자들이 거의 평면상(이면각: 7°)에 존재하여 꺽인 구조를 가지는 spiro-OMeTAD (이면 각: 89.94°)에 비해 강한 분자간 상호작용 (CH/p, p- p 상호작용)이 작용하여 정공수송에 보다 유리한 구조를 취하고 있음이 밝혀졌다.
하지만 Sn(II) 의 빠른 산화로 인한 태양전지 수명 및 재현성도 많이 떨어진다는 것을 보고 하였다. Sn 은 Pb 에 비해 낮은 이동도 및 전하 확산 길이도 짧기 때문에 대체적으로 Pb 기반의 태양전지보다 효율이 낮다는 것을 알게 되었다.⁴⁴⁾
1°)에 비해 개선된 대기 구동 안정성을 나타내었다. 그 결과 500 시간 대기에 노출되었을 때 CzPAFSBF이사용된 페로브스카이트 태양전지는 초기 효율의 71 %를 유지하는 우수한 안정성을 나타내었다.⁴⁰⁾ (c.
41 eV)를 가진다. 그 결과 도핑을 하지 않은 상태에서도 도핑된 spiro-OMeTAD 기반의 태양전지(15.3 %)보다 우수한 광전변환효율(17.3 %)을 나타내었다. 뿐만 아니라 수분을 흡수하는 도펀트를 사용하지 않고 또한 소재 자체가 가지는 소수성에 의해 습도 75 % 분위기 하에서도 1400시간 이상 소자가 안정하게 구동하는 우수성을 나타내었다.
그리고, 파이 콘쥬게이션 폴리머의 벤조다이사이오펜(BDT) 체인과 연결된 플로린(F) 의 개수에 따른 도너(D)-억셉터(A) 타입의 고분자를 개발하였으며, 첨가제를 넣지않고 페로브스카이트 태양전지에 적용한 결과 14.94 %를 달성하였다. 안정성도 30일 이후에도 대략 80% 이상을 유지하였다.
또한 플로린(F)이 도입된 벤조다이사이오펜(BDT) -벤조사이아다이아졸(BT) 기반이 도너-억셉트 타입의 친환경고분자를 개발하였고, 이것을 페로브스카이트 태양전지에 적용한 결과 광전효율이 17.28%를 달성하였으며 소자의 수명도 30일이 지나더라도 초기효율 대비 85% 이상을 유지하였다. 이는 개발된 되어진 정공수송물질이 기존의 물질보다 정공수송도가 약 100배 이상 빠르며, 소수성이 성질을 갖기 때문이다.
본 소재는 우수한 정공수송특성을 나타낼 뿐만 아니라 fluorene에 치환된 긴 알킬사슬에 의해 박막상에서 소수성(CzPAF-SBF 박막의 물 접촉각: 95.2°)을 갖게되어 대기 중 수분의 침투를 효과적으로 차단하는 특성을 가진다.
3 %)을 나타내었다. 뿐만 아니라 수분을 흡수하는 도펀트를 사용하지 않고 또한 소재 자체가 가지는 소수성에 의해 습도 75 % 분위기 하에서도 1400시간 이상 소자가 안정하게 구동하는 우수성을 나타내었다.³⁶⁾ 이밖에 고분자가 정공수송층으로 사용된 예로는, 유기 태양전지의 벌크 이종접합(bulk heterojunction) 광활성층에 사용되는 전자 공여성 공액고분자들(PTB7, PCDTBT, P3HT 등)이 있다.
태양전지의 효율을 비교하였다. 아나타제상의 TiO₂ 의 메소 포러스한 구조에서 대략 0.26 %의 효율을 보였다(전류밀도 0.83 mA/cm², 개방전압 0.56V, FF 48%). 하지만 MA₃Bi₂I₉필름을 제조하여 10 주이상 대기중에 보관하더라도 특성은 변하지 않고 안정하다는 것이 장점으로 보고 하였다.
유/무기 하이브리드형 페로브스카이트 태양전지는 우수한 광전기적 성질을 기반으로 3.8 %에서 시작하여 급속한 발전을 통해 현재 22.1 %에 달하는 높은 광전변환 효율을 달성하였다. 본 글에서는 이러한 성능 향상에 핵심적인 역할을 해온 정공수송소재의 연구 동향 및 납을 대체하는 비납계 연구 동향을 살펴보았다.
이러한 성질에 의해 spiro-OMeTAD (물 접촉각: 65.1°)에 비해 개선된 대기 구동 안정성을 나타내었다.
26cm²V^-1s^-1)는 sprio-OMeTAD보다 약 1000배 높은 수준이다. 이러한 우수한 전기적 특성 덕분에 DOR3T-TBDT가 페로브스카이트 태양전지의 정공수송층으로 사용되었을 때 도펀트 사용 없이도 도핑된 spiro-OMeTAD가사용된 태양전지(14.0 %)보다 우수한 광전변환효율(14.9 %)을 나타내었다. 분자간 강한 상호작용을 보이는 D-A형 단분자 소재들은 도펀트 없이도 우수한 전기적인 특성을 가지기 때문에 도핑 없이도 고효율 태양전지 구현을 가능하게 하였으며, 이러한 접근법은 궁극적으로 고효율 페로브스카이트 태양전지의 제작단가를 획기적으로 낮춰줄 수 있을 것으로 기대할 수 있다.
나아가 PST1의 HOMO 준위는 spiro-OMeTAD와 비교하였을 때 페로브스카이트의 VB 준위와 보다 효과적인 에너지 매칭을 이룬다. 이러한 효과들로 인하여, 도핑이 되지 않은 상태에서도 PST1은 도핑된 spiro-OMeTAD보다 우수한 정공수송 성능을 나타내었다. 뿐만 아니라 도핑 유무에 따라 태양전지의 효율값이 크게 변하는(도핑 전: 9.
페로브스카이트 소재의 광전기 특성이 점차적으로 밝혀지면서 소자 구조가 다양화 되기 시작했다. 즉, CH₃NH₃PbI₃ 페로브스카이트 소재는 양극성 전하 수송특성(ambipolar transport)을 가질 뿐만 아니라 전하 확산 거리가 ~100nm 수준에 달하기 때문에 전통적으로 사용해 오던 TiO₂ 전자수송층에 나노구조 형태의 흡착층을 사용하지 않아도 전자가 충분히 수송될 수 있다는 것이 밝혀졌다. 이에 따라 메조포러스 형이 아닌 평면(planar) 접합구조의 전하 수송층으로도 고효율이 확보되어 단순한 공정을 통해 경제적으로 유리한 페로브스카이트 태양전지 개발이 가능하게 되었다(Fig.

후속연구

9 %)을 나타내었다. 분자간 강한 상호작용을 보이는 D-A형 단분자 소재들은 도펀트 없이도 우수한 전기적인 특성을 가지기 때문에 도핑 없이도 고효율 태양전지 구현을 가능하게 하였으며, 이러한 접근법은 궁극적으로 고효율 페로브스카이트 태양전지의 제작단가를 획기적으로 낮춰줄 수 있을 것으로 기대할 수 있다.²⁸⁾
또한 Sn, Bi, Sb 친환경 소재를 사용하여 태양전지를 제작하고 있지만, 효율이 상당히 떨어지는 편이다. 이러한 소재의 원천적인 특성들을 먼저 파악한후 다양한 접근방법으로 고효율의 친환경 페로브스카이트 태양전지를 제작할 수 있을 것이다. 향후 친환경 페로브스카이트 태양전지발전기술들에 대한 투자 가치가 충분하기에 여러 전문가들의 연구개발로 충분히 실용화가 가능할것으로 기대해본다.
페로브스카이트 태양전지의 짧은 연구 기간 동안 보고된 다양한 종류의 정공수송소재들을 유기물 단분자, 고분자, 무기물 등으로 나누어 소개하고 그 원리에 대해 설명하였다. 이러한 정공수송소재들의 사용과 더불어 공정, 계면제어, 페로브스카이트 개질에 대한 통합적인 연구가 지속적으로 이뤄진다면 저비용 고효율 안정성 페로브스카이트 태양전지의 상용화를 앞당길 수 있을 것으로 예상한다. 또한 Sn, Bi, Sb 친환경 소재를 사용하여 태양전지를 제작하고 있지만, 효율이 상당히 떨어지는 편이다.
이러한 소재의 원천적인 특성들을 먼저 파악한후 다양한 접근방법으로 고효율의 친환경 페로브스카이트 태양전지를 제작할 수 있을 것이다. 향후 친환경 페로브스카이트 태양전지발전기술들에 대한 투자 가치가 충분하기에 여러 전문가들의 연구개발로 충분히 실용화가 가능할것으로 기대해본다.

질의응답

핵심어	질문	논문에서 추출한 답변
	태양전지의 장점은?	이러한 움직임에 대응하여 신재생에너지 기술개발 및 보급, 확대에 대한 연구 투자가 집중적으로 이뤄지고 있다. 현재까지 개발된 다양한 신재생에너지 기술들 중에서도 태양의 빛에너지를 전기에너지로 변환시키는 태양전지는 해당분야의 핵심기술로 친환경성, 반영구적인 사용 가능성, 무소음 등의 장점으로 인해 연구 및 산업적으로 큰 각광을 받고 있다. 우수한 광전기적인 특성을 가지는 유/무기 하이브리형 페로브스카이트(organic/inorganic hybrid-type perovskite) 소재는 차세대 태양전지의 광 흡수층으로서 최근 많은 관심을 끌고 있다.
	초기 염료감응 태양전지 구조에 페로브스카이트의 한계점은?	8 %의 광전변환효율을 나타내는 페로브스카이트 태양전지를 최초로 보고하였다.10) 하지만 이러한 초기 페로브스카이트 태양전지는 염료감응 태양전지 구조를 따라 액체 전해질을 이온 전달층으로 사용하였기 때문에 페로브스카이트 결정이 녹아나는 문제점으로 인하여 소자의 효율 향상에 한계를 나타내었고 구동 안정성 역시 매우 취약하였다. 이러한 소자의 안정성과 열화현상을 해결하기 위해 성균관대학교 박남규 교수 연구팀은 스위스 로잔 연방공대(EPFL) M.
	페로브스카이트의 유래는?	페로브스카이트라는 명칭은 1839년 러시아의 우랄 산맥에서 발견된 calcium titanium oxide (CaTiO3)광물의페로브스카이트 결정구조를 밝힌 광물학자 L. A.Perovski (1792 ~ 1856)의 이름에서 유래되었다.2) 초기페로브스카이트 소재들에 대한 연구는 대부분 ABO3형태의 산화물을 중심으로 초전도 현상 및 강유전특성에 대해 초점이 맞춰져 왔다.

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표제어: PCR

동의어: Packet Collision Rate

용어 설명 출처 목록 (6)

용어 설명: PCR은 세균 특이성이 있는 primer를 이용하여 적은 수의 세균이 있을지라도 쉽게 검출할 수 있는 유용한 방법이며, 이를 이용하여 구강 내 치면세균막이나 타액에서 직접 세균을 검출할 수 있게 되었다[8].

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