백령도 및 서울 대기오염집중측정소 에어로졸 질량 분석기 자료를 이용한 대기 중 에어로졸 화학적 특성 연구 Chemical Characteristics of PM1 using Aerosol Mass Spectrometer at Baengnyeong Island and Seoul Metropolitan Area원문보기
To improve understanding of the sources and chemical properties of particulate pollutants on the Korean Peninsula, An Aerodyne High Resolution Time of Flight Aerosol Mass Spectrometer (HR-ToF-AMS) measured non-refractory fine particle ($NR-PM_1$) from 2013 to 2015 at Baengnyeong Island an...
To improve understanding of the sources and chemical properties of particulate pollutants on the Korean Peninsula, An Aerodyne High Resolution Time of Flight Aerosol Mass Spectrometer (HR-ToF-AMS) measured non-refractory fine particle ($NR-PM_1$) from 2013 to 2015 at Baengnyeong Island and Seoul metropolitan area (SMA), Korea. The chemical composition of $NR-PM_1$ in Baengnyeong island was dominated by organics and sulfate in the range of 36~38% for 3 years, and the organics were the dominant species in the range of 44~55% of $NR-PM_1$ in Seoul metropolitan area. The sulfate was found to be more than 85% of the anthropogenic origin in the both areas of Baengnyeong and SMA. Ratio of gas to particle partition of sulfate and nitrate were observed in both areas as more than 0.6 and 0.8, respectively, representing potential for formation of additional particulate sulfate and nitrate. The high-resolution spectra of organic aerosol (OA) were separated by three factors which were Primary OA(POA), Semi-Volatility Oxygenated Organic Aerosol (SV-OOA), and Low-Volatility OOA(LV-OOA) using positive matrix factorization (PMF) analysis. The fraction of oxygenated OA (SOA, ${\fallingdotseq}OOA$=SV-OOA+LV-OOA) was bigger than the fraction of POA in $NR-PM_1$. The POA fraction of OA in Seoul is higher than it of Baengnyeong Island, because Seoul has a relatively large number of primary pollutants, such as gasoline or diesel vehicle, factories, energy facilities. Potential source contribution function (PSCF) analysis revealed that transport from eastern China, an industrial area with high emissions, was associated with high particulate sulfate and organic concentrations at the Baengnyeong and SMA sites. PSCF also presents that the ship emissions on the Yellow Sea was associated with high particulate sulfate concentrations at the measurement sites.
To improve understanding of the sources and chemical properties of particulate pollutants on the Korean Peninsula, An Aerodyne High Resolution Time of Flight Aerosol Mass Spectrometer (HR-ToF-AMS) measured non-refractory fine particle ($NR-PM_1$) from 2013 to 2015 at Baengnyeong Island and Seoul metropolitan area (SMA), Korea. The chemical composition of $NR-PM_1$ in Baengnyeong island was dominated by organics and sulfate in the range of 36~38% for 3 years, and the organics were the dominant species in the range of 44~55% of $NR-PM_1$ in Seoul metropolitan area. The sulfate was found to be more than 85% of the anthropogenic origin in the both areas of Baengnyeong and SMA. Ratio of gas to particle partition of sulfate and nitrate were observed in both areas as more than 0.6 and 0.8, respectively, representing potential for formation of additional particulate sulfate and nitrate. The high-resolution spectra of organic aerosol (OA) were separated by three factors which were Primary OA(POA), Semi-Volatility Oxygenated Organic Aerosol (SV-OOA), and Low-Volatility OOA(LV-OOA) using positive matrix factorization (PMF) analysis. The fraction of oxygenated OA (SOA, ${\fallingdotseq}OOA$=SV-OOA+LV-OOA) was bigger than the fraction of POA in $NR-PM_1$. The POA fraction of OA in Seoul is higher than it of Baengnyeong Island, because Seoul has a relatively large number of primary pollutants, such as gasoline or diesel vehicle, factories, energy facilities. Potential source contribution function (PSCF) analysis revealed that transport from eastern China, an industrial area with high emissions, was associated with high particulate sulfate and organic concentrations at the Baengnyeong and SMA sites. PSCF also presents that the ship emissions on the Yellow Sea was associated with high particulate sulfate concentrations at the measurement sites.
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문제 정의
본 연구에서는 배경지역인 백령도와 도심지역인 서울에서 2013년부터 2015년 기간 동안 HR-ToF-AMS로 측정된 NR-PM1 자료를 바탕으로 각 지역별 다양한 분석을 진행하였다. 국내 대기 중 PM1의 농도 저감을 위해서는 우리나라 서해안 일대와 국내로 유입되는 중국 발 장거리 이동 오염원 모두 관찰 및 관리 감독이 필요함을 제시한다.
제안 방법
2013년부터 2015년 동안 백령도와 서울에서 측정된 NR-PM1 자료를 분석하여 백령도와 서울의 대기 중 NR-PM1의 화학적 질량 농도 및 조성과 특징을 분석하였다.
2013년부터 2015년 동안 백령도와 서울의 sulfate를 자연적, 인위적, 해염 기원인 세 종류로 분리하여 각 발생원이 sulfate에 기여하는 정도를 분석하였다(그림 4). 백령도와 서울 모두 인위적 기원이 약 85% 이상 차지하였으며, 해염기원의 경우 약 3% 미만으로 관측되었다.
2013년부터 2015년까지 3년간 백령도대기오염집중측정소와 서울 불광동에 위치한 수도권대기오염집중측정소에서 HR-ToF-AMS 로 측정된 NR-PM1의 1시간 자료를 활용하여 두 권역 NR-PM1의 특성을 파악하였다. 3년간 백령도의 NR-PM1은 월평균 5.
2014년 백령도와 서울의 NR-PM1 중 OA를 PMF 분석을 통하여 Primary OA (POA)와 Secondary OA(SOA≒OOA)로 구분하였다. 2014년 백령도의 OA는PMF 분석을 통하여 세 개의 요소인 POA, Semi-Volatility Oxygenated OA (SV-OOA), Low-Volatility OOA(LV-OOA)로 분류하였다(그림 6).
중 OA를 PMF 분석을 통하여 Primary OA (POA)와 Secondary OA(SOA≒OOA)로 구분하였다. 2014년 백령도의 OA는PMF 분석을 통하여 세 개의 요소인 POA, Semi-Volatility Oxygenated OA (SV-OOA), Low-Volatility OOA(LV-OOA)로 분류하였다(그림 6). POA는 발생원에서 직접적으로 배출된 OA를 의미하며, 직접 배출된 만큼 대기 중 노출시간이 SOA 성분보다 짧기 때문에 산화되지 않은 것이 특징이다(Canagaratna et al.
2014년 서울 OA의 계절별 PMF 분석을 수행하여 POA, SV-OOA, LV-OOA로 구분하였다(그림 8). 서울의 사계절의 POA는 23% (여름, 6~7월)~32% (봄, 3~5월) 수준으로 관측되었고, 연평균 약 28% 수준으로 백령도의 연평균 POA보다 약 13% 높게 관측되었는데, 이는 서울이 백령도보다 자체적으로 배출되는 OA의 양이 많기 때문이다(Choi et al.
HR-ToF-AMS로 분석된 NR-PM1 중 sulfate를 발생원에 따라 인위적, 자연적, 해염 기원으로 분류하였다. 본 논문의 계산된 자연적 sulfate는 해양의 플랑크톤에서 배출된 dimethyl sulfide (DMS)에 기원하는 sulfate를 의미한다.
의 화학적 성분을 분석하였다. HR-ToF-AMS에 대한 자세한 설명은 많은 논문에서 서술되었으며(Park et al., 2017; Choi et al., 2016a, b; Lee et al., 2015; Canagaratna et al., 2007; DeCarlo et al., 2006; Drewnick et al., 2006; Jimenez et al., 2003; Jayne et al., 2000), 본 연구에서는 2013년부터 2015년 동안 NR-PM1 크기의 미세입자를 5분 간격으로 V-mode를 사용하여 측정하였다.
HR-ToF-AMS의 자료 처리는 Igor (WaveMetrics Inc., USA) 기반으로 제작된 SeQUential Igor data RetRiEvaL (Squirrel)을 사용하여 Unit Mass Resolution (UMR) 자료를 생산하였으며, 생산된 UMR 자료를 Peak Integration by Key Analysis (PIKA)를 사용하여 고해상도(High Resolution; HR) 자료를 취득하였다. 정확한 자료의 생산을 위하여 UMR 자료를 처리하는 과정 중에 ‘m/z calibration’을 수행하여 HR-ToF-AMS 챔버 내에서 온도와 압력에 따라 달라질 수 있는 이온비행시간을 교정하였으며, 정확한 농도산출을 위해 Baseline 점검을 통하여 데이터의 정확한 계산범위를 선정하여 UMR 자료를 생산하였다.
그로 인해 SVOOA와 LV-OOA보다 OM : OC와 O :C 비가 상대적으로 낮다. POA는 일반적으로 화석연료의 연소에 의해발생된 Hydrocarbon-like OA (HOA)와 취사활동에서 발생되는 Cooking OA(COA), 생체소각에 의해 발생되는 Biomass Burning OA(BBOA) 등으로 분류할 수 있지만, 본 논문에서는 POA를 세분화하지 않았다. POA의 주요 구성 성분은 CnH2n-1, CnH2n +1로 C2H3+ (m/z 27), C3H5+ (m/z 41), C3H7+ (m/z 43), C4H7+ (m/z 55),C4H9+ (m/z 57), C5H9+ (m/z 69), C5H11+ (m/z 71) 등이 관측되었다(Sun et al.
56°E)의 500 m 고도를 기준점으로 하여, 분석일 기준 -3일(-72시간) 동안 1시간 간격으로 계산하였다. 계산된 바람 역궤적 분석자료를 바탕으로 Potential Source Contribution Function (PSCF) 모델 분석을 수행하여 백령도와 서울의 NR-PM1 중 Organic Aerosol (OA), nitrate, sulfate 의 기여가 가능한 지역을 분석하였다. PSCF 모델은 수용점의 화학적 분석자료(e.
바람의 역궤적분석은 공간해상도 1°×1° 크기의 Global Data Assimilation System 1 (GDAS1) 기상자료를 사용하여 백령도(37.96°N, 124.63°E)와 서울(37.36°N, 126.56°E)의 500 m 고도를 기준점으로 하여, 분석일 기준 -3일(-72시간) 동안 1시간 간격으로 계산하였다.
백령도를 기준으로 한 바람 역궤적 분석 자료를 바탕으로 한반도 인근을 여섯구역으로 나누는 군집분석을 수행하였다. 군집분석은 72시간 동안 동일한 구역을 지나는 비율이 50% 이상 경우를 기준으로, Ⅰ.
백령도와 서울 NR-PM1의 지역적 기여 정도를 파악하기 위하여 NOAA HYSPLIT을 이용하여 생산된 2015년 백령도와 2013년 서울의 바람 역궤적 자료를 바탕으로 하여 PSCF 분석을 통해 백령도 내 NR-PM1의 농도에 기여할 수 있는 국외 지역을 파악하였고, 서울 내 NR-PM1의 농도에 영향을 주는 국내 기여지역을 파악하였다. 2013년 1년간 서울의 NR-PM1 중 OA, sulfate, nitrate의 PSCF의 결과와 국내 점오염원(VOCs, SOx, NOx)을 그림 9에 나타냈다.
백령도와 서울에 위치한 대기오염집중측정소의 High Resolution Time of Flight Aerosol Mass Spectrometer(HR-ToF-AMS)를 활용하여 NR-PM1의 화학적 성분을 분석하였다. HR-ToF-AMS에 대한 자세한 설명은 많은 논문에서 서술되었으며(Park et al.
본 연구는 2013년부터 2015년까지 High Resolution Time of Flight Aerosol Mass Spectrometer (HR-ToFAMS, Aerodyne research Inc., USA)를 활용하여 배경 지역인 백령도와 도심지역인 서울 내 NR-PM1의 화학적 특성을 분석하고 두 권역의 NR-PM1에 대한 외부 유입 여부 및 기여되는 정도를 평가하였다.
본 연구에서는 물질별(OA, sulfate, nitrate) 농도의 상위 75% 이상인 관측 농도를 기준으로 하여 바람이 0.5°×0.5° 크기로 구분된 격자로 지나는 빈도를 계산하였다.
126)를 보고하였다. 선행연구를 통해 보고된 MSA/sulfate 평균 비에 역수를 취하여 산출된 7.93 값을 MSA 농도에 곱하여 해양기원의 자연적 sulfate의 양을 산출하였다(식 2).
정확한 자료의 생산을 위하여 UMR 자료를 처리하는 과정 중에 ‘m/z calibration’을 수행하여 HR-ToF-AMS 챔버 내에서 온도와 압력에 따라 달라질 수 있는 이온비행시간을 교정하였으며, 정확한 농도산출을 위해 Baseline 점검을 통하여 데이터의 정확한 계산범위를 선정하여 UMR 자료를 생산하였다. 이렇게 생산된 UMR 자료를 PIKA의 입력자료로 사용하여 정확한 HR 자료를 산출하기 위해, 분석된 스펙트럼을 정확하게 계산하기 위한 최적의 피크 모양과 폭을 재산정하고, 이렇게 만들어진 피크를 적용하여 최종적인 HR 자료를 생산하였다. 생산된 HR 자료를 NR-PM1의 질량 농도로 정확하게 계산하기 위해서는 여러 인자들을 고려해야 된다.
이를 위해 Ionization Efficiency (IE) calibration을 통해 각 기간별로 측정된 IE 값을 적용하고, 변동될 수 있는 장비의 상태를 보정하기 위하여 ‘air beam correction’을 수행하였다.
잠재적 2차 무기성 미세입자의 생성도는 값이 1에 가까울수록 가스상 전구물질의 양이 풍족하여 잠재적으로 2차 무기성 미세입자가 생성될 여지가 크고, 값이 0에 가까울수록 위와 반대로 가스상 전구물질이 부족하여 2차 무기성 미세입자가 생성될 수 없음을 의미한다. 일반적으로 sulfur dioxide 또는 nitrogen dioxide의 농도를 사용하여 sulfate와 nitrate의 잠재적 생산도를 계산하지만(Lee, 2007), 본 논문에서는 자료의 한계로 인하여 nitrate의 경우 nitrogen dioxide의 측정값을 가지고 잠재적 2차 무기성 미세입자의 생성도 파악을 시도하였다.
정확한 자료의 생산을 위하여 UMR 자료를 처리하는 과정 중에 ‘m/z calibration’을 수행하여 HR-ToF-AMS 챔버 내에서 온도와 압력에 따라 달라질 수 있는 이온비행시간을 교정하였으며, 정확한 농도산출을 위해 Baseline 점검을 통하여 데이터의 정확한 계산범위를 선정하여 UMR 자료를 생산하였다.
대상 데이터
국내 배경지역인 백령도 소재의 백령도대기오염집중측정소(37.96°N, 124.63°E)와, 서울특별시 불광동에 위치한 수도권대기오염집중측정소(37.61°N, 126.933°E)에서 2013년부터 2015년 동안 HR-ToF-AMS로 측정된 자료를 활용하여 두 권역의 NR-PM1의 특성을 파악하였다(그림 1).
국립환경과학원의 “권역별 배출원-기상-지형을 고려한 대기질 특성 심층 분석 연구”에서 제공된 자료를 사용하였으며, 추가적인 자료 분석은 한국연구재단의 지원으로 수행하였습니다(NRF-2017K2A9A2A06016241).
이를 위해 Ionization Efficiency (IE) calibration을 통해 각 기간별로 측정된 IE 값을 적용하고, 변동될 수 있는 장비의 상태를 보정하기 위하여 ‘air beam correction’을 수행하였다. 화학성분별 이온화효율(Relative IE; RIE)은 선행연구에 의해 산출된 값(organics=1.4, sulfate=1.2, nitrate=1.1, ammonium=4)을 사용하였다(Alfarra et al., 2004). 입자의 성분이나 pH에 따라 입자를 기화시키는 역할인 vaporizer (600°C)의 표면에서 입자의 튕김 현상이 발생되어 포집 효율이 일정하지 않다(Matthew et al.
이론/모형
2013년부터 2015년까지 백령도와 서울의 NR-PM1 중 OA의 산화도를 improved-Ambient method를 사용하여 분석하였다(Canagaratna et al., 2015). OA의 산화도 분석은 Organic Mass-to-Organic Carbon (OM : OC), Oxygen to Carbon (O : C), Hydrogen-to-Carbon (H : C)의 비를 가지고 OA의 발생원 및 생성 경로, 산화 정도, 화학적 특성을 유추할 수 있어서 많은 연구들에서 활용되었다(Canagaratna et al.
대기오염물질 배출원과 오염물질의 이동경로를 파악하기 위해 미국해양대기관리처(National Oceanic and Atmospheric Administration; NOAA)의 HYbrid Single Particle Lagrangian Integrated Trajectory (HYSPLIT) 모델을 사용하였다(Stein et al., 2015). 바람의 역궤적분석은 공간해상도 1°×1° 크기의 Global Data Assimilation System 1 (GDAS1) 기상자료를 사용하여 백령도(37.
, 2005). 입자의 성분에 따라 다른 포집 효율(Collection Efficiency, CE)을 보정하기 위해 CompositionDependent Collection Efficiency (CDCE) 보정방법을 실시간자료에 각각 적용하여 보정하였으며(Middlebrook et al., 2012), 2013년부터 2015년까지 3년간 백령도와 서울의 평균 포집 효율은 각각 0.54와 0.51으로 계산되었다.
성능/효과
8 μg/m3로 관측되었다. NR-PM1의 화학적 조성비는 백령도의 경우 OA와 sulfate가 36~38% 수준으로 분포하였고, 서울의 화학적 조성비율은 OA (44~55%), sulfate(25~35%), nitrate (17~26%) 순으로 분포하였다. 백령도는 장거리 이동물질의 영향과 백령도 내에서 화석연료 연소 시 발생되는 sulfate가 지배적이며, 서울은 도심에서 운행되는 차량으로부터 배출된 다량의 NOx가 광화학반응을 통해 자체적으로 생성된 nitrate가 지배적 분포를 나타냈다.
2014년 백령도의 POA, SV-OOA, LV-OOA별 연평균 분율은 15%, 28%, 57%로 산출되었다(그림 6). OOA (SV-OOA +LV-OOA)의 비율이 85% 수준으로 높게 관측되었으며, 특히 LV-OOA가 지배적이었는데, 이는 백령도 자체적으로 발생된 POA보다 외부에서 유입되는 동안 산화된 OA의 영향이 큰 것으로 판단된다. 그림 7에 2014년 백령도 OA의 일변화패턴을 나타냈다.
중 sulfate를 자연적, 인위적, 해염 기원으로 분리 분석한 결과 백령도와 서울 모두 인위적 기원이 85% 이상으로 관측되었고, 나머지 부분은 자연적 기원이 차지하였다. Sulfate와 nitrate의 잠재적 2차 무기성 미세입자의 생성도는 각각 0.62~0.81 (sulfate, 백령도), 0.77~0.90 (sulfate, 서울), 0.51~0.90 (nitrate, 백령도), 0.95~0.98 (nitrate, 서울)로 산출되었으며, 가스상 전구물질의 양이 풍족하여 잠재적으로 2차 무기성 미세입자가 추가 생성될 여지가 크므로 NR-PM1 농도 감소를 위해서는 가스상 전구물질의 배출 저감과 관리 방안이 필요하다.
백령도의 OA가 서울의 OA에 비하여 더 산화되었는데, 백령도의 경우, 자체적인 배출원이 서울에 비해 적기 때문에 외부에서 산화되며 유입되는 OA의 영향이 크고, 서울의 경우 자체적으로 생성되는 OA 양이 상대적으로 높기 때문에 OA 산화도가 낮은 것이다. 또한 PMF 결과, 백령도 지역의 OA 중 OOA(SV-OOA+LV-OOA)의 비율이 85% 수준으로 관측되어 백령도 지역의 OA는 대부분 산화되었고, 서울의 경우 OOA (SV-OOA+LV-OOA) 비율이 약 75%, POA는 23% 수준으로 자체적으로 배출된 오염원이 백령도보다 우세하다는 것을 의미한다.
2013년과 2014년의 경우 가을철(9~11월)에 상대적으로 낮은 농도가 관측되었다. 백령도 NR-PM1의 화학적 조성비는 3년 모두 OA와 sulfate가 36~38%로 가장 지배적으로 분포하였으며, 온도가 높은 여름철보다 겨울철에 nitrate의 조성비가 상승하였다. 이는 열적으로 불안정한 nitrate가 온도가 높은 여름철에 쉽게 휘발되기 때문이라고 판단된다(Wang et al.
2013년부터 2015년 동안 백령도와 서울의 sulfate를 자연적, 인위적, 해염 기원인 세 종류로 분리하여 각 발생원이 sulfate에 기여하는 정도를 분석하였다(그림 4). 백령도와 서울 모두 인위적 기원이 약 85% 이상 차지하였으며, 해염기원의 경우 약 3% 미만으로 관측되었다. 해염기원의 경우 입자의 크기가 조대영역(d>1μm)에 해당하는데(Simpson et al.
백령도와 서울의 무기성 NR-PM1 중 sulfate를 자연적, 인위적, 해염 기원으로 분리 분석한 결과 백령도와 서울 모두 인위적 기원이 85% 이상으로 관측되었고, 나머지 부분은 자연적 기원이 차지하였다. Sulfate와 nitrate의 잠재적 2차 무기성 미세입자의 생성도는 각각 0.
서울지역에 많은 영향을 주는 주요 국내 지역은 많은 석유산업단지 및 화력발전소가 집중된 서해안 일대에서 기여하고, 백령도의 경우 중국 산둥성 지역(공장지대-화석연료, 주거지역-난방연료)에서 기인한 NR-PM1(OA, sulfate, nitrate)이 편서풍에 의한 장거리 이동을 통해 유입됨을 확인하였다. 지리적으로 백령도와 가장 인접한 중국 산둥성 지역에서 배출된 대기오염물이 백령도까지의 유입거리가 짧고, 잦은 편서풍으로 인해 다른 지역보다 백령도에 많은 영향을 미친 것으로 판단된다.
전체적인 NR-PM1의 화학성분의 농도는 IV 구역에서 유입될 때 가장 높은 것으로 나타났다(그림 11). 이는 중국 산둥성 지역에 위치한 공장지대에서 사용하는 화석연료와, 주거지역에서 사용되는 난방 연료에 의한 것으로 판단된다(Guo et al.
그림 7에 2014년 백령도 OA의 일변화패턴을 나타냈다. 직접 배출에 의해 발생되는 POA는 사람들이 활동을 시작하는 오전 8시부터 증가하였으며, 낮시간의 지속적인 광화학반응에 의한 산화를 통해 POA의 농도가 감소하며 LV-OOA가 증가하는 것을 관측할 수 있었다. 이는 Lee et al.
후속연구
국내 대기 중 PM1의 농도 저감을 위해서는 우리나라 서해안 일대와 국내로 유입되는 중국 발 장거리 이동 오염원 모두 관찰 및 관리 감독이 필요함을 제시한다. 그리고 본 논문의 다양한 분석결과는 국내 PM1 관리를 위한 정책자료 및 연구자료로 활용될 수 있다.
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