초록 ▼

Ⅳ. 연구 결과

1. 수용모델 응용을 위한 국내 측정망 자료의 전처리방법 정립

가. 국내 측정망 생산자료에 최적화된 측정자료의 불확도 산정방법 정립

측정망 데이터의 전처리 이전에 요약 도표를 그려보고 간단한 검정을 해보는 것은 원소들 간의 관계가 어떻게 변하는지를 알아보는 데 도움이 된다. 통계적인 검정을 하기 위한 응용프로그램들은 Statistica, Matlab, R, SPSS 등 소프트웨어를 사용할 수 있다. 일반적으로 대기 오염도 자료는 정규분포보다 로그-정규분포를 따르 는 경우가 많으며

Ⅳ. 연구 결과

1. 수용모델 응용을 위한 국내 측정망 자료의 전처리방법 정립

가. 국내 측정망 생산자료에 최적화된 측정자료의 불확도 산정방법 정립

측정망 데이터의 전처리 이전에 요약 도표를 그려보고 간단한 검정을 해보는 것은 원소들 간의 관계가 어떻게 변하는지를 알아보는 데 도움이 된다. 통계적인 검정을 하기 위한 응용프로그램들은 Statistica, Matlab, R, SPSS 등 소프트웨어를 사용할 수 있다. 일반적으로 대기 오염도 자료는 정규분포보다 로그-정규분포를 따르 는 경우가 많으며. 자료의 통계적인 분포를 아는 것은 통계 검정의 결과를 평가하는데 유용하다. 변수들을 시간의 흐름에 따라 일정한 간격마다 기록한 것을 시계열데이터라고 하며, 이러한 시계열 데이터에 바탕을 둔 분석방법을 시계열 분석이라한다. 시계열분석은 데이터 내의 규칙적인 패턴을 확인하는 것을 도와준다.

1시간 측정데이터의 경우에는, Pattern test를 활용하여 데이터를 시계열로 분석하고, 계절이나 요일, 그리고 시간 등의 패턴을 따르지 않는 데이터를 검토한다. Gap test로 시간데이터의 빈도분포에서 비정상적인 극 값을 검출하거나, Maximum hour test를 통해 각 측정항목의 최대 관측 구간을 설정하고, 이를 초과하는 관측치를 검토해 볼 수 있다. 또한 Adjacent hour test를 활용하여 현재 관측 농도 값에 대한 전/후 관측 농도 값의 차이를 비교하여 허용범위를 초과하는 데이터 값을 검토 하거나 Spike test를 통해 연속관측 농도 데이터(최소 3개 points)들의 중앙값 변화율을 검토하여 급격한 변화가 관측될시 해당 데이터를 이상치로 검출 할수 있다. 마지막으로 Consecutive 4-hr test는 연속한 4개의 시간 points 관측치들의 평균을 비교하여 급격한 변화가 관측되는 시점을 이상치로 검출 할 수 있다.

나. 대기오염 측정망 측정 자료의 결측치와 이상치 처리방법에 대한 가이드라인 제공

1시간 단위로 측정되는 실시간 측정자료 데이터를 전처리하기 위한 기본 가이드라인은 다음과 같다.

- PM_2.5 총 질량농도가 결측치이거나 0인 샘플 삭제
- 모든 화학종이 결측치인 샘플 삭제
- 신뢰도가 낮은 화학종 삭제
- 검출한계치보다 낮은 값과 결측치 샘플이 총 획득시료의 90% 이상인 화학종 삭제
- PM_2.5의 측정된 중량농도와 PM_2.5 성분의 합의 차이가 ±50%를 넘는 샘플 삭제
- 이상치 검출 기간 삭제
- 중복 측정된 성분 중 1가지 선택하여 사용: 예, Ion chromatograph로 분석된 sulfate vs. XRF/ICP-MS 로 분석된 sulfur 중 한 가지 물질 선택
- 이온균형이 mean ± 2-sigma를 벗어나는 샘플 삭제
- Siganal to Noise(S/N ratio) < 0.2 이하인 bad species 삭제, 0.2 < S/N ratio < 2 인 weak species의 불확도 높임
- 필터베이스 측정데이터와 비교하여 실시간 측정 화학 성분 데이터 검증

PM_2.5 질량농도는 있으나 그 외 모든 화학종이 결측치인 측정일의 데이터를 삭제하고, 측정한 데이터 중 신뢰도가 낮은(unreliable) 화학종을 삭제하고, 검출한계치보다 낮은 값과 결측치 샘플이 총 획득한 시료의 90% 이상인 화학종 전체를 삭제한다.
PM_2.5의 측정된 중량농도와 PM_2.5 성분의 합의 차이가 ±50%를 넘는 샘플을 삭제하는 데, PM_2.5 성분의 합은 측정된 화학성분 전체의 합을 의미하고, 그 값이 측정된 PM_2.5 mass 값의 50%를 설명하지 못하면 삭제한다.
또한, 기기점검으로 인하여 화학성분 분석치의 이상치가 주기적으로 관측되는 데이터가 발생 할 수 있다. 이러한 이상치는 모델링 결과의 불확도를 증가시킴으로 삭제하여 사용한다. 이상치가 검출되는 측정기간을 삭제하는데, 이 경우는 대부분 기기점검을 위한 경우에 해당된다.
Sulfate나 sulfur 또는 K⁺와 K 등 이온과 중금속 성분으로 중복되는 성분들은 PM_2.5 총 질량농도를 중복계산 할 수 있으므로 한 가지 물질만을 선택하여 사용한다. 하지만, K의 경우, biomass burning 오염원의 중요한 오염원지표는 K⁺ 이므로 XRF-K 농도 값에서 IC-K⁺ 농도 값을 뺀 Kinsoluble을 고려할 필요가 있다.
최종적으로 실시간 측정데이터의 화학종은 24시간 필터 베이스 측정치의 화학종과 비교하고, 상관성이 일관적이고 좋은 화학종을 선택한다.

2. 수용모델 결과의 신뢰도 제고

가. 기여도 산정을 위한 수용방법론 및 시험적 응용결과 제시

수도권집중측정소에서 실시간 관측된 PM_2.5와 화학종 성분을 이용하여 오염원 기여도를 정량 하고자 하였다. 확보된 자료는 2013년 1월 1일 00시부터 2015년 12월 31일 23시까지 3년간 시간자료이다. 본 연구에서는 EPA PMF모델을 사용하였다. 1시간 단위로 측정한 3년간 자료가 방대하여 3년치 모든 자료를 단일자료로 이용하여 모델링을 수행하지 못하였다. 본 연구에서는 2013년 자료를 base case로 하여 수용모델을 실시하였고, 이 후, 2014년과 2015년 자료에 대하여 각각 수용모델을 적용하여 오염원 기여도를 산정하였다.

2013년 PMF 모델링을 위하여 검토한 화학종은 PM_2.5 질량 농도, OC, EC, SO₄^2-, NO₃^-, Cl^-, Na⁺, NH₄⁺, K⁺, Mg²⁺, Ca²⁺, Si, S, K, Ca, Ti, V, Cr, Mn, Fe, Ni, Cu, Zn, As, Se, Br, Cd, Pb 등 28종이다. PM_2.5 질량 농도는 'total variable'로 설정하여 PMF 모델링 수행 과정의 입력 자료의 하나의 변수로 이용하였고, 모델링 후 산정되는 각각의 오염원 기여도의 단위(μg/㎥)를 갖게 하였다. 수용모델 자료 전처리과정에서 언급하였듯이, IC로 분석된 Mg²⁺와 Ca²⁺은 자료의 신뢰성이 낮아 모델에서 제외(bad species)하였고, 자료의 중복계산 문제로 인하여 S와 K 또한 제외(bad species)하였다. Ba은 signal to noise ratio가 0.2 미만인 EPA PMF 모델 프로그램 상의 bad species로 분류되어 추가로 삭제하였고, Cd은 signal to noise ratio가 0.2 이상 2.0 미만으로 EPA PMF 모델 프로그램 상의 weak species로 분류하여 불확도를 증가시켰다. 최종으로 PMF 모델링에 고려된 화학종은 PM_2.5, OC, EC, SO₄^2-, NO₃^-, Cl^-, Na⁺, NH₄⁺, K⁺, Si, Ca, Ti, V, Cr, Mn, Fe, Ni, Cu, Zn, As, Se, Br, Cd, Pb 등 24종이다.

2014년부터 2015년 데이터로 PMF 모델링을 하기 위하여 최종적으로 PMF 모델링에 고려된 화학종은 2013년 자료와 같이, PM_2.5, OC, EC, SO₄^2-, NO₃^-, Cl^-, Na⁺, NH₄⁺, K⁺, Mg²⁺, Ca²⁺, Si, S, K, Ca, Ti, V, Cr, Mn, Fe, Ni, Cu, Zn, As, Se, Br, Cd, Pb 등 28종이다. 2014년과 2015년 각각의 PM_2.5 질량 농도 또한 'total variable'로 설정하여 - xi - PMF 모델링 수행 과정의 입력 자료의 하나의 변수로 이용하였고, 모델링 후 산정되는 각각의 오염원 기여도의 단위(μg/㎥)를 갖게 하였다. IC로 분석된 Mg²⁺와 Ca²⁺은 자료의 신뢰성이 낮아 모델에서 제외(bad species)하였고, 자료의 중복계산 문제로 인하여 S와 K 또한 제외(bad species)하였다. Ba는 signal to noise ratio가 0.2 미만인 bad species로 분류되어 추가로 삭제하였다. 2013년 데이터와는 달리, 2014년과 2015년 자료에서는 모델링 수행과정에서 Si와 Cd이 PMF 모델링 오염원 프로파일의 안정적 산정을 방해하는 화학종으로 추정되어 제외하였고, Ti, V, Cr, Ni, Cu, Se은 S/N 값이 'strong' 화학종 영역에 들었으나 각 오염원 프로파일의 명확한 분리를 방해하는 물질로 추정되어 weak species로 분류하여 불확도를 증가시켰다. 2014년도와 2015년도 자료에서 최종으로 확정하여 사용한 화학종은 PM_2.5, OC, EC, SO₄^2-, NO₃^-, Cl-, Na⁺, NH₄⁺, K⁺, Ca, Ti, V, Cr, Mn, Fe, Ni, Cu, Zn, As, Se, Br, Cd, Pb 등 23종이다.

PMF 모델을 이용하여 수도권집중측정소에서 2013년 1월 1일 00시부터 2013년 12월 31일 23시까지 측정된 PM_2.5 시간별 데이터를 바탕으로 총 10개의 오염원을 산출하였다.
10개 오염원은 secondary sulfate, secondary nitrate, mobile 1, mobile 2, biomass burning, roadway emission, industry, oil combustion, soil, 그리고 aged sea salt 등이었다.

2014년 1월 1일 00시부터 2014년 12월 31일 23시까지 측정된 PM_2.5 시간별 데이터의 PMF 모델링은 총 9개의 오염원을 추정하였다. 이에 반하여 2015년 1월 1일 00시부터 2015년 12월 31일 23시까지 측정된 PM_2.5 시간별 데이터의 PMF 모델링은 총 8개의 오염원을 산출하였다. 2015년 데이터의 경우, 기기의 정확도와 정밀도 점검을 위하여 상반기에 다수의 데이터가 생성되지 못하였다. 이에 2013년과 2014년 모델링 결과보다 는 적은 수의 오염원이 추정되었다. 2014년의 9개 오염원은 secondary sulfate, secondary nitrate, mobile, biomass burning, roadway emission, industry, soil, aged sea salt, 그리고 unknown 이고, 2015년의 8개 오염원은 secondary sulfate, secondary nitrate, mobile, biomass burning, roadway emission, soil, aged sea salt, 그리고 unknown 이다. 2015년 자료에서는 2014년 자료에서 관측된 industry 오염원이 추출되지 않았다. 또한, 2013년 자료에서는 자동차 오염원이 mobile 1과 mobile 2로 분리되었으나, 2014년과 2015년 자료에서는 mobile로 하나의 자동차 오염원이 산출되었다.

수도권 데이터와는 달리 백령도 자료에서는 2013년 자료를 기본모델로 하여 PMF 모델링을 수행하였고, 각 오염원을 산출한 후, 2013년부터 2015년 데이터를 모두 취합하여 모델링을 수행하고 민감도 분석을 추가로 실시하였다.

PMF 모델을 이용하여 백령도집중측정소에서 측정된 2013년 1월 1일 00시부터 2013년 12월 31일 23시까지 측정된 PM_2.5 시간별 데이터를 바탕으로 총 8개의 오염원을 산출하였다. 8개 오염원은 secondary nitrate, sea salt, mobile, oil combustion, secondary sulfate, soil, biomass burning, 그리고 industry⁺combustion related 오염원 등이었다.

2013년부터 2015년까지 PMF 모델링을 위하여 최종적으로 확정된 화학종은 PM_2.5, OC, EC, SO₄^2-, NO₃^-, Cl^-, Na⁺, NH₄⁺, K⁺, Mg²⁺, Ca²⁺, Si, S, K, Ca, Ti, V, Cr, Mn, Fe, Ni, Cu, Zn, As, Se, Br, Cd, Pb 등 28종이다. PM_2.5 질량 농도는 ‘total variable'로 설정하여 PMF 모델링 수행 과정의 입력 자료의 하나의 변수로 이용하였고, 모델링 후 산정되는 각각의 오염원 기여도의 단위(μg/㎥)를 갖게 하였다. 수용모델 자료 전처리과 정에서 언급하였듯이, IC로 분석된 Mg²⁺와 Ca²⁺은 자료의 신뢰성이 낮아 모델에서 제외(bad species)하였고, 자료의 중복계산 문제로 인하여 S와 K 또한 제외(bad species)하였다. 백령도 자료의 Si와 Cr은 추가로 제외하였다. Ba은 EPA PMF 모델링 프로그램상의 signal to noise ratio가 0.2 미만인 bad species로 분류되어 추가로 삭제하였고, Cd은 signal to noise ratio가 0.2 이상 2.0 미만인 weak species로 분류하여 불확도를 증가시켰다. Ti, V, Se은 모델링 수행과정에서 residuals 분산이 크게 나타나 weak species로 분류하여 불확도를 증가시켰다. 2013년부터 2015년까지 3년치 자료의 PMF
모델링에서 최종적으로 고려된 화학종은 PM_2.5, OC, EC, SO₄^2-, NO₃^-, Cl^-, Na⁺, NH₄⁺, K⁺, Ca, Ti, V, Mn, Fe, Ni, Cu, Zn, As, Se, Br, Cd, Pb 등 22종이다.

PMF 모델을 이용하여 백령도 집중측정소에서 측정된 2013년 1월 1일 00시부터 2015년 12월 31일 23시까지 측정된 PM_2.5 시간별 데이터를 바탕으로 총 9개의 오염원을 산출하였다. 9개 오염원은 secondary nitrate, fresh sea salt, soil, oil combustion, secondary sulfate, non-ferrous smelter, combustion related, open biomass burning, 그리고 coal combustion 오염원 등이었다.

2013년 자료만 이용하여 추정된 오염원과 비교하여, 3년 치 자료에서는 industry 오염원이 비철금속 제련(non-ferrous smelter)로 바뀌었으며, OC와 EC가 높은 자동차 오염 원이 K⁺의 영향으로 인하여 combustion related 오염원으로 수정되었다. 또한, biomass burning 오염원의 경우, 생물성 연소 오염원의 중요한 마커성분인 K⁺와 더불어 Mn, Zn, Pb 등의 산업공정 및 산업연소에서 발생하는 마커성분들이 섞여서 도출되어 open biomass burning의 오염원으로 수정되었다. 3년 자료에서는 As와 Pb의 농도가 높은 coal combustion 오염원이 추가로 추출되었다.

중부권 PMF 모델링을 위하여 최종적으로 확정된 화학종은 PM_2.5, OC, EC, SO₄^2-, NO₃^-, Cl^-, Na⁺, NH₄⁺, K⁺, Mg²⁺, Ca²⁺, Si, S, K, Ca, Ti, V, Cr, Mn, Fe, Ni, Cu, Zn, As, Se, Br, Cd, Sb, Ba, Pb 등 30종이다. PM_2.5 질량 농도는 'total variable'로 설정하여 PMF 모델링 수행 과정의 입력자료의 하나의 변수로 이용하였고, 모델링 후 산정되는 각각의 오염원 기여도의 단위(μg/㎥)를 갖게 하였다. 타 지역의 수용모델 자료 전처리과 정에서 언급하였듯이, IC로 분석된 Mg²⁺와 Ca²⁺은 자료의 신뢰성이 낮아 모델에서 제외(bad species)하였고, 자료의 중복계산 문제로 인하여 S와 K⁺ 또한 제외(bad species)하였다. 중부권 자료의 경우 Si와 Cu, Ba, Cd은 모델링 수행 과정에서 이탈되는 물질로 선별되어 최종 모델링 수행에서 제외 되었다. 또한, Sb는 PMF 모델링 상의 signal to noise ratio가 0.2 미만인 bad species로 분류되어 추가로 삭제하였다. Ti, V는 signal to noise ratio가 0.2 이상 2.0 미만인 weak species로 분류하여 불확도를 증가시켰다.

2013년 중부권에서 수용모델로 산출한 PM_2.5의 오염원은 secondary sulfate, secondary nitrate, mobile, oil combustion, biomass burning, roadway emission, soil, aged sea salt, 그리고 industry로 조사되었다.

영남권집중측정소 자료는 PMF 모델링에 2014년은 1~3월, 5월과 2015년은 8~12월 자료만 사용하였다. 최종적으로 고려된 화학종은 PM_2.5, OC, EC, SO₄^2-, NO₃^-, Cl^-,Na⁺, NH₄⁺, K⁺, Si, Ca, Ti, V, Cr, Mn, Fe, Ni, Cu, Zn, As, Se, Br, Cd, Pb 등 24종이다.

영남권 집중측정소에서 측정된 PM_2.5 시간별 데이터를 바탕으로 PMF 모델을 이용하여 총 9개의 오염원을 확인하였다. 영남권의 9개 오염원은 industry related 1, secondary sulfate, soil, secondary nitrate, sea salt, biomass burning, industry related 2, mobile 그리고 oil combustion 오염원이었다.

영남권의 경우 두 가지 industry related 오염원이 구분되었다. Industry related 1은 As, Se 등의 미량원소를 많이 포함하고 있는 것으로 보아 석탄과 관련 산업의 영향으로 사료된다. Industry related 2 오염원은 OC, EC 그리고 Mn, Fe, Zn, As, Cd 등 많은 미량원소 성분들이 기여하는 것으로 나타났다. 영남권집중측정소가 위치한 울산광역시 는 집중측정소 남동쪽방향 해안에 선박, 자동차, 정유, 비철금속 등의 대형 산업시설이 위치해 있음으로, 이들 산업시설 오염원들이 크게 2가지 유형으로 분리된 것으로 사료된다.

호남권집중측정소 실시간 자료에 대하여 PMF 모델링을 적용하였다. 이용한 자료는 2013년 1월 1일 00시부터 2013년 12월 31일 23시까지 시간자료이다. PMF 모델링을 위하여 최종적으로 확정된 화학종은 PM_2.5, OC, EC, SO₄^2-, NO₃^-, Cl^-, Na⁺, NH₄⁺, K⁺, Mg²⁺, Ca²⁺, Si, S, K, Ca, Ti, V, Cr, Mn, Fe, Co, Ni, Cu, Zn, As, Se, Br, Cd, Ba, Pb 등 30종이다.

호남권 자료의 경우 Si와 Ba은 모델링 수행 과정에서 제외하였고, Co는 PMF 프로그램상의 signal to noise ratio가 0.2 미만인 bad species로 분류되어 추가로 삭제하였다. Ti, Cd는 signal to noise ratio가 0.2 이상 2.0 미만인 weak species로 분류하여 불확도를 증가시켰다. V, Cr, Se은 모델링 수행과정에서 residuals 분산이 크게 나타나 weak species로 분류하여 불확도를 증가시켰다.

PMF 모델을 이용하여 호남권집중측정소에서 측정된 2013년 1월 1일 00시부터 2013년 12월 31일 23시까지의 PM_2.5 시간별 데이터를 바탕으로 총 9개의 오염원을 산출하였다. 9개 오염원은 secondary sulfate, secondary nitrate, mobile, biomass burning, oil combustion, industry, soil, roadway emission, non-ferrous smelter 오염원이었다.

제주도집중측정소의 경우, 2013년부터 2015년까지의 측정 자료 중 모델링 입력자료 선정기준에 의해 최종적으로 4,146개의 자료를 선택하였다. PMF 모델링을 위하여 최종적으로 고려된 제주도 자료의 화학종은 SO₄^2-, NO₃^-, Cl^-, Na⁺, Mg²⁺, Ca²⁺, OC, EC, Si, K, Ti, V, Cr, Mn, Fe, Ni, Cu, Zn, As, Se, Br, Cd, Pb, Se 등 24개 항목이다.

제주도 자료의 경우 PMF 모델링 후에 최종적으로 선정된 최적의 오염원 수는 7개로 결정 되었다. 각각의 오염원은 oil combustion, secondary nitrate, mobile, sea salt, biomass burning, secondary sulfate, 그리고 soil 이었다.

필터를 사용하여 PM_2.5를 측정하여 화학성분을 분석하고 수용모델에 적용하는 것은 과거부터 현재까지 매우 활발히 이루어지고 있다. 필터로 샘플링한 데이터의 경우, 분석의 정확도와 정밀도 점검이 실시간 측정 장비에 비하여 용이하여 화학물질분석과정에서 나타나는 자료의 왜곡이 발생할 확률이 낮다는 장점이 있다. 하지만 시료 채취 지역 근처에서 발생하는 미세먼지의 국지적인 오염원의 영향은 시시각각 변화하기 때문에 24시간 필터 데이터는 이러한 오염원의 시간 변화를 감지할 수 없다는 단점이 있다.

한 시간 단위로 측정된 실시간 데이터를 사용하여 수용모델링을 하면, 오염원의 기여도를 시간별, 일별, 요일별, 월별, 그리고 연도별로 추정하여 비교할 수 있으므로 오염원을 보다 세밀하게 추정할 수 있고, 결과 데이터가 한 시간 단위로 도출되기 때문에 시료 채취 지역 주변의 오염원의 기여도 변화를 시간 단위로 즉각 감지할 수 있다는 장점이 있다. 또한 현재 국립환경과학원에서 운영 중인 6개 권역quf 집중측정소와 같은 사이트에서는 초미세먼지 화학 구성성분 분석 뿐만 아니라, 가스상(VOCs, NO2, SO2, CO, O₃ 등), 기상자료 및 고해상도 단일입자 분석기기(예,Aerosol Mass Spectrometer) 데이터를 함께 측정하고 있다. 초미세먼지 주요구성 성분 자료(OC, EC, 이온성물질, 중금속을 포함하는 미량원소 물질)를 바탕으로 수용모델을 수행할 경우, 최종적으로 산출된 각각의 영향 오염원의 명명에 불확실성이 존재할 수 있으나, 동일 측정 지점에서 동시에 측정하는 가스상 물질, AMS, 기상자료를 활용한다면 오염원의 명명을 보다 명확하게 할 수 있다. 하지만 실시간 측정 자료의 경우, 측정 장비의 튜닝 문제 및 관측자료의 정확도와 정밀도 관리에 노력이 많이 든다는 단점이 있고, 또한 실시간 데이터의 관리가 어려울 경우 모델링 후에 생산되는 오염원의 결과가 데이터의 왜곡으로 인한 것인지, 아니면 오염원의 시그널이 바뀌어서 그런 것인지에 대한 결과 추정이 모호해질 수 있다는 단점이 있다.

나. 수용방법론에 입각한 시공간 분석의 응용범위 확정 및 산출 결과의 다각적 검증방법 제시

6곳의 집중측정소에서 관측된 오염원중 하나인, secondary sulfate의 경우 중국으로부터의 장거리 영향이 매우 높은 것으로 알려졌던 2013년 1월에 높은 기여도를 보였고, 2013년 7월 25일과 26일에도 높은 기여도를 보였다. 5일 역궤적 분석을 해 본 결과, secondary sulfate 기여도가 높은 날은 산둥성과 장수성 등 중국 동쪽 해안지역에서 바람이 우리나라 쪽으로 유입되는 경향이 관측되었고, 베이징과 허베이 등 도시에서도 오염원이 기여한 것으로 나타났다. Roadway emission의 경우는 주로 겨울에 높은 기여도 를 보였고, 주로 선양시, 베이징, 톈진시, 그리고 산둥성 부근으로부터의 공기가 유입될 때 기여도가 높아지는 것으로 나타났다. Industry 오염원의 경우는 앞의 secondary sulfate와 roadway에 비해 그 기여도가 낮은 편이지만, 봄과 겨울에는 대단히 높은 기여도 를 나타냈다. 이 오염원은 베이징과 톈진시, 그리고 산둥성 부근에서 공기가 유입될 때 기여도가 높아지는 경향을 보였으나, secondary sulfate, roadway emission 오염원들보다는 중국 남쪽해안지역으로부터 영향을 받은 것으로 보였다. Secondary nitrate는 1년 내내 전반적으로 높은 기여도 분포를 보였으나, 특히 1월과 4월에 기여도가 높았다. 역궤적 분석 결과 겨울에는 중국 북쪽 지역에서 영향을 받았고, 11월에는 중국 동쪽 해안지역으로부터 영향을 받고 있는 것으로 나타났으며, 이들 지역은 산업이 매우 발달한 것으로 알려져 있다. Biomass burning은 겨울철에 다수의 높은 기여도 피크를 보였고, 1월과 2월에는 secondary nitrate와 마찬가지로 우리나라로의 공기유입이 중국 북쪽 산지에서 발생할 경우, 높은 기여도를 보였다. 반면에, 봄철에 공기유입이 중국 동쪽 해안지역에 있는 산업시설로부터 영향을 받을 때 우리나라의 secondary nitrate 기여도가 높게 관측되었다. 12월의 secondary nitrate 고농도 기여도는 중국의 영향보다는 북한과 연변 등 중국 북쪽지역, 그리고 러시아의 영향을 받았다. Oil combustion 오염원은 3월과 7월 말에 높은 기여도를 보였고, 주로 중국의 동쪽과 남동쪽에 있는 해안지역의 영향을 받은 것으로 나타났다.

Secondary sulfate의 경우 우리나라의 국지적인 영향으로 고농도 이벤트가 발생한날 의 경우, 주로 봄철에 높은 기여도를 보였고, 그 중에서도 온도가 조금 높아지는 계절인 5월 말쯤에 높은 기여도를 보였다. Secondary sulfate의 기여도가 높은 날로부터 5일 역궤적 분석을 한 결과 주로 인천, 안산, 수원, 화성, 그리고 당진 등 서울의 남서쪽 방향으로부터의 영향을 주로 받았고, 해당 도시들은 공단이나 산업단지들이 많이 조성되어있는 주요 도시들인 것을 확인하였다. Roadway emission 오염원은 대체적으로 1년 동안 고른 기여도 분포를 보였으나, 1월과 12월에 기여도가 증가하였다. 해당 오염원의 주요 발생원인이 도로의 재비산 먼지와 겨울철에 주로 사용하는 도로 제설제의 영향이기 때문에 이러한 경향이 나타난 것으로 사료되고, 역궤적 분석의 결과 또한 상대적으로 눈이 많이 오는 것으로 알려져 있는 호남지역으로부터의 영향을 받은 것으로 나타났다. Industry 오염원의 경우는 1년 동안 발생한 국지적 영향 고농도 이벤트 중 주로 봄철과 가을, 겨울에 높은 기여도를 보였다. 그 중 봄철 이틀에 대한 5일 역궤적 분석을 해 본 결과, secondary sulfate와 같이 서울의 남서쪽 방향으로부터 크게 영향을 받은 것으로 나타났다. Secondary nitrate의 경우는 봄철에 매우 높은 피크의 기여도를 보였고, 해당 피크는 secondary sulfate와 industry오염원의 기여도 영향이 높았던 2013년 4월 5일에 발생하였다. Mobile 1의 경우는 주로 봄철에 높은 기여도를 보였고, 12월에 높은 피크를 보였다. 해당일인 2013년 12월 25일과 26일에 대해 역궤적 분석을 해 본 결과, 우리나라 주풍향인 북서풍의 영향이 아닌 북풍의 영향을 받은 것으로 보였다. Aged sea salt의 경우에는 1년간의 국지적 고농도 이벤트 발생일 중 대체적으로는 낮은 기여도를 보였으나 2013년 8월 5일에 높은 기여도를 보였고, 이 날은 남서풍의 영향을 받은 것으로 나타 났다. Soil 오염원의 경우에는 주로 봄철에 높은 기여도를 보였으며, 역궤적 분석을 해보았을 때 서울을 기준으로 서쪽에서 영향을 주로 받은 것으로 보였다. 2013년 4월 5일의 경우는 전날 발생한 황사 영향의 연속으로 보여지고, 2013년 5월 25일과 26일의 경우는 서울을 기준으로 남서쪽으로부터 바다를 지나 영향을 받은 것으로 보이므로, RTA 분석 결과 우리나라에 머무르는 시간이 길어 국지적 영향으로 분리되었으나, 장거리 이동에 의한 영향의 잔여 영향인 것으로도 보여진다. Oil combustion은 2013년 5월 23일과 24일에 높은 농도를 보였고, 역궤적 분석 결과 우리나라의 서해 바다로부터의 영향이 큰 것으로 나타났다.

3. 국가측정망 자료의 수용모델 및 수치모델 적용결과 검증

가. 수용모델 발생원별 기여도와 수치모델 결과의 유사성 및 차이점 비교

본 연구에서는 미세먼지에 대한 수치모델 구동을 위하여 기상-배출량-대기화학 모델링 체계를 구축하였다. 대상 지역은 국외의 장거리 이동을 고려할 수 있는 동 북아시아 지역(27-km 수평 해상도)과 한반도 지역(9-km 수평해상도)에 대하여 둥지격자화하여 농도 모사를 수행하였다. 수치모델의 경우 배출원-수용지 민감도 분석을 통해 오염원별 기여도를 산정할 수 있으나, 모사에 이용되는 배출목록에 따라 그 결과에 차이를 보일 수 있으므로 본 연구의 과업지시서에 제시되어있는 배출목록을 동일하게 이용하였다. 기여도 계산의 경우 민감도 분석 방법 중 하나인 Brute Force Method (BFM)을 이용하여 배출지역별, 배출원별로 구분된 결과를 도출하였다.

대기질 모델링은 그 결과를 해석하고 추가적인 민감도 및 기여도 분석에 활용하기 위해서 우선적으로 모사 결과와 관측 자료의 비교를 통한 정확성 검증이 필수적이다. 이를 위해 시계열분석, 산포도 및 통계 분석을 통해 신뢰도를 검증하였다. 모사 기간은 각 계절별 대표 월을 선정하여 봄(4월), 여름(7월), 가을(10월), 겨울(1월)에 대하여 수행하였으며, 주 관심지역인 수도권집중측정소(불광동) 관측결과를 국립환경과학원으로부터 제공받아 PM₁₀, PM_2.5에 대하여 비교하였다. 전반적으로 모사된 농도 값의 범위는 관측에 비해 과소 모의 하는 경향을 보인다. 연평균으로 PM₁₀의 경우 관측농도는 51 ㎍/㎥, 편차는 -15 ㎍/㎥, PM_2.5의 경우 관측농도는 38 ㎍/㎥, 편차는 -5 ㎍/㎥로, 모두 과소 모의 경향을 보이나 PM_2.5의 경우 과소모 의 경향이 상대적으로 작게 나타났다. 결정계수는 평균값 0.83(PM₁₀), 0.78(PM_2.5) 으로 농도의 변동성은 비교적 유사하게 모의하는 것으로 나타났다.

기여도 분석은 2013년과 2014년을 대상으로 수행 하였으며, 이용 가능한 가장 최신의 관측 자료가 있는 연도인 2014년의 경우 보다 상세한 분석을 수행하였다. 연평균 국내 기여도는 약 45% 수준이며, 여름철과 가을철은 국내의 기여도가 상대 적으로 높게, 봄철과 겨울철에는 국외 기여가 높게 모사되었다. 국내/외 영향이 큰 사례일을 구분할 때 국립환경과학원 대기질통합예보센터의 기준인 75%를 적용하였 을 때 국내 기여가 큰 사례일은 55일 가량이며, 국내기여도가 90% 이상인 사례일 은 19일로 판단되었다. 이는 국내 배출원에 대한 검토를 위한 수용모델과의 비교 분석에 유용한 사례일로 판단된다.

2013년 1년 동안 불광동 집중측정소를 기준으로 PM_2.5 고농도(PM_2.5 24시간 평균 농도 50 ㎍/㎥ 이상) 관측일에 대하여 원인지역을 국내/외로 구분하였다. 고농도가 관측된 사례일은 87일로 수용모델의 경우 62일이 장거리 이동 사례(국외 기여), 25일이 국지적 사례(국내 기여)로 나타났다. 수치 모델의 경우 BFM 분석을 통해 장거리/국지적 기여도를 정량적으로 비교하여 상대적으로 더 큰 기여도를 보이는 지역을 나타내었다(수치모델 방법론). 수치모델의 경우 52일이 장거리, 35일이 국지적 사례(국내 기여)로 나타났다. 수용모델의 경우 “해당일의 국지적 영향 정도 >국지적 영향의 평균 값”인 경우 국지적 사례일로 판단하는 방법론을 이용하였다. 수치모델의 결과를 수용모델과 동일한 방법론을 이용하여 구분한 결과도 제시하였다. 수용모델과 동일한 방법론을 이용하여 장거리/국지적 기여를 구분할 경우 국지적 사례가 10일 가량 증가하였다. 고농도 사례일 87일 중 동일한 날을 대상으로 두 모델의 일치성을 확인하였으며, 수용모델을 기준으로 수치모델의 결과는 70 ~ 75%가량 일치하는 것으로 나타났다.

4. 국가측정망 자료를 사용한 국내 및 국외 배출량 기여도 산정 결과 검토

가. 수용모델 및 수치모델을 활용한 동북아 지역 배경농도와 국외에서 유입되는 오염물질에 대한 기여율 산정 결과 비교 검토 및 산정방법 제시

한반도에 유입되는 오염물질에 대한 기여도는 수용모델과 비교 분석의 용이성을 확보하기 위하여 배출원 특성을 구분하여(주거, 산업, 발전, 이동) 기여도를 계산하였다. 질소산화물의 경우 산업과 이동오염원에서 주로 배출되며, 황산화물의 경우 산업과 발전부분에서 주로 배출된다. 배 출량의 경우 시간에 따라(월간 변화) 변동성을 보이며 주거지역에서 겨울철(1월)에 배출량이 증가하는 패턴이 질소와 황산화물 모두에서 나타났다. 이는 겨울철 주거지역의 난방에 의한 배출량 증가로 판단된다.

수용모델에서 도출되는 기여율의 경우, 특정오염원에 대한 것 외에도 이차 질산염, 이차 황산염과 같은 구분이 존재한다. 수치 모델에서는 개별 성분 또한 배출원별 기여도를 구분할 수 있기에 그 결과를 도출 하였다. 수용모델에서 보다 세분화된 오염물질 기여도가 도출되면 직접적인 비교가 가능하고, 그렇지 않은 경우라면 수용모델에서 구분하기 어려운 이차오염물질에 대한 배출원별 기여도를 수치모델을 통해 제시할 수 있다.

국외 이동오염원의 경우 대기 중으로 질소산화물을 배출하는 대표적인 오염원으로 알려져 있어 국내에 미치는 기여도가 크게 나타날 것으로 예상되었으나, 배출원이 중국 내륙지역에 밀집되어 있어 국내로 유입이 상대적으로 작게 모의된 것으로 보인다. 황산염의 경우 중국 배출량에 대한 기여도는 60% 가량으로, 중국의 산업부분 배출량이 중요할 것으로 판단된다.

수치모델의 경우 정량적인 기여도를 도출할 수 있지만, 미세먼지 모의 농도는 관측에 비해 과소 모의되고 있어 다양한 불확실성이 존재하고 있다. 관측자료 기반의 수용모델 결과와의 상호비교는 기여도를 질량농도 수준으로 비교하기 보다는 기여율을 우선적으로 비교하는 것이 바람직할 것으로 판단된다.

5. 수용모델 결과의 대기정책 활용방안 검토

가. 수용모델에서 도출된 CAPSS 배출량 보완 방향과 수치모델에서 도출된 CAPSS 배출량의 보완 방향을 연계하여 분석하는 모델간의 상호 검토 및 응용결과 제시

CAPSS 배출량 보완 방향을 설정하기 위해서는 국내배출량에 대한 면밀한 분석이 필요하다. 2014년을 대상으로 CAPSS 배출량을 배출지역과 배출원 특성에 따라 구분하여 기여도를 도출하였다. 배출지역의 경우 수도권, 비수도권을 구분하여 기여도를 구하고 나머지를 국외 배출에 의한 것으로 정의하였다. 배출원 특성의 경우 국립환경과학원의 CAPSS 배출목록의 구분기준을 따른 것으로 면 및 비도로, 도로이동 그리고 점오염원으로 구분하였다. 2014년 평균적인 국내 기여는 43%(PM₁₀),40%(PM_2.5)로 2013년을 대상으로 분석한 결과와 5% 가량 차이를 보였으며, 여름철과 겨울철에 상대적으로 높은 국내기여를 보였다. 질산염의 경우 면오염원이 60% 가량으로 기여도가 가장 크고, 이동오염원이 21% 기여하는 것으로 모의되었다. 황산염의 경우 면오염원이 71%이고, 이동오염원의 영향은 거의 없는 것으로 모의되어 성분별로 서로 다른 배출원의 기여가 뚜렷하게 구분되었다.

국내 기여도가 높은 사례일의 경우 상대적으로 외부지역에서 배출되는 오염물질의 영향을 적게 받기 때문에, 국내 배출량에 대하여 두 종류의 모델을 비교하고 결과를 도출하기에 용이하다. 다만 국내 기여도가 높은 사례일 선정 방법이 매우 중요할 것으로 판단된다.

수용모델에서 도출된 국내 기여도가 높은 사례일은 2014년 2월 26일~2월 27일, 4월 11일~4월 14일, 5월 23일~5월 24일이며, 그 중 국내기여도가 장기간 유지된4월 사례를 대상으로 분석하였다. 대상 기간에 모사된 PM₁₀ 농도는 관측값 85 ㎍/ ㎥, 모사값 47 ㎍/㎥으로 모델이 45% 가량 과소 모의하였다. PM_2.5 농도는 관측 값59 ㎍/㎥, 모사값 40 ㎍/㎥으로 모델이 30% 가량 과소 모의하였다.

성분별로 살펴볼 경우 PMC(Particulate Matter Coarse)의 과소 모의 경향이 가장 지배적으로 나타났으며, 그 다음으로 종분류 되지 않는 others 부분과 황산염순으로 과소 모의가 나타났다. PMC 성분의 경우 일차미세먼지로 배출원에서 직접배출되며, 이동오염원과 면오염원의 기여가 각각 23%, 34%로 높게 나타났다. 이는 이동오염원의 도로 재비산과 면오염원에 포함된 비도로 재비산 및 생물성 연소 부분에 일차미세먼지 배출량이 많이 산정되어있기 때문으로 판단된다. 이를 개선하기 위해서는 누락 배출원을 탐색하거나, 저평가된 배출원의 배출량을 개선해야 할 것이다.

나. 수용모델 예비결과에 의한 대기정책 활용방안 검토

수용모델은 오염원에 대한 정보 없이 사용이 가능하며 불특정 오염원 및 새로운 오염원의 영향을 파악할 수 있고 오염원의 영향에 대한 평가가 가능하다는 큰 장점을 가지고 있다.

대기 중 오염물질의 물리화학적 특성을 장기간 측정하여 인근 오염발생원이 지역대기에 어느 정도 영향을 미치는지를 정량적으로 파악하여 대기오염물질을 효율적으로 제어하고 관리방안을 마련하기 위해서는 오염원에 대한 정량·정성분석이 선행되어야 한다. 수용모델은 대기오염물질 농도에 영향을 미친 현재나 과거의 오염원에 대한 확인을 통해 대기오염물질 저감을 위한 전략을 세울 수는 있다. 그러나 대기오염물질 저감을 통한 미래의 공기질 변화에 대한 예측은 어렵다. 따라서 수용모델을 통해 확인된 주요 오염원에 대한 집중적인 감축방안을 제안할 수 있으며 수용모델을 통해 마련한 다양한 감축시나리오를 수치모델의 입력 자료로 활용하여 미래에 대한 대기오염 농도를 예측 평가할 수 있다. 이처럼 수용모델과 수치모델은 서로 경쟁적인 관계에 있기 보다는 각기 다른 장점과 단점이 있기 때문에 상호 보완적인 역할을 수행한다.

수용방법론에 입각한 대기오염관리기술은 국민 건강과 재산손실을 최소화시키는 공공복지적인 실용성과 산업체의 경영손실을 최소화시키는 경제적인 실용성 등을 동시에 충족시킬 수 있다. 따라서 대기오염원의 효율적 제어와 방지대책 및 관리방안 등의 수립을 위해서 개별 오염원 중심의 규제를 가능하게 하고 합리적인 환경정책수립을 위해서는 수용방법론을 적극 활용할 필요가 있다.

(출처:요약문 p.14)