고준위방사성폐기물 심지층 처분 대상 암종으로 고려되는 화강암에서 방사성핵종의 장기 거동특성을 이해하기 위한 연구의 일환으로 KURT (KAERI Underground Research Tunnel) 화강암에 존재하는 우라늄의 용출특성에 대한 연구를 수행하였다. 반응 시작 후부터 10일 동안의 반응기간 중 다른 반응용액에 비해 $CO_3{^{2-}}$ 농도가 높은 $UD-CO_3$ 및 UD-Bg 반응용액에서 우라늄의 용출량이 다소 급격하게 증가하였다. 또한 Na 또는 Ca가 다량 함유된 반응용액에서 반응 60일 이후 우라늄 용출량이 다소 급격히 증가하였다. 각 반응용액에 의한 반응 270일까지의 우라늄의 용출량은 $UD-CO_3$ ($44.61{\mu}g{\cdot}L^{-1}$), UD-Bg($41.01{\mu}g{\cdot}L^{-1}$), UD-Na ($26.87{\mu}g{\cdot}L^{-1}$), UD-Ca ($20.26{\mu}g{\cdot}L^{-1}$), UD-CaSi ($17.03{\mu}g{\cdot}L^{-1}$), UD-Si ($10.47{\mu}g{\cdot}L^{-1}$)으로 지속적으로 증가 하였으나, 반응 270일 이후 우라늄 용출량은 점차 감소하는 경향을 나타낸다. 이는 화강암 시료 내에 존재하는 우라늄이 반응용액과 상호반응에 의해 최대 용출될 수 있는 한계에 도달하였기 때문으로 판단된다. 우라늄 용출은 혼합된 반응용액 내의 $CO_3{^{2-}}$ 존재와 수질의 지화학적 유형에 따라 우라늄의 용출 농도 및 용출 최대치가 나타나는 시점이 다르게 확인되었다. 이는 시료와 반응용액의 상호반응 과정에서 용존이온의 영향에 의해 화강암시료와 반응용액 사이에 반응속도의 차이가 발생하는 것으로 판단된다.
고준위방사성폐기물 심지층 처분 대상 암종으로 고려되는 화강암에서 방사성핵종의 장기 거동특성을 이해하기 위한 연구의 일환으로 KURT (KAERI Underground Research Tunnel) 화강암에 존재하는 우라늄의 용출특성에 대한 연구를 수행하였다. 반응 시작 후부터 10일 동안의 반응기간 중 다른 반응용액에 비해 $CO_3{^{2-}}$ 농도가 높은 $UD-CO_3$ 및 UD-Bg 반응용액에서 우라늄의 용출량이 다소 급격하게 증가하였다. 또한 Na 또는 Ca가 다량 함유된 반응용액에서 반응 60일 이후 우라늄 용출량이 다소 급격히 증가하였다. 각 반응용액에 의한 반응 270일까지의 우라늄의 용출량은 $UD-CO_3$ ($44.61{\mu}g{\cdot}L^{-1}$), UD-Bg($41.01{\mu}g{\cdot}L^{-1}$), UD-Na ($26.87{\mu}g{\cdot}L^{-1}$), UD-Ca ($20.26{\mu}g{\cdot}L^{-1}$), UD-CaSi ($17.03{\mu}g{\cdot}L^{-1}$), UD-Si ($10.47{\mu}g{\cdot}L^{-1}$)으로 지속적으로 증가 하였으나, 반응 270일 이후 우라늄 용출량은 점차 감소하는 경향을 나타낸다. 이는 화강암 시료 내에 존재하는 우라늄이 반응용액과 상호반응에 의해 최대 용출될 수 있는 한계에 도달하였기 때문으로 판단된다. 우라늄 용출은 혼합된 반응용액 내의 $CO_3{^{2-}}$ 존재와 수질의 지화학적 유형에 따라 우라늄의 용출 농도 및 용출 최대치가 나타나는 시점이 다르게 확인되었다. 이는 시료와 반응용액의 상호반응 과정에서 용존이온의 영향에 의해 화강암시료와 반응용액 사이에 반응속도의 차이가 발생하는 것으로 판단된다.
In order to understand the long-term behavior of radionuclides in granite environments, geochemical behavior characteristics of uranium in granitic host rock of KURT (KAERI Underground Research Tunnel) were investigated by dissolution experiment with different reaction time and solutions. In the dis...
In order to understand the long-term behavior of radionuclides in granite environments, geochemical behavior characteristics of uranium in granitic host rock of KURT (KAERI Underground Research Tunnel) were investigated by dissolution experiment with different reaction time and solutions. In the dissolution experiment, significantly increased dissolution levels of uranium from granite powder samples were identified during the reaction time of 0~10 days for reaction solutions ($UD-CO_3$ and UD-Bg) containing a large amount of $CO_3{^{2-}}$. On the other hand, significantly increased dissolution levels of uranium were also identified for reaction solutions containing Na and Ca after 60 days. Dissolution of uranium continuously increased in reaction solutions of $UD-CO_3$ ($44.61{\mu}g{\cdot}L^{-1}$), UD-Bg ($41.01{\mu}g{\cdot}L^{-1}$), UD-Na ($26.87{\mu}g{\cdot}L^{-1}$), UD-Ca ($20.26{\mu}g{\cdot}L^{-1}$), UD-CaSi ($17.03{\mu}g{\cdot}L^{-1}$), and UD-Si ($10.47{\mu}g{\cdot}L^{-1}$) in the experimental period of ~270 days. However, after day 270, dissolution of uranium showed a decreasing tendency. This is thought to have occurred because existing uranium in granite samples reached the limit of dissolution by interaction with reaction solutions. Concentrations of dissolved uranium and points of maximum concentration value were found to differ depending on the $CO_3{^{2-}}$ presence in the mixed reaction solution and on the geochemical type of the water. It is estimated that differences in the reaction rate between the granite sample and the reaction solution are due to the influence of dissolved ions in the reaction solution.
In order to understand the long-term behavior of radionuclides in granite environments, geochemical behavior characteristics of uranium in granitic host rock of KURT (KAERI Underground Research Tunnel) were investigated by dissolution experiment with different reaction time and solutions. In the dissolution experiment, significantly increased dissolution levels of uranium from granite powder samples were identified during the reaction time of 0~10 days for reaction solutions ($UD-CO_3$ and UD-Bg) containing a large amount of $CO_3{^{2-}}$. On the other hand, significantly increased dissolution levels of uranium were also identified for reaction solutions containing Na and Ca after 60 days. Dissolution of uranium continuously increased in reaction solutions of $UD-CO_3$ ($44.61{\mu}g{\cdot}L^{-1}$), UD-Bg ($41.01{\mu}g{\cdot}L^{-1}$), UD-Na ($26.87{\mu}g{\cdot}L^{-1}$), UD-Ca ($20.26{\mu}g{\cdot}L^{-1}$), UD-CaSi ($17.03{\mu}g{\cdot}L^{-1}$), and UD-Si ($10.47{\mu}g{\cdot}L^{-1}$) in the experimental period of ~270 days. However, after day 270, dissolution of uranium showed a decreasing tendency. This is thought to have occurred because existing uranium in granite samples reached the limit of dissolution by interaction with reaction solutions. Concentrations of dissolved uranium and points of maximum concentration value were found to differ depending on the $CO_3{^{2-}}$ presence in the mixed reaction solution and on the geochemical type of the water. It is estimated that differences in the reaction rate between the granite sample and the reaction solution are due to the influence of dissolved ions in the reaction solution.
본 연구의 목적은 한국원자력연구원 내 위치하는 지하처분연구시설인 KURT의 화강암에 존재하는 천연 우라늄이 반응용액 내 용존이온과 반응기간에 따른 용출특성을 확인하고, 이를 방사성핵종들의 장기거동 측면에서 논의하는 것이다.
제안 방법
7개의 반응용액에 대한 KURT 화강암 시료와의 반응에서, 각 단계별 채취한 우라늄 용출량 결과를 Table 2에 정리하였다. UD-Bl (pH 1)에서의 반응은 KURT 지하수의 pH 8.8에 가까운 반응용액과 비교하여 낮은 pH를 갖는 반응용액에서 우라늄의 용출량을 상대적으로 관찰하기 위해 수행되었다. 우라늄은 UD-Bl 반응용액에서 반응 10일 후 최대 용출량(298.
용출실험은 용존이온의 영향에 따른 우라늄 용출량을 비교, 확인하기 위해 일반적으로 KURT 지하수 내에 존재하는 주요 용존이온 및 지하수의 지화학적 요인을 가정하여 7개의 반응용액을 제조하여 실험을 수행하였다. 각각의 반응용액 제조를 위해 탈이온수 제조기(Milli-Q Millipore system)를 이용하여 탈이온수를 제조하였다.
전술한 바와 같이 세척을 완료한 74 µm 이하의 화강암 시료는 각각 제조된 7개의 반응용액과 혼합비를 1: 10 (5 g: 50 mL)으로 F.E.P 재질의 125 mL 시료병에서 혼합 하였으며, 교반기(PSU-10i multi function orbital platform shaker, Grant Instruments)에서 100 rpm으로 지속적으로 교반 시켰다. 이 반응을 총 약 420일(1년 2개월) 동안 지속하였다(Fig.
대상 데이터
반응용액 제작을 위해 시약 Ca(ClO4)2 (ALDRICH), NaClO4(ALDRICH), Na2SiO3(JUNSEI), NaHCO3 (SIGMA-ALDRICH), CaCO3 (SIGMA-ALDRICH), Na2SiO3 · 9H2O (ALDRICH)을 증류수와 혼합하여 각각 1.0 M과 10 mM의 모액(stock solution)을제조하였다. 제조된 모액을 다시 증류수로 희석하여 Table 1에 제시된 적정농도로 7개의 반응용액을 제조하였다.
용출실험에 사용된 시료는 KURT 내 시추공인 DB-1의 시추코어에서 채취하였다. DB-1 시추공은 KURT 내 지하수의 주요 흐름경로 특성 및 구조해석과 심부 수리지질 및 지하수 화학특성 조사와 체계 변화에 대한 장기 모니터링 목적으로 굴착되었고, 시추심도가 약 500 m로 8개의 다중패커가 설치되어 있다[8].
성능/효과
각 반응용액에 의한 반응 270일까지의 우라늄의 용출량은 UD-CO3 (44.61 µg·L-1), UD-Bg (41.01 µg·L-1), UD-Na(26.87 µg·L-1), UD-Ca (20.26 µg·L-1), UD-CaSi (17.03 µg·L-1), UD-Si (10.47 µg·L-1)으로 지속적으로 증가 하였으나, 반응270일 이후 우라늄 용출량은 점차 감소하는 경향을 나타낸다(Fig. 7). 이는 화강암 시료 내에 존재하는 우라늄이 반응용액과 상호반응에 의해 최대 용출될 수 있는 한계에 도달하였기 때문으로 판단된다.
용출실험 결과 반응 시작 후 10일까지의 반응기간 중 반응용액 UD-CO3와 UD-Bg에서는 우라늄의 용출량이 급격히 증가하고, 반응용액 UD-Na, UD-Ca, UD-CaSi, UD-Si에서는 용출량이 상대적으로 소폭 증가하는 것이 확인되었다. 각 반응용액에서 우라늄의 총 용출량은 53.
후속연구
본 연구의 결과들은 향후 결정질 화강암반 내에서 방사성 핵종들의 장기거동을 예측하고 평가하기 위한 기초 자료로 활용될 것이다. 하지만 본 결과는 실내 실험의 결과이므로, 실제 심부 환경에서는 더 다양한 지화학적 변수가 우라늄 용출에 영향을 미칠 것으로 판단된다.
하지만 본 결과는 실내 실험의 결과이므로, 실제 심부 환경에서는 더 다양한 지화학적 변수가 우라늄 용출에 영향을 미칠 것으로 판단된다. 추후 이러한 다양한 조건에서의 실험 등을 통해 반응용액 특성에 따라 용출되는 우라늄 화학종의 거동관련 연구를 수행할 예정이다.
질의응답
핵심어
질문
논문에서 추출한 답변
화강암이란 무엇인가?
국내 지질환경에서 처분시설의 대상 모암으로는 화강암과 같은 결정질암이 유력하다. 화강암은 지하 깊은 곳에서 고온의 마그마가 서서히 냉각되어 생성된 결정질 암으로 열과 압력, 물리화학적 풍화에 강한 특성을 갖는다. 특히 화강암과 같은 결정질 암반은 강도와 역학적 안정성이 높고, 암반이 균질하며 투수성이 낮기 때문에 스웨덴 및 핀란드 등의 국가들에서 화강암을 방사성폐기물처분시설의 모암으로 고려하고 있다[1].
심부 암반층에 처분된 고준위방사성폐기물의 문제점은 무엇인가?
심부 암반층에 처분된 고준위방사성폐기물들은 수만 년에서 수십만 년 동안 환경과 인간으로부터 완전히 격리되어 그 안전성이 보장되어야 한다. 그러나 이렇게 안전하게 처분된 폐기물이라 해도 매우 장시간이 흐른 뒤에는 결국 지하 심부 환경에 노출될 수 있다. 이에 따라, 심부 지하수와 접촉하게 되고, 폐기물에 존재하는 방사성핵종이 지하수에 용해되어, 용해된 핵종을 함유한 지하수가 암반 균열을 따라 이동하여 생태계로 유출될 가능성이 있다[4]. 따라서 지하 암반 균열을 따라 흐르는 지하수와 방사성핵종의 장기 상호작용을 이해하는 것이 중요하다.
처분안전성 평가에서 필수적으로 수행되어야 하는 것은 무엇인가?
따라서 지하 암반 균열을 따라 흐르는 지하수와 방사성핵종의 장기 상호작용을 이해하는 것이 중요하다. 이에 관련된 자료를 획득하고 모델을 개발하여 핵종의 지화학적 거동을 예측하는 것은 처분안전성 평가를 위해 필수적이다. 아울러 천연 암반에 자연적으로 존재하는 우라늄(U)이나 토륨(Th)과 같은 장반감기의 천연 핵종들의 거동(지하수 및 암반과의 장기 상호작용 등)을 이해하는 것은 심층 처분장에서 방사성핵종의 장기거동을 이해하는데 중요한 정보를 제공한다.
참고문헌 (15)
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J.K. LEE, S.Y. Lee, J.W. Kim, M.H. Baik, and T.J. Park, "Complex behavior of radionuclides in a deep geological environment", KAERI/TR-6547 (2016).
K.S. Kim, C.H. Kang, N.Y. Ko, Y.K. Koh, J.S. Kwan et al., "A safety case of the conceptual disposal system for Pyro-processing high-level waste based on the KURT site (AKRS-16): Safety case synthesis report", KAERI/TR-6726 (2016).
J.K. Lee, M.H. Baik, T.Y. Lee, K.W. Park, and J.T. Jeong, "In situ solute migration experiments in fractured rock at KURT: Installation of experimental system and in situ solute migration experiments", J. Nucl. Fuel Cycle Waste Technol., 11(3), 229-243 (2013).
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W.H. Cho, M.H. Baik, and T.J. Park, "Occurrence characteristics and existing forms of U-Th containing minerals in KAERI Underground Research Tunnel (KURT) granite", Econ. Environ. Geol., 50(2), 117-128 (2017).
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G.B. Naumov, "The fundamentals of physicochemical model of uranium ore formation", Atomizdat, Moscow (1978).
B.W. Cho, "Uranium concentrations in groundwater of Goesan area, Korea", Econ. Environ. Geol., 50(5), 356-361 (2017).
O. Prat, T. Vercounter, E. Ansoborlo, P. Fichet, P. perret, P. Kurttio, and L. Salonen, "Uranium speciation in drinking water from drilled wells in Southern Finland and its potential links to health effects", Environ. Sci. Technol., 43(10), 3941-3946 (2009).
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