[논문]TDLAS를 이용한 LPG/공기 화염 연소가스의 실시간 CO 농도 측정에 관한 연구

소성현; 박대근; 박지연; 송아란; 정낙원; 유미연; 황정호; 이창엽

doi:10.7464/ksct.2019.25.4.314

초록
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대기 오염 물질 저감과 연소 효율 증가를 위해서 연소 환경 내 일산화탄소를 정밀하게 측정하는 것은 필수적인 요소이다. 일산화탄소(carbon monoxide, CO)는 불완전 연소 때 급격히 증가하며 질소산화물(nitrogen oxide, NOx)과 Trade-off 관계로 오염 물질 배출량과 불완전 연소 반응에 기여하는 중요한 가스종이다. 특히, 대형 연소 시스템 중 열처리로의 경우, 강판 표면위 산화층 형성을 억제하기 위해 과잉 연료 조건에서 환원 분위기로 운전이 진행된다. 이는 많은 양의 미연분 일산화탄소가 배출되는 원인이기도 하다. 하지만 연소 환경 내에서 일산화탄소 농도는 불균일한 연소 반응과 열악한 측정 환경으로 인하여 실시간 측정이 어렵다. 이러한 문제점을 극복하기 위해서 광학적 측정 방식인 파장 가변형 다이오드 레이저 흡수 분광법(tunable diode laser absorption spectroscopy, TDLAS)이 각광을 받고 있다. TDLAS 기법은 열악한 현장 측정, 빠른 응답성, 비접촉식 방식으로 연소 환경 내 특정 가스종 농도 측정에 적합하다. 본 연구는 과잉 연료 조건에서 당량비 제어를 위한 연소시스템을 제작하였으며 연소 배기가스 생성을 위해 LPG/공기 화염을 이용하였다. 당량비 변화에 따른 CO 농도 측정은 TDLAS와 Voigt 함수 기반 시뮬레이션으로 분석하였다. 또한 연소 생성물로부터 간섭이 없는 CO 광 흡수 영역 확보를 위해 근적외선 영역의 4300.6 cm^-1을 선택하여 실험을 진행하였다.

Abstract ▼ AI-Helper

In order to enhance combustion efficiency and reduce atmosphere pollutants, it is essential to measure carbon monoxide (CO) concentration precisely in combustion exhaust. CO is the important gas species regarding pollutant emission and incomplete combustion because it can trade off with NOx and incr...

In order to enhance combustion efficiency and reduce atmosphere pollutants, it is essential to measure carbon monoxide (CO) concentration precisely in combustion exhaust. CO is the important gas species regarding pollutant emission and incomplete combustion because it can trade off with NOx and increase rapidly when incomplete combustion occurs. In the case of a steel annealing system, CO is generated intentionally to maintain the deoxidation atmosphere. However, it is difficult to measure the CO concentration in a combustion environment in real-time, because of unsteady combustion reactions and harsh environment. Tunable Diode Laser Absorption Spectroscopy (TDLAS), which is an optical measurement method, is highly attractive for measuring the concentration of certain gas species, temperature, velocity, and pressure in a combustion environment. TDLAS has several advantages such as sensitive, non-invasive, and fast response, and in-situ measurement capability. In this study, a combustion system is designed to control the equivalence ratio. Also, the combustion exhaust gases are produced in a Liquefied Petroleum Gas (LPG)/air flame. Measurement of CO concentration according to the change of equivalence ratio is confirmed through TDLAS method and compared with the simulation based on Voigt function. In order to measure the CO concentration without interference from other combustion products, a near-infrared laser at 4300.6 cm-1 was selected.

주제어

표/그림 (11)

그림 Figure 1. Linestrength at (a) 0 - 3.0×10^-21 scale and (b) 0 - 1.0×10^-26 scale of CO and combustion products in the 4300.0 to 4301.5 cm^-1 spectral range at 296 K (from HITRAN database).
그림 Figure 2. Linestrength at (a) 0 - 3.0×10^-21 scale and (b) 0 - 1.0×10^-26 scale of CO and combustion products in the 4300.0 to 4301.5 cm^-1 spectral range at 523 K (from HITRAN database).
그림 Figure 3. Schematic diagram of the preliminary experimental setup.
그림 Figure 4. Schematics of burner design.
그림 Figure 5. Schematic diagram of the optical experimental setup in combustion system.
그림 Figure 6. CO optical absorption signals at 296 K.
그림 Figure 7. Comparison between measured CO concentration and reference CO concentration at 296 K.
그림 Figure 8. CO optical absorption signals at 523 K.
표 Table 1. Experimental conditions for equivalence ratio
그림 Figure 9. Comparison between measured CO integrated absorption signal and calculated Voigt CO integrated absorption signal in combustion environment at 523 K.
표 Table 2. Calculated CO concentration for various equivalence ratio

AI 본문요약
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문제 정의

마지막으로 중적외선 영역에 가까운 근적외선 4300 cm^-1 영역은 냉각 유지 및 H₂O 간섭이 없는 장점이 있지만, 저농도 CO 농도 분해능에 집중되어 있어 다량의 CO 배출 환경에 대한 적용은 시도된 바가 없다. 따라서 본 연구는 기존 연구와 달리 LPG/공기 화염에서의 CO 농도 측정을 위하여 근적외선 파수 영역인 4300 cm^-1 를 선택하였으며 다양한 공연비 및 측정 온도 범위에서 고농도 정밀 CO 농도 측정을 수행하고자 한다.
본 연구는 대표적인 광학식 측정 방식인 TDLAS 기법을 이용하여 연소 시 생성되는 배기가스 내 CO 농도를 측정하기 위해 실험을 진행하였다. 우선 각 실험 측정 온도에서 CO를 제외한 타 연소 생성물들의 간섭을 HITRAN을 통해 확인하였으며, 기초 선행 실험으로 가스셀 내 주입된 0.
본 연구에서는 화염에서 생성된 CO 농도 특성을 알아보기 위해 동축류 버너를 설계하여 실험을 수행하였다. Figure 4는 화염 형성을 위한 동축류 버너의 구상도이다.
본 연구의 첫 번째 실험 목적은 CO 측정 데이터 확보를 위한 기초 실험으로서 상온에서 농도 별 CO 측정을 통해 Reference 가스 농도와 비교하는 것이다. Figure 3은 전체적인 기초 실험장치 구성을 보여준다.
본 연구의 초점은 상온에서 농도 별 CO 측정과 과잉 당량비 조건에서 연소 반응 후 배기가스 내 CO 농도를 측정하는 것이다. 첫 번째로 Figure 6은 상온에서 CO 농도 0.

제안 방법

Equation (3)과 Equation (9)를 이용하여 당량비에 따른 광흡수 면적을 도출하였다. 당량비 1.
6 cm -1 를 선정하였으며, 다양한 CO 농도 조건에서 실험을 진행하였다. 또한 과잉 당량비 연소 조건에서 CO 배출 농도 거동을 분석하였다.
0 이후에는 연료량을 증가시키기 때문에 미연분의 CO가 생성되므로 일반적인 경향성에 부합한다고 판단된다. 또한 온도 변화에 따른 오차를 줄이기 위해 정상 상태 영역에서 실험을 진행하였다. 분석 결과를 자세히 보면 당량비 1.
Figure 3은 전체적인 기초 실험장치 구성을 보여준다. 서론에서 CO 농도 측정 연소 환경으로 열처리로 무산화 영역을 제시 한 것처럼 실험에 주입된 Reference 가스는 %단위의 CO 농도 측정에 초점을 두고 있기 때문에 10%의 CO/N₂ Reference 가스를 MFC (mass flow controller)를 사용하여 다양한 농도 범위를 선정하였다. 가스가 주입되는 가스셀은 111 cm로 설계되었으며 레이저 시스템의 경우, 크게 발신부와 수신부로 나타내었다.
실험실의 상온 환경에서 CO 농도 별 측정 결과를 기반으로 연소 후 생성되는 배기가스 내 CO 농도를 과잉 당량비 조건에 따라서 실험을 진행하였다. Figure 8은 당량비 1.
본 연구는 대표적인 광학식 측정 방식인 TDLAS 기법을 이용하여 연소 시 생성되는 배기가스 내 CO 농도를 측정하기 위해 실험을 진행하였다. 우선 각 실험 측정 온도에서 CO를 제외한 타 연소 생성물들의 간섭을 HITRAN을 통해 확인하였으며, 기초 선행 실험으로 가스셀 내 주입된 0.1%, 0.25%, 1%, 2%의 CO 농도를 측정하였다. 상온 기준 가스셀 111 cm에서 측정된 CO 농도는 TDLAS와 Reference CO 농도 값이 동일한 경향성을 가지는 것을 확인하였다.
상온 기준 가스셀 111 cm에서 측정된 CO 농도는 TDLAS와 Reference CO 농도 값이 동일한 경향성을 가지는 것을 확인하였다. 이후로 기초 선행 실험을 기반으로 연소 환경 내 CO 농도 측정은 당량비 1.0에서부터 1.4까지 변화하여 미연분의 CO 농도를 측정하였다. 당량비 1.
본 연구의 실험은 크게 2가지로 나눌 수 있다. 첫 번째는 기본 CO 측정 데이터 확보를 위해 실험실 가스셀 내에서 측정 환경 온도가 상온(296 K)일 때, 농도 별 CO 가스 측정이며, 두 번째는 연소 환경 내 당량비 1.0 이상 조건에서 평균 배기가스 온도(523 K)에 존재하는 CO 가스 농도 측정이다. 실험 진행에 앞서 CO 농도 측정을 위해서는 연소 생성물들의 간섭이 없는 단일 CO 광 흡수 파수 영역을 선정해야 한다.

대상 데이터

레이저 광과 window 사이에서 일어나는 반사 광이 신호 왜곡을 발생시키기 때문에 배기관 양쪽 측면에는 Wedged window (CaF² )를 설치하여 반사 광을 다른 방향으로 유도하여 왜곡을 제거하였다. 배기관의 전체 길이는 Wedged window 사이 길이인 190 cm로 설계되었다. 기초 실험과 비교했을 때 연소 환경 실험 측정거리를 다르게 선정한 이유는 실제 연소 측정 환경의 경우 측정 거리가 다양하기 때문이며 실스케일의 연소 환경에 적합하도록 측정 거리를 길게 설계하였다.
하지만 CO 광 흡수 파수 영역에는 간섭이 일어나지 않는 것을 확인하였다. 본 연구는 상온에서 연소 배기가스 온도에 걸쳐 타 연소 생성물들의 간섭에 영향을 받지 않는 4300.6 cm -1 를 선정하였으며, 다양한 CO 농도 조건에서 실험을 진행하였다. 또한 과잉 당량비 연소 조건에서 CO 배출 농도 거동을 분석하였다.

이론/모형

파장 가변형 다이오드 레이저 흡수 분광법 중 직접 흡수 분광법(direct absorption spectroscopy, DAS)의 기초적인 이론은 Beer Lambert 법칙에 기반한다. 즉, 특정 파수(wavenumer, cm^-1 )를 가지는 좁은 선폭(narrow linewidth)의 빛이 균일한 가스 매질을 통과할 때 Equation (1)과 같이 초기 강도 I₀(v)와 투과 강도 I(v)의 비로 나타낼 수 있다[8].

성능/효과

4의 과잉 당량비 조건에서는 불완전 연소로 인하여 미연분의 CO 농도가 증가함을 알 수 있었다. 기초 선행 실험과 연소 환경에서 측정한 광 흡수의 크기는 비슷한 농도에 비해서 광 흡수 크기가 크게 다른 것을 확인하였다. 이는 Doppler broadening 효과로 온도가 증가하면 광 흡수 반치전 폭이 넓어지는 것으로 이론적인 경향성이 잘 반영되었다고 판단된다.
4까지 변화하여 미연분의 CO 농도를 측정하였다. 당량비 1.0에서는 완전 연소로 인하여 CO 농도가 생성되지 않았고 1.2, 1.4의 과잉 당량비 조건에서는 불완전 연소로 인하여 미연분의 CO 농도가 증가함을 알 수 있었다. 기초 선행 실험과 연소 환경에서 측정한 광 흡수의 크기는 비슷한 농도에 비해서 광 흡수 크기가 크게 다른 것을 확인하였다.
Equation (6)에서도 알 수 있듯이 온도가 증가함에 따라서 Doppler broadening 효과로 인해 광 흡수 반치전폭이 상온에 비해 넓어지는 경향성을 파악할 수 있었다. 또한 당량비 1.4의 CO 농도는 4.08%로 많은 양의 미연분 CO가 배출됨을 확인하였다.
또한 온도 변화에 따른 오차를 줄이기 위해 정상 상태 영역에서 실험을 진행하였다. 분석 결과를 자세히 보면 당량비 1.0에서는 완전 연소로 인하여 CO 광 흡수 신호가 생성되지 않았으며 당량비 1.4에서 가장 큰 CO 광 흡수 신호를 확인하였다.
25%, 1%, 2%의 CO 농도를 측정하였다. 상온 기준 가스셀 111 cm에서 측정된 CO 농도는 TDLAS와 Reference CO 농도 값이 동일한 경향성을 가지는 것을 확인하였다. 이후로 기초 선행 실험을 기반으로 연소 환경 내 CO 농도 측정은 당량비 1.
Table 2의 온도를 통해 도출된 선강도, 측정거리, 흡수 면적, 그리고 상압 조건을 Equation (4)를 활용하면 당량비 별 CO 농도를 도출할 수 있다. 실험 결과는 당량비 1.2에서 CO 농도 1.53%이며 당량비 1.4에서는 CO 농도 4.08%로 측정되었다. 실험실 상온 환경에서 측정한 결과 Figure 6과 연소 환경에서 측정한 Figure 8을 비교해 보면, 광학적 측정 거리가 79 cm 가량 차이 나더라도 상온 환경 내 CO 농도 1%와 2%의 광 흡수 크기와 Table 2 결과 기반 연소 환경 내 당량비 1.
Figure 7는 상온에서 농도 별 CO를 TDLAS를 통해 분석한 결과와 Reference 가스의 농도 값을 비교 한 것이다. 전체적인 CO 농도 별 측정값은 TDLAS로 측정한 농도 값과 Reference CO 농도 값이 동일한 것을 확인하였다. Figure 6의 경우 상온에서 측정한 결과이기 때문에 Equation (2)을 이용하여 상온에 해당하는 선강도 값을 Equation (4)에 적용하여 도출하였다.

후속연구

이는 Doppler broadening 효과로 온도가 증가하면 광 흡수 반치전 폭이 넓어지는 것으로 이론적인 경향성이 잘 반영되었다고 판단된다. 이러한 결론을 종합해보면 연소 측정 온도 환경에 따라서 광 흡수 반치전폭의 범위가 달라지기 때문에 측정 온도 및 측정 거리 조건에 따른 측정 한계 범위를 면밀히 분석해야 정밀 측정이 가능할 것으로 판단되며 대형 연소 시스템에 실시간 모니터링을 통하여 연소 내부 반응 제어에 큰 역할을 할 것으로 사료된다.

질의응답

핵심어	질문	논문에서 추출한 답변
	일산화탄소(carbon monoxide, CO)의 특징은?	탄화수소계열 연료 연소 시 발생하는 생성물 중 일산화탄소(carbon monoxide, CO)는 무색, 무취의 유독성 가스로 불완전 연소에서 농도가 증가하고 연소 효율에 직접적인 영향을 끼치는 요소이다. 또한 질소산화물과 Trade-off 관계로 완전 연소 시 일산화탄소 농도는 줄어들지만 화염 온도 상승으로 인하여 Thermal NOx는 증가한다고 알려져 있다[1-2].
	중적 외선 영역의 단점은?	파장 가변현 다이오드 레이저 흡수 분광법을 이용해 CO 농도 측정에 대한 연구를 정리해보면, 근적외선 파수 영역인 6410 cm -1 와 4300 cm -1 에서 측정을 하였으며 중적외선 파수 범위는 2173 cm -1 에서 CO 농도 측정이 시도되고 있다. 중적 외선 영역의 경우, 높은 분해능을 가지지만, QCL-TDLAS 시스템 특성상 냉각 유지를 위해 시스템이 커지는 단점을 가진다. 반면에 근적외선 파수 영역인 6410 cm -1 는 H2O 간섭으로 인한 분해능 저하가 단점으로 도출되었다.
	CO 농도 측정 장치의 접촉식 전기화학 방식의 문제를 해결하기 위한 장치는?	일반적으로 CO 농도 측정 장치로는 접촉식 전기화학 방식이 대부분 차지하고 있지만, 샘플링 타입으로 대형 연소 시스템 내 전체적인 내부 반응을 파악하기엔 역부족이며, 내구성과 신뢰성 문제가 발생되고 있다. 이러한 이유로 연소 환경내 비접촉식 방법인 광학식 측정기법들이 각광을 받고 있다.

참고문헌 (15)

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