[논문]실크 세리신의 구조와 성질에 대한 최근 연구동향

엄인철

doi:10.7852/jses.2019.55.2.44

실크 세리신의 구조와 성질에 대한 최근 연구동향
Recent research trend in the structure and properties of silk sericin 원문보기

한국잠사곤충학회지 = Journal of sericultural and entomological science, v.55 no.2, 2019년, pp.44 - 53

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Sericin has been removed in textile industry to improve the luster and hand of silk textile. Therefore, the sericin was considered as useless material. However, recently sericin has attracted researcher's attention since unique properties of sericin including high water retention, UV protection, and wound healing effect were reported. In spite of the useful properties of sericin as biomedical and cosmetic materials, its poor mechanical properties have restricted its industrial use in biomedical and cosmetic fields. To improve the mechanical properties, various sericins were prepared by different conditions, and the effects of the preparation condition on the structure and properties of sericin were examined. In this review paper, research trend in the structure and properties of sericin prepared with different conditions were intensively introduced.

주제어

표/그림 (9)

그림 Fig. 1. Effects of the casting solvent and 70% v/v ethanol/water solution treatment on the (A) stress-strain curve, (B) tensile strength, (C) elongation, (D) initial Young's modulus, and (E) work of rupture of silk sericin films (n = 14) : (a) water casting and untreated, (b) water casting and ethanol/water solution-treated, (c) formic acid casting and untreated and (d) formic acid casting and ethanol/water solutiontreated (Jo and Um, 2015).
그림 Fig. 2. The gelation behavior of the silk sericin aqueous solution at different storage temperatures (Jo et al., 2015).
그림 Fig. 3. Effects of (A) sericin concentration and (B) ethanol content on thermo gel-sol transition of sericin.
그림 Fig. 4. Effect of ethanol content on (A) FTIR spectra and (B) crystallinity index of frozen and thawed sericin sponge, and (C) the relationship between the gel strength and crystallinity index of sericin sponges with different ethanol contents.
그림 Fig. 5. Effect of silkworm variety on degumming ratio of silk cocoon degummed with different sodium oleate contents (n = 10) (Kim and Um, 2019).
그림 Fig. 6. (A) Molecular weight distribution of silk sericins obtained by different extraction conditions and (B) complex viscosities of 0.3% (w/w) silk sericin solutions in formic acid (Park et al., 2018).
$Fig. 7. Effect of MW on (A) X-ray diffraction patterns, (B) moisture regain, (C) representative stress-strain curve, (D) tensile strength, and (E) elongation at break of the silk sericin films cast in formic acid (Park et al., 2018).$ 그림 Fig. 7. Effect of MW on (A) X-ray diffraction patterns, (B) moisture regain, (C) representative stress-strain curve, (D) tensile strength, and (E) elongation at break of the silk sericin films cast in formic acid (Park et al., 2018).
그림 Fig. 8. Effect of heat treatment on the crystallinity index of sericin films prepared under different conditions (Park and Um, 2019).
그림 Fig. 9. (A) Representative stress-strain curve, (B) tensile strength, and (C) elongation of silk sericin films cast from sericin–formic acid solutions containing sericin from (a) upper layer and (b) lower layer (Park and Um, 2016).

AI 본문요약
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문제 정의

본 총설에서는 최근 본 연구팀을 중심으로 세리신의 기계적 물성을 향상시키기 위하여 제조조건을 달리하여 얻은 세리신의 구조특성과 물성에 대한 연구논문의 결과를 중심으로 정리하여 소개하였다. 세리신의 구조특성 및 기계적 물성은 제조조건을 달리함에 따라 다양하게 조절이 가능하고, 특정 제조조건에서 제조 시 세리신 기계적 물성을 크게 향상시킬 수 있음을 여러 연구논문 결과를 통해 확인할 수 있었다.
이러한 배경에서 본 연구팀에서는 최근 몇 년 동안 다양한 제조조건을 이용하여 제조한 세리신의 구조특성과 성질에 대한 연구를 지속적으로 수행하여 제조조건에 따라 세리신의 구조가 어떻게 변화되고, 기계적 물성이 얼마나 향상될 수 있는지에 대하여 다양한 연구를 수행한 바 있으며, 본 총설에서 그동안의 연구결과를 중심으로 정리하여 소개하고자 한다.

제안 방법

박과 엄은 열처리가 세리신 필름의 구조특성과 성질에 대해 좀더 자세한 연구를 수행하였는데, 먼저 세리신 필름을 제조 시 건조온도, 용매, 에탄올 수용액 후처리 등의 제조조건을 달리하여 결정성이 다른 세리신 필름을 제조하고, 열처리에 따라 이들 세리신 필름의 결정화도 변화를 살펴보았다 (Park and Um, 2019). 열처리 온도를 200℃까지 증가시켰을 때, 대부분의 세리신 필름은 황변 현상을 나타내었는데 포름산을 이용한 세리신 필름은 갈변 현상을 나타내어 열처리에 의하여 큰 색깔 변화를 나타내었다.
별도로 용매를 사용하지 않아도 되며, 친환경 용매인 물을 사용하기 때문에 세리신 수용액 시스템은 오랫동안 세리신의 성형에 있어 주로 이용되어왔다. 조와 엄은 세리신의 성형성을 향상시키고 우수한 물성을 얻기 위한 시도로 세리신 수용액을 건조하여 얻은 세리신 분말을 포름산에 용해하여 세리신 포름산 용액을 제조하여 기존의 세리신 수용액 시스템의 용액특성과 필름 특성에 대해 비교 연구를 수행하였다 (Jo and Um, 2015).

이론/모형

세리신의 겔화 거동을 살펴보기 위해 기존의 연구에서는 기울임 법(Kweon et al., 2000), 탁도 변화(Zhu et al., 1995), 원이색성 분석법(Zhu et al., 1996) 등의 방법을 이용했다. 이들 방법은 간단하기는 하나 실용적인 정보를 주기에는 부족했던 반면, 유변학(Rheology)은 겔화가 진행되는 동안 겔의 강도를 세밀하게 관찰할 수 있어 매우 유용한 방법이나 세리신의 겔화 거동 연구에는 그동안 거의 이용되지 않았다.

성능/효과

, 2018). 120℃ 고압에서 세리신 추출시간을 달리하여 제조한 세리신 샘플은 추출시간이 증가할수록 세리신의 분자량이 감소하는 결과를 보였고, 유변물성 측정기를 이용한 복합 점도도 감소하는 것으로 나타나 분자량 결과와 동일한 결과를 보였다 (Fig. 6). 세리신의 분자량이 증가할수록, 겔, 필름, 스펀지 등 성형 형태와 관계없이, 물, 포름산의 용매와 관계없이, 세리신의 결정화도 지수 및 베타 쉬트 결정 함량은 증가하는 결과를 보였다.
다양한 결정성을 갖는 세리신 필름에 대하여 열처리 온도 변화에 따른 세리신의 결정성 변화를 살펴본 결과, 대부분 세리신 필름은 225℃까지는 결정화도에 큰 변화가 없으나, 그 이후부터는 결정화도가 급격하게 저하되는 결과를 보여, 열처리에 의해 세리신 결정이 파괴됨을 확인할 수 있다 (Fig. 8). 한편, 포름산을 이용하여 제조한 세리신 필름은 200℃부터 이미 결정성 저하가 시작되어 225℃에서 큰 결정화도 저하를 나타내었는데, 포름산을 이용하여 제조한 세리신 필름의 경우, 필름 제조 후, 소량의 포름산이 세리신 필름에 잔존하여 열에 의한 색깔 변화 및 결정성 저하를 가속화시키는 역할을 하는 것으로 추측된다.
즉, 세리신 농도가 증가함에 따라 겔화 시간이 단축되었으며, 최종 얻게 되는 겔 강도가 점점 증가하는 것으로 나타났다. 또한, 에탄올 첨가에 따라 세리신의 겔화 거동을 관찰했는데, 15% 에탄올을 세리신 수용액에 첨가한 경우, 겔화 시간이 24시간에서 4시간으로 크게 단축되는 것으로 나타났다.
세리신 농도와 에탄올 첨가에 따라 제조된 세리신 스펀지의 구조특성 변화를 살펴본 결과에서는, 세리신의 농도와 관계없이 제조된 스펀지의 결정화도 지수는 차이가 없어 세리신 농도는 스펀지의 결정성에는 거의 영향을 미치는 않는 것으로 나타났다. 반면, 에탄올 첨가량에 따라서 제조된 세리신 스펀지의 결정성은 크게 변화하였는데, 에탄올 첨가량이 증가할수록 세리신 스펀지의 결정화도 지수가 점점 증가하였고, 15% 이후의 에탄올 첨가량에서는 다시 결정화도 지수가 감소하는 경향이 나타났다 (Fig. 4(B)).
세리신 농도와 에탄올 첨가에 따른 세리신 겔의 열가역적 겔-졸 전이 거동을 살펴본 결과, 세리신의 농도와 관계없이 세리신 겔-졸 전이 거동은 82℃ 부근에서 크게 일어나 세리신의 농도가 세리신의 열가역적 겔-졸 전이거동에는 거의 영향을 미치지 않는 결과를 나타냈다. 반면, 에탄올 첨가량이 증가할수록 겔-졸 전이가 일어나는 온도가 점점 감소하여 열에 쉽게 세리신 겔이 파괴되는 결과를 보였다. 이는 에탄올 첨가에 제조된 세리신 겔의 구조가 약해졌음을 의미한다 (Fig.
세리신 농도와 에탄올 첨가에 따라 제조된 세리신 스펀지의 구조특성 변화를 살펴본 결과에서는, 세리신의 농도와 관계없이 제조된 스펀지의 결정화도 지수는 차이가 없어 세리신 농도는 스펀지의 결정성에는 거의 영향을 미치는 않는 것으로 나타났다. 반면, 에탄올 첨가량에 따라서 제조된 세리신 스펀지의 결정성은 크게 변화하였는데, 에탄올 첨가량이 증가할수록 세리신 스펀지의 결정화도 지수가 점점 증가하였고, 15% 이후의 에탄올 첨가량에서는 다시 결정화도 지수가 감소하는 경향이 나타났다 (Fig.
세리신 농도와 에탄올 첨가에 따른 세리신 겔의 열가역적 겔-졸 전이 거동을 살펴본 결과, 세리신의 농도와 관계없이 세리신 겔-졸 전이 거동은 82℃ 부근에서 크게 일어나 세리신의 농도가 세리신의 열가역적 겔-졸 전이거동에는 거의 영향을 미치지 않는 결과를 나타냈다. 반면, 에탄올 첨가량이 증가할수록 겔-졸 전이가 일어나는 온도가 점점 감소하여 열에 쉽게 세리신 겔이 파괴되는 결과를 보였다.
세리신은 열가역적 겔-졸 전이거동(thermo-reversible gelsol transition)를 보이는 것으로 알려져 있는데, 유변물성 측정기(rheometer)를 통하여 세리신 겔에 열을 가하여 온도를 증가시키면 겔이 파괴되었다가, 다시 낮은 온도에서 보관하여 다시 원래의 강도를 갖는 겔이 형성됨을 확인하였고, 이렇게 온도의 상승 하강을 3회 사이클로 하여 반복하여 측정을 해도 동일한 거동을 보이는 것으로 나타나 유변물성 측정기를 활용하여 세리신의 열가역적 겔 -졸 전이거동을 확인하였다. 3회 사이클을 반복하는 동안 제조된 세리신 겔과 용액을 건조하여 결정화도 지수를 측정했을 때도 결정화도가 변화하지 않고 동일한 결과를 보여, 세리신의 경우 열가역적 겔-졸 전이가 일어남을 보고하였다.
본 총설에서는 최근 본 연구팀을 중심으로 세리신의 기계적 물성을 향상시키기 위하여 제조조건을 달리하여 얻은 세리신의 구조특성과 물성에 대한 연구논문의 결과를 중심으로 정리하여 소개하였다. 세리신의 구조특성 및 기계적 물성은 제조조건을 달리함에 따라 다양하게 조절이 가능하고, 특정 제조조건에서 제조 시 세리신 기계적 물성을 크게 향상시킬 수 있음을 여러 연구논문 결과를 통해 확인할 수 있었다.
6). 세리신의 분자량이 증가할수록, 겔, 필름, 스펀지 등 성형 형태와 관계없이, 물, 포름산의 용매와 관계없이, 세리신의 결정화도 지수 및 베타 쉬트 결정 함량은 증가하는 결과를 보였다.
4(B)). 스펀지의 결정화도 지수와 제조된 세리신 겔 강도의 관계는 정비례하는 결과를 나타내어, 베타 쉬트 구조의 양과 관계있는 결정화도 지수와 겔 강도는 비례하는 관계가 있음을 재확인하였고, 결국 에탄올 첨가량 변화에 따른 세리신 스펀지의 결정화도 지수 변화는 에탄올 첨가량 변화에 따라 겔화 거동 변화에 기인된 결과로 생각된다.
박과 엄은 실크에서 고온에서 세리신을 추출하여 얻은 세리신 수용액을 원심분리하여 층별로 두 가지 다른 종류의 세리신을 얻고, 이들의 구조특성과 성질에 대해 연구한 결과를 보고한 바 있다 (Park and Um, 2016). 원심분리한 세리신 용액의 상층 부분을 건조한 세리신보다는 하층 부분을 건조한 세리신의 용액 점도(solution viscosity) 가 더 높은 것으로 나타나, 하층 용액에 약간 더 높은 분자량 세리신이 존재함을 확인하였다. 층별 세리신 수용액들을 건조하여 필름을 제조한 후, 결정화도 지수를 계산한 결과 하층 세리신 용액으로부터 제조한 필름의 결정 화도지수가 높게 나타났는데, 이는 원심분리시 세리신에 적용되는 전단응력에 기인하여 세리신 분자들의 베타 쉬트 결정화가 촉진되는데 기인된 결과로 보고하였다.
유변물성 측정을 통해 세리신 수용액 상태에서는 겔화 (gelation) 진행속도가 빠른 반면, 세리신 포름산용액에서는 겔화가 지연되는 결과가 나타났고, 세리신 포름산 용액이 세리신 수용액보다, 용액의 탁도와 용액 내에서 세리 신의 응집 정도도 적은 것으로 나타나 물과 포름산을 용매로 피브로인 용액을 제조했을 때와 유사한 경향을 보였다. 포름산을 용매로 하여 세리신 필름을 제조하였을 때는 수용액으로부터 제조한 세리신 필름보다 베타 쉬트 결정이 더 많이 생성되는 결과가 나타났고, 그 결과로 세리신 필름의 인장강도와 인장신도가 각각 2배 정도 증가하는 결과를 보였으며, 파단일은 4배 증가하여 포름산을 용매로 하여 세리신 필름을 제조함으로써 기계적 물성을 크게 향상시킬 수 있음을 확인하였다 (Fig.
2), 겔화된 세리신을 온도를 달리하여 건조했을 때, 건조온도가 감소할수록 결정화도 지수가 증가하는 것으로 나타나, 더 많은 베타 쉬트 결정이 형성됨을 확인하였다. 이러한 경향은 겔화되지 않은 세리신 수용액을 건조온도를 달리하여 건조했을 때에도 동일한 경향이 나타나, 온도의 증가는 세리신에서 베타 쉬트 결정 형성을 억제하는 경향으로 이어졌다.
, 2015). 즉, 보관온도가 감소할수록 더 오랜 시간 동안 겔화가 진행되어 결과적으로 강도가 높은 세리신 겔을 얻을 수 있으며(Fig. 2), 겔화된 세리신을 온도를 달리하여 건조했을 때, 건조온도가 감소할수록 결정화도 지수가 증가하는 것으로 나타나, 더 많은 베타 쉬트 결정이 형성됨을 확인하였다. 이러한 경향은 겔화되지 않은 세리신 수용액을 건조온도를 달리하여 건조했을 때에도 동일한 경향이 나타나, 온도의 증가는 세리신에서 베타 쉬트 결정 형성을 억제하는 경향으로 이어졌다.
장과 엄은 세리신 농도와 에탄올첨가량 변화에 따른 세리신 겔화 거동을 연구함에 있어 유변학을 활용하여 그 결과를 보고하였다 (Jang and Um, 2017). 즉, 세리신 농도가 증가함에 따라 겔화 시간이 단축되었으며, 최종 얻게 되는 겔 강도가 점점 증가하는 것으로 나타났다. 또한, 에탄올 첨가에 따라 세리신의 겔화 거동을 관찰했는데, 15% 에탄올을 세리신 수용액에 첨가한 경우, 겔화 시간이 24시간에서 4시간으로 크게 단축되는 것으로 나타났다.
유변물성 측정을 통해 세리신 수용액 상태에서는 겔화 (gelation) 진행속도가 빠른 반면, 세리신 포름산용액에서는 겔화가 지연되는 결과가 나타났고, 세리신 포름산 용액이 세리신 수용액보다, 용액의 탁도와 용액 내에서 세리 신의 응집 정도도 적은 것으로 나타나 물과 포름산을 용매로 피브로인 용액을 제조했을 때와 유사한 경향을 보였다. 포름산을 용매로 하여 세리신 필름을 제조하였을 때는 수용액으로부터 제조한 세리신 필름보다 베타 쉬트 결정이 더 많이 생성되는 결과가 나타났고, 그 결과로 세리신 필름의 인장강도와 인장신도가 각각 2배 정도 증가하는 결과를 보였으며, 파단일은 4배 증가하여 포름산을 용매로 하여 세리신 필름을 제조함으로써 기계적 물성을 크게 향상시킬 수 있음을 확인하였다 (Fig. 1).

후속연구

세리신은 추출에서부터 성형에 이르기까지 다양한 제조 방법과 조건이 사용될 수 있고, 제조조건에 따라 첨가제가 사용되지 않은 순수한 100% 세리신의 물성의 최대치가 얼마나 되는지에 대해 이해할 필요가 있으며, 다양한 제조조건에 따라 세리신의 물성을 어떻게 조절이 가능한지에 대한 연구지식이 축적될 때, 세리신을 이용한 제품화 및 산업화 가능성은 제고될 것으로 생각된다. 첨가제 사용을 통하여 세리신의 물성을 향상시키는 방법도 100% 세리신이 최대 물성치를 발현할 수 있도록 제조하고, 그 제조조건에서 제조된 세리신에 외부 물질을 첨가한다면 최소한의 첨가제의 사용으로 목표로 하는 물성 확보가 가능할 수도 있을 것이다.
세리신이 가지고 있는 유용한 특징을 바탕으로 기계적 물성만 더 개선될 수 있다면 의료용 및 화장품용 소재로 다양하게 활용될 수 있을 것으로 생각되며 이들 분야로 응용가능성을 높이기 위해서는 제조조건별 세리신의 구조 특성과 다양한 성질에 대한 이해를 높이기 위한 연구와 100% 세리신의 기계적 물성을 개선하기 위한 연구가 앞으로도 지속적으로 이뤄져야 할 것으로 생각한다.
세리신은 추출에서부터 성형에 이르기까지 다양한 제조 방법과 조건이 사용될 수 있고, 제조조건에 따라 첨가제가 사용되지 않은 순수한 100% 세리신의 물성의 최대치가 얼마나 되는지에 대해 이해할 필요가 있으며, 다양한 제조조건에 따라 세리신의 물성을 어떻게 조절이 가능한지에 대한 연구지식이 축적될 때, 세리신을 이용한 제품화 및 산업화 가능성은 제고될 것으로 생각된다. 첨가제 사용을 통하여 세리신의 물성을 향상시키는 방법도 100% 세리신이 최대 물성치를 발현할 수 있도록 제조하고, 그 제조조건에서 제조된 세리신에 외부 물질을 첨가한다면 최소한의 첨가제의 사용으로 목표로 하는 물성 확보가 가능할 수도 있을 것이다.

질의응답

핵심어	질문	논문에서 추출한 답변
	실크 섬유란 무엇인가?	누에로부터 생산되는 실크 섬유는 피브로인 두 가닥을 세리신이 둘러싸고 있는 천연 유래 복합섬유이다. 실크 섬유의 직경은 누에품종에 따라 많은 차이가 있으나, 백옥 잠을 비롯하여 우리나라에서 생산되고 있는 실크 섬유들의 직경은 약 30 µm 정도이다 (Chung et al.
	정련 공정을 거친 실크 섬유의 구조는 어떠한가?	, 2015a). 여기에서 정련 공정을 통해 세리신을 제거하게 되면, 피브로인 두 가닥이 외부로 드러나면서 섬유의 직경은 15 µm 이하로 감소하게 되고, 외형은 좀 더 뚜렷하고 규칙적인 납작한 삼각형 구조를 띄게 된다. 정련에 따른 이러한 외형적인 구조 변화에 기인하여 실크 섬유는 광택이 향상되고, 촉감이 부드러워 정련된 실크 직물(degummed silk textile)은 생직물(raw silk textile)보다 의복 재료로써 상업적으로 우수한 가치를 갖게 된다.
	세리신을 화장품과 의료용소재로 사용하려는 이유는 무엇인가?	그러나, 최근 들어 세리신에 대한 많은 연구를 통해 세리신이 상처치유 능력을 가지고 있으며(Aramwit et al., 2009; Nagai et al., 2009; Teramoto et al., 2008), 우수한 자외선 저항성(Gulrajani et al., 2008), 산화 저항성(Suzuki et al., 2004), 주름 방지성(Padamwar et al., 2005), 보습성 (Jang and Um, 2017; Padamwar et al., 2005)을 가지고 있다는 연구결과가 보고되고 있다. 이에 따라 세리신을 화장품과 의료용소재로 응용하기 위한 연구들이 다수 진행 되고 있다.

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저자의 다른 논문 :

표제어: PCR

동의어: Packet Collision Rate

용어 설명 출처 목록 (6)

용어 설명: PCR은 세균 특이성이 있는 primer를 이용하여 적은 수의 세균이 있을지라도 쉽게 검출할 수 있는 유용한 방법이며, 이를 이용하여 구강 내 치면세균막이나 타액에서 직접 세균을 검출할 수 있게 되었다[8].

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