[논문]자동차용 폐 리튬 이차전지 모듈의 안정적 해체와 알루미늄 박막으로부터 양극활물질의 분리공정 개발

김연정; 오인경; 홍용표; 유건상

doi:10.5012/jkcs.2019.63.6.440

초록
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본 연구는 자동차 폐리튬 이차전지의 모듈로부터 재생할 수 있는 자원을 효율적으로 회수하는 방법을 개발하는 것이다. 모듈의 셀은 구리 박막, 알루미늄 박막, 그리고 이들 사이는 폴리머 재질의 격막으로 이루어져 있다. 셀은 특별히 제작한 글러브 상자 안에서 그리고 여러 번의 단계를 거쳐 손상 없이 완전히 해체 하였다. 우선적으로 양극활물질은 400 ℃에서 열처리하여 알루미늄 박막으로부터 분리하였다. 그런 후 분리된 양극활물질은 잔류되어 있는 탄소 성분을 제거하기 위해 800 ℃에서의 소성 후에 최종적으로 높은 순도로 회수되었다. 본 연구 결과를 바탕으로 해서, 알루미늄 박막으로부터 양극활물질을 구성하고 있는 코발트(Co), 니켈(Ni), 망간(Mn), 리튬(Li)과 같은 희유금속들을 80% 이상 회수할 수 있었다.

Abstract ▼ AI-Helper

It has developed a method that can recover efficiently the reproducible resources from the vehicle waste lithium second battery module. Module cell consists of copper thin film, aluminum thin film and diaphragm made with polymer between these thin films. Cell was disassembled completely without any ...

It has developed a method that can recover efficiently the reproducible resources from the vehicle waste lithium second battery module. Module cell consists of copper thin film, aluminum thin film and diaphragm made with polymer between these thin films. Cell was disassembled completely without any damage in glove box and through several steps. Preferentially, cathode active material was separated from aluminum thin film at heat treatment of 400 ℃. The retrieved cathode active material was then obtained as high purity after calcining at 800 ℃ to remove residual carbon. Based on this study, it was found that rare metals such as Co, Ni, Mn and Li made up of cathode active material could recover above 80% from aluminum thin film.

주제어

표/그림 (10)

그림 Figure 1. (a) module and (b) module cell with the rolled-up several thin films.
그림 Figure 2. (a) polymer, (b) aluminum, and (c) copper thin film.
그림 Figure 3. Thermal analysis of aluminum thin film including cathode active material (T-Al).
그림 Figure 4. Thermal analysis of cathode active material (B-Al).
그림 Figure 5. Thermal analysis of aluminum not including cathode active material (Al).
그림 Figure 6. Photography of SEM; (a) Cross-section of aluminum thin film including cathode active material (T-Al), (b) Surface of aluminum thin film including cathode active material (T-Al), (c) Surface of cathode active material (B-Al), and (d) Thickness of aluminum not including cathode active material (Al).
그림 Figure 7. XRD analysis of aluminum thin film including cathode active material (T-Al), cathode active material (B-Al) and aluminum not including cathode active material (Al).
표 Table 1. ICP analysis of cathode active material (B-Al)
표 Table 2. Separation velocity (min) of coating substance from aluminum thin film with alkali concentration (%)
표 Table 3. Recovery efficiency (%) of rare metals in cathode active material

AI 본문요약
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문제 정의

본 연구는 자동차용 리튬 이차전지 폐모듈을 안정적으로 분리하여 해체하고, 모듈을 구성하고 있는 알루미늄 박막으로부터 양극활물질인 망간, 니켈, 코발트, 리튬 성분을 80% 이상 회수하기 위한 효율적인 분리 공정을 개발하는 것이다.

제안 방법

본 연구는 모듈을 기존 방식과는 다르게 안전적으로 해체한 후, Fig. 2와 같은 모듈 셀 내의 폴리머 격막, 알루미늄 박막, 구리 박막들 중 관심의 대상인 알루미늄 박막 표면에 코팅되어 있는 양극활물질(Co, Ni, Mn, Li)을 분리하였다.
자동차용 폐리튬 이차전지 모듈의 안정적 해체와 모듈 구성성분의 효율적 단체 분리 공정 개발을 위하여 H사 자동차의 2차 전지 폐 모듈을 이용하였다. 안전적 해체과정에서 폭발의 위험성을 방지하기 위하여 소금물에 넣어 전 기방전을 유도하였으며, 전해액의 휘발성 유기물을 제거하기 위하여 특수하게 제작한 장치(글러브 상자)를 이용하여 해체가 이루어졌다. 폐 모듈 해체 시 셀의 손상이 없는 양면을 완전히 절단하고 난 후, 모듈 외피 두께 부분만을 절단하여 셀을 완전히 분리하였다.

대상 데이터

본 연구에서 사용된 폐모듈[Fig. 1a]은 H사 자동차의 리튬 2차 전지(lithium second battery)로 모듈의 내부 셀[Fig. 1b]은 여러 개의 얇은 박막으로 말려져 있다. 폐모듈을 펼쳐보면 크게 3가지로 분리되어 있는데 알루미늄 박막에 검은색물질이 코팅된 알루미늄 박막, 구리 박막에 흰색물질이 코팅된 구리 박막, 이들 사이에 비닐과 같은 폴리머 격막으로 구성되어 있다.

성능/효과

기존에 알려진 분쇄, 융용, 산처리와 같은 처리 방식은 고에너지, 다량의 폐수 및 폐기물 발생 등의 환경적 문제점들이 발생함은 물론 금속들의 회수율도 낮아 경제성이 떨어지고 있다. 본 기술은 적은 에너지 사용은 물론 폐수, 폐기물의 기존 발생량을 50% 이하로 절감시킬 수 있을 뿐만 아니라 유효 금 속들을 80% 이상 회수할 수 있으므로 경제적 효율성이 우수한 것으로 평가할 수 있다고 본다. 향후 세부적인 추가기술들을 개발하여 자동차용 폐리튬 이차전지 자원 재생 설비를 구축함으로서 새로운 녹색 사업으로 확장하고자 한다.
이와 같이 본 공정으로 폐리튬 이차전지의 해체와 분리 시 다른 공정에 비하여 유효 희유금속들의 손실을 최소화 할 수 있는 기술임을 알 수 있었다. 기존에 알려진 분쇄, 융용, 산처리와 같은 처리 방식은 고에너지, 다량의 폐수 및 폐기물 발생 등의 환경적 문제점들이 발생함은 물론 금속들의 회수율도 낮아 경제성이 떨어지고 있다.

후속연구

본 기술은 적은 에너지 사용은 물론 폐수, 폐기물의 기존 발생량을 50% 이하로 절감시킬 수 있을 뿐만 아니라 유효 금 속들을 80% 이상 회수할 수 있으므로 경제적 효율성이 우수한 것으로 평가할 수 있다고 본다. 향후 세부적인 추가기술들을 개발하여 자동차용 폐리튬 이차전지 자원 재생 설비를 구축함으로서 새로운 녹색 사업으로 확장하고자 한다.

질의응답

핵심어	질문	논문에서 추출한 답변
	우리나라의 경우 희유금속 회수 기술 도입에 어떠한 효과를 기대할 수 있는가?	따라서 이들 폐모듈로부터 재활용이 가능한 희유금속 회수 기술이 시급히 이루어질 필요가 있다. 우리 나라의 경우, 폐전지에 포함된 희유금속의 많은 부분을 수입에 의존하고 있어 이를 효율적으로 재생할 수 있는 기술을 확보 시 원천 소재의 확보와 이에 따른 수입대체 효과를 기대할 수 있다.
	폐모듈은 어떻게 이루어져 있는가?	폐모듈은 다양한 물리·화학적 성질을 갖는 정극, 부극, 격막, 전해질 등으로 이루어져 있고, 핵심부품과 주변 기기들을 분리·정제하는 기술들의 확보가 우선적으로 필요하다. 장기적으로 볼 때 폐전지를 구성하는 금속이나 희토류 혼합물과 같은 재료의 재활용에 많은 관심을 가질 필요성이 있다.
	유해 유기물인 전해액의 노출을 막기 위해서 본 연구에 어떠한 방법을 사용하였는가?	잔류 전력을 방전하기 위하여 기존에는 소금물에 자동차용 리튬 이차전지를 그대로 넣어 폐전지의 외피 부식은 물론 폐수발생량이 많았으나, 본 기술로는 폐전지 내부에만 소금물을 넣어 외부 부식을 방지할 수 있었다. 방전 후, 금속 회수를 위하여 기존 방식은 그대로 분쇄 함으로서 유해 유기물인 전해액이 그대로 공기 중에 노출되어 작업자들의 위험성 노출이 극대화 되었으나, 본 기술로는 폐전지를 분쇄하지 않고 외피를 절단하고 분리하는 방식을 채택하고 배기시설이 완전히 갖추어진 공간에서 수행함으로서 작업자의 안전성을 확보할 수 있었다.

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