[논문]입상 활성탄에 의한 Murexide의 흡착 평형, 동력학 및 열역학 파라미터에 관한 연구

이종집

doi:10.7464/ksct.2019.25.1.056

입상 활성탄에 의한 Murexide의 흡착 평형, 동력학 및 열역학 파라미터에 관한 연구
Study on Adsorption Equilibrium, Kinetic and Thermodynamic Parameters of Murexide by Activated Carbon 원문보기

청정기술 = Clean technology, v.25 no.1, 2019년, pp.56 - 62

초록
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입상 활성탄에 의한 murexide 흡착의 평형, 동역학 및 열역학 파라미터들에 대해 조사하였다. 실험은 흡착제의 양, 염료의 초기농도, 접촉시간과 온도를 변수로 하여 회분식 실험으로 진행하였다. 등온흡착평형관계는 293 ~ 313 K의 범위에서 Freundlich 식에 가장 잘 적용되었으며, Langmuir 식의 분리계수 $R_L$과 Freundlich 식의 분리계수 ${\beta}$로부터 입상 활성탄에 의한 murexide의 흡착조작이 적절한 처리방법이 될 수 있다는 것을 알았다. 또한 Dubinin- Radushkevich 식에서 얻은 흡착에너지(E)로부터 물리흡착공정임을 알 수 있었다. 흡착공정에 대한 동역학적 해석을 통해 반응속도식의 적용 결과는 유사이차반응식이 유사일차반응식보다 일치도가 높은 것으로 나타났다. Gibbs 자유에너지 변화($-0.1096{\sim}-10.5348kJ\;mol^{-1}$), 엔탈피변화($+151.29kJ\;mol^{-1}$)을 통해 흡착공정이 자발적 공정 및 흡열과정으로 진행되었음을 알 수 있었다. 또한 Gibbs 자유에너지 변화는 온도가 올라갈수록 감소하였기 때문에 입상 활성탄에 의한 murexide의 흡착반응은 온도가 올라갈수록 자발성이 높아졌다. 엔트로피 변화 ($512.4J\;mol^{-1}\;K^{-1}$)는 활성탄에 의한 murexide의 흡착반응이 일어나는 동안 고-액 계면에서 무질서도가 증가함을 나타냈다.

Abstract ▼ AI-Helper

The equilibrium, kinetic and thermodynamic parameters of adsorption of murexide by granular activated carbon were investigated. The experiment was carried out by batch experiment with the variables of the amount of the adsorbent, the initial concentration of the dye, the contact time and the temperature. The isothermal adsorption equilibrium was best applied to the Freundlich equation in the range of 293 ~ 313 K. From the separation factor (${\beta}$) of Freundlich equation, it was found that adsorption of murexide by granular activated carbon could be the appropriate treatment method. The adsorption energy (E) obtained from the Dubinin- Radushkevich equation shows that the adsorption process is a physical adsorption process. From the kinetic analysis of the adsorption process, pseudo second order model is more consistent than pseudo first order model. It was found that the adsorption process proceeded to a spontaneous process and an endothermic process through Gibbs free energy change ($-0.1096{\sim}-10.5348kJ\;mol^{-1}$) and enthalpy change ($+151.29kJ\;mol^{-1}$). In addition, since the Gibbs free energy change decreased with increasing temperature, adsorption reaction of murexide by granular activated carbon increased spontaneously with increasing temperature. The entropy change ($147.62J\;mol^{-1}\;K^{-1}$) represented the increasing of randomness at the solid-solution interface during the adsorption reaction of murexide by activated carbon.

주제어

표/그림 (13)

표 Table 1. Physical properties of granular activated carbon
표 Table 2. Identification of murexide
그림 Figure 1. Langmuir Isotherms for murexide adsorption on activated carbon at different temperatures.
표 Table 3. Langmuir, Freundlich, and Dubinin-Radushkevich isotherm constants for adsorption of murexide on activated Carbon
그림 Figure 2. Freundlich Isotherms for murexide adsorption on activated carbon at different temperatures.
그림 Figure 3. Dubinin-Raudshkevich Isotherms for murexide adsorption on activated carbon at different temperatures.
그림 Figure 4. Pseudo first order kinetics plots for murexide adsorption on activated carbon at different initial concentrations and 293 K.
그림 Figure 5. Pseudo second order kinetics plots for murexide adsorption on activated carbon at different initial concentrations and 293 K.
그림 Figure 6. Pseudo first order kinetics plots for murexide adsorption on activated carbon at different initial temperatures and C_o = 100 mg L^-1.
그림 Figure 6. Pseudo second order kinetics plots for murexide adsorption on activated carbon at different initial temperatures and C_o = 100 mg L^-1.
표 Table 4. Kinetic parameters for murexide adsorption on activated carbon at different initial concentration and 293 K
표 Table 5. Kinetic parameters for murexide adsorption on activated carbon at different temperature and C_o = 100 mg L^-1
표 Table 6. Thermodynamic parameters for murexide adsorption on activated carbon

AI 본문요약
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문제 정의

또한, 입상 활성탄을 이용한 murexide 흡착속도실험을 통해 유사일차반응식과 유사이차반응식을 사용하여 초기농도, 흡착온도 등의 변수가 흡착반응에 미치는 영향을 알아보았다. 동역학 파라미터를 분석하여 흡착과정에 대한 해석과 반응속도식의 일치 여부를 고찰해보았고, 온도별 흡착속도실험으로부터 엔탈피 변화, 엔트로피 변화, Gibbs 자유에너지 변화 등의 열역학 파라미터를 분석하고 흡착특성을 파악하여 흡착공정에 대한 자료를 얻고자 하였다.
그러나 활성탄을 단독으로 사용하여 murexide의 흡착에 대한 흡착공정을 해석한 연구는 보고된 바가 없기 때문에 이에 대한 연구가 필요하다고 판단하였다. 본 연구는 야자각계 입상 활성탄을 이용한 murexide 등온흡착실험을 통해 Langmuir, Freundlich, Dubinin-Radushkevich 및 Elovich 등온흡착식을 사용해 각각의 파라미터를 조사하여 흡착처리의 적합성을 평가해 보고자 하였다. 또한, 입상 활성탄을 이용한 murexide 흡착속도실험을 통해 유사일차반응식과 유사이차반응식을 사용하여 초기농도, 흡착온도 등의 변수가 흡착반응에 미치는 영향을 알아보았다.
본 연구에서는 입상 활성탄에 의한 murexide 흡착의 평형, 동역학 및 열역학 파라미터를 연구하였다. 등온흡착평형관계를 검토한 결과 Freundlich 식에 잘 맞았으며, 실험으로부터 얻은 분리계수(1/n) 값들은 각각 0.

가설 설정

Langmuir 등온흡착식은 균일한 표면에서 일정한 흡착점(site)에 단층흡착(monolayer adsorption)이 된다는 것 즉, 한 흡착점에서는 한 분자만 흡착되며 흡착된 분자는 고정되어 있다는 것을 가정하였으며 다음과 같은 직선식으로 나타낼 수 있다.

제안 방법

이것을 100 rpm의 왕복식 항온진탕기에서 온도를 293, 303, 313 K로 다르게 조절하며 24시간 동안 흡착하였다. 24시간이 지난 후에 모든 광구병을 꺼내고 각각의 광구병안에 있는 용액을 여과, 분리하여 여액 중에 남아 있는 murexide 용액의 농도를 UV-Vis 분광기(UV-1800, Shimadzu)에서 흡광도를 측정하여 결과를 분석하였다. 흡착동력학 실험에서 농도별 흡착속도실험은 초기농도 100, 200, 300 mg L^-1의 murexide용액 100 mL가 담긴 각각의 광구병에 입상 활성탄 500 mg을 넣고 303 K, 100 rpm의 왕복식 항온진탕기에서 흡착시키면서 흡착평형이 이루어질 때까지 1시간 단위로 자외선/가시광선 흡수분광계를 이용하여 고유최대흡수파장 523 nm에서 흡광도를 측정하였다.
등온 흡착실험은 murexide 용액을 50 ~ 500 mg L^-1의 범위에서 50 mg L^-1 단위로 100 mL 씩 제조하여 각각의 광구병에 넣고 500 mg으로 고정시킨 입상 활성탄을 각각의 광구병에 첨가하였다. 이것을 100 rpm의 왕복식 항온진탕기에서 온도를 293, 303, 313 K로 다르게 조절하며 24시간 동안 흡착하였다.
본 연구는 야자각계 입상 활성탄을 이용한 murexide 등온흡착실험을 통해 Langmuir, Freundlich, Dubinin-Radushkevich 및 Elovich 등온흡착식을 사용해 각각의 파라미터를 조사하여 흡착처리의 적합성을 평가해 보고자 하였다. 또한, 입상 활성탄을 이용한 murexide 흡착속도실험을 통해 유사일차반응식과 유사이차반응식을 사용하여 초기농도, 흡착온도 등의 변수가 흡착반응에 미치는 영향을 알아보았다. 동역학 파라미터를 분석하여 흡착과정에 대한 해석과 반응속도식의 일치 여부를 고찰해보았고, 온도별 흡착속도실험으로부터 엔탈피 변화, 엔트로피 변화, Gibbs 자유에너지 변화 등의 열역학 파라미터를 분석하고 흡착특성을 파악하여 흡착공정에 대한 자료를 얻고자 하였다.
흡착동력학 실험에서 농도별 흡착속도실험은 초기농도 100, 200, 300 mg L^-1의 murexide용액 100 mL가 담긴 각각의 광구병에 입상 활성탄 500 mg을 넣고 303 K, 100 rpm의 왕복식 항온진탕기에서 흡착시키면서 흡착평형이 이루어질 때까지 1시간 단위로 자외선/가시광선 흡수분광계를 이용하여 고유최대흡수파장 523 nm에서 흡광도를 측정하였다. 온도별 흡착속도실험은 초기농도 300 mgL^-1의 murexide 용액 100 mL가 담긴 광구병에 입상 활성탄 500 mg을 넣고 온도를 293, 303, 313 K으로 변화시키며 100 rpm의 왕복식 항온진탕기에서 흡착시키면서 흡착평형이 이루어질 때까지 1시간 단위로 흡광도를 측정하였다.
24시간이 지난 후에 모든 광구병을 꺼내고 각각의 광구병안에 있는 용액을 여과, 분리하여 여액 중에 남아 있는 murexide 용액의 농도를 UV-Vis 분광기(UV-1800, Shimadzu)에서 흡광도를 측정하여 결과를 분석하였다. 흡착동력학 실험에서 농도별 흡착속도실험은 초기농도 100, 200, 300 mg L^-1의 murexide용액 100 mL가 담긴 각각의 광구병에 입상 활성탄 500 mg을 넣고 303 K, 100 rpm의 왕복식 항온진탕기에서 흡착시키면서 흡착평형이 이루어질 때까지 1시간 단위로 자외선/가시광선 흡수분광계를 이용하여 고유최대흡수파장 523 nm에서 흡광도를 측정하였다. 온도별 흡착속도실험은 초기농도 300 mgL^-1의 murexide 용액 100 mL가 담긴 광구병에 입상 활성탄 500 mg을 넣고 온도를 293, 303, 313 K으로 변화시키며 100 rpm의 왕복식 항온진탕기에서 흡착시키면서 흡착평형이 이루어질 때까지 1시간 단위로 흡광도를 측정하였다.
Murexide 수용액은 증류수와 미량의 NaOH를 이용하여 1000 mg L^-1의 용액을 제조한 후 어두운 곳에 보관해놓고 필요에 따라 희석해가며 사용하였다. 흡착질인 murexide 용액의 농도를 분석하기 위하여 자외선/가시광선 흡수분광계(UV-Visible spectrophotometer, Shimadzu, UV-1800)를 사용하여 고유최대흡수파장 523 nm에서 검량선을 구하여 분석하였다.

대상 데이터

본 실험에서는 흡착제로 ㈜동양탄소에서 야자각을 원료로 하여 제조한 야자각계 입상 활성탄을 사용하였으며 Table 1에 물리적 특성을 나타내었다. Murexide는 Sigma Aldrich 사의 시약을 사용하였으며 구조와 특성은 Table 2에 나타내었다[11]. Murexide 수용액은 증류수와 미량의 NaOH를 이용하여 1000 mg L^-1의 용액을 제조한 후 어두운 곳에 보관해놓고 필요에 따라 희석해가며 사용하였다.
본 실험에서는 흡착제로 ㈜동양탄소에서 야자각을 원료로 하여 제조한 야자각계 입상 활성탄을 사용하였으며 Table 1에 물리적 특성을 나타내었다. Murexide는 Sigma Aldrich 사의 시약을 사용하였으며 구조와 특성은 Table 2에 나타내었다[11].

이론/모형

흡착과정의 엔트로피와 엔탈피는 다음과 같은 Van't Hoff 식으로부터 평가하였다.

성능/효과

4 J mol^-1K^-1로 양의 값을 가지므로 이는 흡착이 일어나는 동안 murexide의 주변에 고정되어 있던 물 분자들이 용액 중으로 방출됨으로써 고액계면에서의 무질서도가 증가하는 것으로 나타났다[15]. Gibbs 자유에너지 변화는 각 온도에서 -값으로 나타나서 자발적인 공정이라는 것을 알 수 있었고, 온도가 올라갈수록 -0.1096, -1.2493, -10.5348 kJ mol^-1로 감소하였기 때문에 자발성이 더욱 높아지는 것으로 판단되었다. 일반적으로 물리흡착의 자유에너지 변화는 -20 ~ 0 kJ mol^-1이고 화학흡착의 자유에너지 변화는 -400 ~ -80 kJ mol^-1로 알려져 있는데, 본 실험의 흡착공정은 Gibbs 자유에너지 변화가 -20 ~ 0 kJ mol^-1범위 안에 있으므로 물리흡착으로 진행된다는 것을 알 수 있었다[16].
[8]이 섬유산업 폐수 처리에서 활성탄에 산화주석 나노 입자를 흡착시킨 흡착제를 만들어 murexide의 흡착특성을 조사하였다. 그 결과 Langmuir 등온흡착식이 실험데이터에 가장 적합한 모델이라는 것을 알았고, 엔탈피, 엔트로피, 활성화 에너지를 통해 murexide의 흡착은 자발적이고 흡열반응이라는 것을 발견하였다. Ishaq et al.
등온흡착평형관계를 검토한 결과 Freundlich 식에 잘 맞았으며, 실험으로부터 얻은 분리계수(1/n) 값들은 각각 0.412, 0.351, 0.359로 아주 효과적인 흡착조작이 가능한 영역(β = 0.1 ~ 0.5)에 속하였다.
29 kJ mol^-1)으로부터 흡착공정이 흡열반응의 특성을 가지고 진행됨을 알았다. 또한 엔트로피 변화값(512.4 J mol^-1 K^-1)은 흡착이 일어나고 있는 고액 계면에서 무질서도가 크게 증가한다는 것을 나타내었고, 자유에너지값은 온도가 올라갈수록 감소하였기 때문에 활성탄에 대한 murexide의 흡착반응은 온도가 올라갈수록 자발성이 높아지는 것을 알았다.
반응속도식에 대한 일치도는 r2 값을 보면 유사일차반응식(0.900 ~0.933) < 유사이차반응식(0.917 ~ 0.998)로 입상 활성탄에 의한 murexide의 흡착공정이 유사이차반응식에 더 잘 따르는 것을 알 수 있었다.
029 L/mg이었다. 상관계수 r² 값은 각각 0.992, 0.982, 0.981인 것으로 보아 흡착데이터는 Langmuir 식에 잘 맞는 것으로 나타났다.
> 1이면 부적합하다고 알려져 있다[10]. 실험으로부터 얻어진 R_L 값은 293, 303, 313 K에서 각각 0.194, 0.197, 0.159로 입상 활성탄에 의한 murexide의 흡착공정이 적합하다는 것을 알 수 있었다.
흡착공정에 대한 동력학적 해석을 통해 반응속도식의 적용결과는 유사이차반응식이 유사이차반응식에 비해 일치도가 높은 것으로 나타났다. 유사이차반응식을 적용한 열역학적 해석을 통해 평가된 엔탈피 변화값(151.29 kJ mol^-1)으로부터 흡착공정이 흡열반응의 특성을 가지고 진행됨을 알았다. 또한 엔트로피 변화값(512.
유사일차반응식의 평형흡착량은 29.57 < 40.87 < 55.76 (mg g-1)으로 온도가 증가할수록 증가하였고, 유사이차반응식의 평형흡착량 역시 30.67 < 54.05 < 70.72 (mg g-1)로 온도가 증가할수록 증가하였다.
유사일차반응의 평형흡착량은 58.62 < 60.46 < 64.33 (mg g-1)으로, 유사이차반응의 평형흡착량 또한 75.02 < 78.00 < 84.82 (mg g-1)로 온도가 증가할수록 증가하였다.
998이었다. 이를 통해 본 실험의 흡착공정은 유사이차반응속도에 더 잘 따르는 것을 알 수 있었다.
일반적으로 물리흡착의 자유에너지 변화는 -20 ~ 0 kJ mol-1이고 화학흡착의 자유에너지 변화는 -400 ~ -80 kJ mol-1로 알려져 있는데, 본 실험의 흡착공정은 Gibbs 자유에너지 변화가 -20 ~ 0 kJ mol-1 범위 안에 있으므로 물리흡착으로 진행된다는 것을 알 수 있었다[16].
049 kJ mol^-1으로 E < 8kJ mol^-1에 해당하기에 물리흡착공정임을 알았다. 흡착공정에 대한 동력학적 해석을 통해 반응속도식의 적용결과는 유사이차반응식이 유사이차반응식에 비해 일치도가 높은 것으로 나타났다. 유사이차반응식을 적용한 열역학적 해석을 통해 평가된 엔탈피 변화값(151.

질의응답

핵심어	질문	논문에서 추출한 답변
	Murexide가 신체에 노출되거나 닿으면 어떠한 일이 나타나는가?	시간가중평균노출기준(TWA) 5 mg L-1로 통제되고 있는 유해물질이다. 노출되거나 닿으면 눈 자극, 피부자극, 점막 및 호흡기 손상을 초래한다. 생물에 대한 축적은 낮지만 유동성이 높고, 수/토양에 대한 환경독성이 높다[1,2].
	Murexide가 함유된 폐수가 방출되면 어떠한 문제가 있는가?	Murexide가 함유된 폐수가 방출되면 유색 폐수에 의한 인체 유해성 문제와 환경오염 문제 등이 있다. 대부분 유색폐수의 색도는 미관상 불쾌할 뿐만 아니라, 수중의 일광투과를 막아 탄소동화작용을 저해함으로써 수질 생태계에 영향을 미치며, 미생물에 의한 자연정화작용을 방해하여 하천의 오염도를 증가시킬 우려가 있다[3].
	Murexide은 무엇인가?	Murexide (C8H8N6O6)는 적자색의 결정으로 녹색 광택을 띄고 있다. 직물 염색의 염료로 사용되며, 복합적정(complexometrictitration)에서는 Ca, Cu, Ni, Co 등 각종 금속 이온의 지시약으로 광범위하게 사용된다, 금속과 결합하면 붉은 색을 띄고 금속이온이 떨어져 나가면 푸른색을 띈다. 시간가중평균노출기준(TWA) 5 mg L-1로 통제되고 있는 유해물질이다. 노출되거나 닿으면 눈 자극, 피부자극, 점막 및 호흡기 손상을 초래한다. 생물에 대한 축적은 낮지만 유동성이 높고, 수/토양에 대한 환경독성이 높다[1,2].

참고문헌 (16)

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Dorgan, M., Alkan, M., Demirbas, O., Ozdemir, Y., and Ozmetin, C., "Adsorption Kinetics of Maxilon Blue GRL onto Sepiolite from Aqueous Solutions," Chem. Eng. J., 124, 89-101 (2006).

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저자의 다른 논문 :

표제어: PCR

동의어: Packet Collision Rate

용어 설명 출처 목록 (6)

용어 설명: PCR은 세균 특이성이 있는 primer를 이용하여 적은 수의 세균이 있을지라도 쉽게 검출할 수 있는 유용한 방법이며, 이를 이용하여 구강 내 치면세균막이나 타액에서 직접 세균을 검출할 수 있게 되었다[8].

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