[논문]산화물 분산강화 표면처리에 따른 지르코늄 피복관의 기계적 강도

정양일; 김일현; 김현길; 장훈; 이승재

doi:10.3740/mrsk.2019.29.4.271

[국내논문] 산화물 분산강화 표면처리에 따른 지르코늄 피복관의 기계적 강도
Effects of Surface Treatment using Oxide-Dispersion-Strengthening on the Mechanical Properties of Zr-based Fuel Cladding Tubes 원문보기

한국재료학회지 = Korean journal of materials research, v.29 no.4, 2019년, pp.271 - 276

정양일 (한국원자력연구원) , 김일현 (한국원자력연구원) , 김현길 (한국원자력연구원) , 장훈 (한전원자력연료) , 이승재 (한전원자력연료)

Abstract ▼ AI-Helper

Oxide-dispersion-strengthened (ODS) alloy has been developed to increase the mechanical strength of metallic materials; such an improvement can be realized by distributing fine oxide particles within the material matrix. In this study, the ODS layer was formed in the surface region of Zr-based alloy tubes by laser beam treatment. Two kinds of Zr-based alloys with different alloying elements and microstructures were used: KNF-M (recrystallized) and HANA-6 (partial recrystallized). To form the ODS layer, $Y_2O_3$-coated tubes were scanned by a laser beam, which induced penetration of $Y_2O_3$ particles into the substrates. The thickness of the ODS layer varied from 20 to $55{\mu}m$ depending on the laser beam conditions. A heat affected zone developed below the ODS layer; its thickness was larger in the KNF-M alloy than in the HANA-6 alloy. The ring tensile strengths of the KNF-M and HANA-6 alloy samples increased more than two times and 20-50%, respectively. This procedure was effective to increase the strength while maintaining the ductility in the case of the HANA-6 alloy samples; however, an abrupt brittle facture was observed in the KNF-M alloy samples. It is considered that the initial microstructure of the materials affects the formation of ODS and the mechanical behavior.

주제어

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문제 정의

국내 산업체에서 개발한 지르코늄 피복관인 KNF-M 합금 및 HANA-6 합금 피복관에 대해 레이저 ODS 처리하여, 피복관의 기계적 강도를 향상시키는 연구를 수행하였다. 스프레이 분사된 Y₂O₃ 산화막에 레이저 빔 조사를 통하여 20~55 μm 두께의 ODS 처리층을 형성하였다.
본 실험의 목적은 지르코늄 합금 피복관의 강도를 증가시키기 위하여 ODS 표면처리를 수행하는 것이다. Fig.
본 연구에서는 기존 지르코늄 피복관의 기계적 특성을 향상시키기 위하여 레이저를 이용한 표면처리를 수행하였다. 산화물분산강화(ODS, oxide-dispersed-strengthened) 기술은 금속 기지상에 산화물 미세입자를 분산시켜 금속 소재의 강도를 높이는 방법이다.

제안 방법

실험에 사용된 핵연료 피복관은 국내 산업체에서 개발한 KNF-M 합금과 HANA-6 합금으로서 지르코늄 함량이 95 % 이상이며 소량의 함금 첨가원소가 포함되어 있다. KNF-M 합금은 완전재결정 미세조직으로 최종열처리 되었고, HANA-6 합금은 부분재결정 미세조직으로 최종 열처리하여 제조되었다. ODS 처리층 형성을 위하여 사용된 산화물 분말은 평균입도가 20~50 nm인 Y2O3 분 말(Alfa Aesar, USA)이었다.
0 mm이었다. ODS 처리공정에서 빔 출력은 180W 또는 200W로 변화시켰고, 축방향 진행 속도(X_speed)와 피복관 회전속도(R_speed)를 변화시켰다. 또한, 노즐을 통하여 불활성의 아르곤 가스가 토출되어 시편의 산화를 억제하였다.
링 인장 시험은 치구 소재에 따라 인장연신에 대한 인장하중 거동이 변화되는데, 본 실험에서는 인코넬 합금으로 제작된 치구를 사용하였다. 인장시험은 만능재료 시험기(Instron 3367, USA)를 이용하여 크로스헤드 이동 속도 1 mm/min으로 시험되었다.
본 연구에서는 지르코늄 합금 모재로 산업체에서 개발 한 KNF-M 합금과 HANA-6 합금 피복관을 사용하여 레이저 ODS 표면처리 실험을 수행하고, 강도 증가에 미치는 효과를 분석하였다.
4에는 합금 소재에 따른 상온 링 인장 시험결과를 나타내었다. 비교를 위하여 상용 지르코늄 피복관인 Zircaloy-4 합금의 결과를 함께 제시하였다. Zircaloy-4 합금은 응력완화 미세조직을 갖고, Sn 함금원소에 의한 고용강화 효과로 상온 인장강도가 높은 특징이 있다.
산화물이 도포된 피복관은 레이저 장치(MX-K, 인스텍, Korea)에 장착되어 ODS 처리공정이 수행되었다. 레이저는 1,064 nm 파장의 연속파 레이저이었으며, 광학계의 빔 크기 직경은 1.

대상 데이터

KNF-M 합금은 완전재결정 미세조직으로 최종열처리 되었고, HANA-6 합금은 부분재결정 미세조직으로 최종 열처리하여 제조되었다. ODS 처리층 형성을 위하여 사용된 산화물 분말은 평균입도가 20~50 nm인 Y2O3 분 말(Alfa Aesar, USA)이었다. 코팅 용액은 원료 분말을 에탄올에 분산시켜 준비하였다.
산화물이 도포된 피복관은 레이저 장치(MX-K, 인스텍, Korea)에 장착되어 ODS 처리공정이 수행되었다. 레이저는 1,064 nm 파장의 연속파 레이저이었으며, 광학계의 빔 크기 직경은 1.0 mm이었다. ODS 처리공정에서 빔 출력은 180W 또는 200W로 변화시켰고, 축방향 진행 속도(X_speed)와 피복관 회전속도(R_speed)를 변화시켰다.
피복관 튜브 내부로는 냉각수를 흘려 레이저 빔에 의한 열원으로부터 피복관 을 보호하였다. 링 인장 시험을 위한 시험편은 레이저 처리된 ODS 피 복관에서 길이 2.9~3.0 mm 크기로 절취되어 준비되었다. 피복관의 외경은 9.
스프레이 분사된 Y2O3 산화막에 레이저 빔 조사를 통하여 20~55 μm 두께의 ODS 처리층을 형성하였다.
시편의 표면에는 ODS층이 20~55 μm 두께로 형성되고, ODS층 아래로 열영향부(HAZ, heataffected zone)가 형성되었다.
실험에 사용된 핵연료 피복관은 국내 산업체에서 개발한 KNF-M 합금과 HANA-6 합금으로서 지르코늄 함량이 95 % 이상이며 소량의 함금 첨가원소가 포함되어 있다. KNF-M 합금은 완전재결정 미세조직으로 최종열처리 되었고, HANA-6 합금은 부분재결정 미세조직으로 최종 열처리하여 제조되었다.

성능/효과

상온[Fig. 6(a)]에 서 HANA-6 합금의 인장강도는 약 720 MPa이었으며, ODS 처리한 시편은 인장강도가 860~880 MPa로 약 20 % 향상되었다. 인장 연신율은 약 35 % 감소하였다.
상온[Fig. 5(a)]에서 KNFM 합금의 인장강도는 약 550 MPa이었으며, ODS 처리 한 시편은 인장강도가 980~1,000 MPa로 크게 향상되었다. 그러나 인장 연신율이 급격히 감소하는 현상이 나타났다.
모재의 기계적 특성은 KNF-M 합금에 비해 HANA-6 합금이 더 높은 인장강도를 나타내었고, 연신율은 반대 양상이었다. ODS 처리에 따라 인장강도는 크게 증가하였는데, KNF-M 합금 피복관의 강도 증가가 현저하였다. KNF-M 합금은 ODS 처리에 의해 인장강도가 두 배 이상 증가하였다.
시편의 표면에는 ODS층이 20~55 μm 두께로 형성되고, ODS층 아래로 열영향부(HAZ, heataffected zone)가 형성되었다. ODS 처리층은 뚜렷하였으나, HAZ 형성이 매우 큰 것을 관찰할 수 있었다. ODS 처리층은 레이저 열원에 의해 소재가 직접적인 용융·냉각의 열적 상변화를 겪은 영역에 해당하며, 표면부에 관 찰되는 얇은 층의 레이저 빔의 파형으로 구분된다.
스프레이 분사된 Y₂O₃ 산화막에 레이저 빔 조사를 통하여 20~55 μm 두께의 ODS 처리층을 형성하였다. ODS 층 아래로 형성되는 HAZ는 모재의 특성에 영향을 받는 것으로 관찰되었으며, KNF-M 합금 피복관이 HANA-6 피복관에 비하여 HAZ가 더 크게 형성되었다. 모재의 기계적 특성은 KNF-M 합금에 비해 HANA-6 합금이 더 높은 인장강도를 나타내었고, 연신율은 반대 양상이었다.
공정 속도 변화와 레이저 출력의 효과에 대해 관찰한 결과, 시편의 표면에는 ODS층이 20~50 μm 두께로 형성되고, HAZ 가 크게 발달하였다.
ODS 처리공정에서 빔 출력은 180W 또는 200W로 변화시켰고, 축방향 진행 속도(X_speed)와 피복관 회전속도(R_speed)를 변화시켰다. 또한, 노즐을 통하여 불활성의 아르곤 가스가 토출되어 시편의 산화를 억제하였다. 피복관 튜브 내부로는 냉각수를 흘려 레이저 빔에 의한 열원으로부터 피복관 을 보호하였다.
ODS 층 아래로 형성되는 HAZ는 모재의 특성에 영향을 받는 것으로 관찰되었으며, KNF-M 합금 피복관이 HANA-6 피복관에 비하여 HAZ가 더 크게 형성되었다. 모재의 기계적 특성은 KNF-M 합금에 비해 HANA-6 합금이 더 높은 인장강도를 나타내었고, 연신율은 반대 양상이었다. ODS 처리에 따라 인장강도는 크게 증가하였는데, KNF-M 합금 피복관의 강도 증가가 현저하였다.
5(b)는 400 ^oC에서 수행한 고온 인장 시험의 결과를 보여주며, 상온 인장 시험의 결과와 유사하게 ODS 처리된 시편에서 강도의 큰 증가와 연신율의 저하가 관찰되었다. 모재의 인장강도는 약 270 MPa이었으며, ODS 표면처리된 시편의 인장강도는 680~720 MPa로 두 배 이상 높았다.
6(b)]에서도 ODS 처리된 시편에서 강도의 큰 증가가 관찰되었다. 모재의 인장강도는 약 370 MPa이었으며, ODS 표면처리된 시편의 인장강도는 575~585 MPa로 약 55 % 향상되었다. 연신율은 약 절반 수준으로 감소하였으나 취성의 파단은 관찰되지 않았다.
실험에 사용된 피복관 모재의 미세조직은 KNF-M 합금의 경우에는 완전재결정(RX) 미세조직이고, HANA-6 합금의 경우에는 부분재결정(PRX) 미세조직이었다. Fig.
HANA-6 합금과 KNF-M 합금의 상온 인장 강도는 약 720 MPa 및 약 550 MPa이었다. 연신율은 Zircaloy-4 합금에 비하여, HANA-6 합금과 KNF-M 합금이 각각 1.2배, 1.5배 정도 증가되었다. 다만 이러한 경향은 소재의 미세조직에 의한 효과뿐만 아니라 합금 종류에 따른 합금 첨가 원소에 의한 석출강화, 고용강화의 효과가 복합적으로 나타나는 현상이므로, 단순한 비교로 전체의 경향을 판단하기에는 무리가 있다.
그러나 인장 연신율이 급격히 감소하는 현상이 나타났다. 인장강도는 거의 두 배 가량 증가한 반면에 연신율은 1/5~1/10로 대폭 감소하여, 소재가 크게 취화된 것이 확인되었다. KNF-M 합금의 경우에는 ODS 처리에 의하여 열영향부가 크게 발달하였다.

질의응답

핵심어	질문	논문에서 추출한 답변
	핵연료 피복관에 일반적으로 사용되는 지르코늄의 장점은 무엇인가?	이러한 핵연료 피복관은 일반적으로 지르코늄 기지의 합금이 사용되고 있다. 지르코늄의 경우 매우 낮은 중성자 흡수단면적을 가지고 있으며, 원자로 정상 운전 조건에서 부식저항성도 우수하다. 하지만 후쿠시마 사고 이후 중요시 되고 있는 사고 안전성 면에서 살펴보면, 중대사고 발생 시 급격한 고온산화를 동반한 발열반응과 다량의 수소발생이 문제가 된다.
	핵연료 피복관의 역할은 무엇인가?	핵연료 피복관은 원자력 발전소에서 핵연료를 감싸고 있는 부품으로서 핵연료 및 연소 중 생성된 핵분열 생성물들의 외부 유출을 방지하는 일차 방호벽의 역할을 수행한다. 핵연료 피복관은 핵연료의 성능과 원자력 발전소의 안전에 밀접하게 연관되며, 원자로의 정상 운전 조건에서 우수한 성능을 유지하여야 할 뿐만 아니라 예기치 못한 사고상황에서도 그 건전성을 최대한 유지하여야만 한다.
	ODS 처리에 따라 KNF-M 합금에서 고온 조건 하에 취성 파단이 관찰된 것은 무엇을 의미하는가?	6) 그러나 KNF-M 합금에서는 고온에서도 취성 파단이 관찰되었다. 이는 모재의 열적 회복이 충분하지 않았음을 의미한다. 반면, HANA-6 합금에서는 상온과 고온에서 유사한 수준의 연신율이 확보되었다.

참고문헌 (7)

Meiklejohn, W.H., Skoda, R.E.. Dispersion hardening. Acta metallurgica, vol.8, no.11, 773-780.

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Reppich, B.. On the attractive particle–dislocation interaction in dispersion-strengthened material. Acta materialia, vol.46, no.1, 61-67.

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Proville, L., Bako, B.. Dislocation depinning from ordered nanophases in a model fcc crystal: From cutting mechanism to Orowan looping. Acta materialia, vol.58, no.17, 5565-5571.

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Jung, Yang-Il, Kim, Hyun-Gil, Kim, Il-Hyun, Kim, Sun-Han, Park, Jung-Hwan, Park, Dong-Jun, Yang, Jae-Ho, Koo, Yang-Hyun. Strengthening of Zircaloy-4 using Y₂O₃ particles by a laser-beam-induced surface treatment process. Materials & Design, vol.116, 325-330.

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Jung, Yang-Il, Kim, Hyun-Gil, Guim, Hwan-Uk, Lim, Yoon-Soo, Park, Jung-Hwan, Park, Dong-Jun, Yang, Jae-Ho. Surface treatment to form a dispersed Y₂O₃ layer on Zircaloy-4 tubes. Applied surface science, vol.429, 272-277.

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Jung, Yang-Il, Park, Dong-Jun, Park, Jung-Hwan, Kim, Hyun-Gil, Yang, Jae-Ho, Koo, Yang-Hyun. Effect of a surface oxide-dispersion-strengthened layer on mechanical strength of zircaloy-4 tubes. Nuclear engineering and technology : an international journal of the Korean Nuclear Society, vol.50, no.2, 218-222.

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Kim, Hyun-Gil, Kim, Il-Hyun, Jung, Yang-Il, Park, Dong-Jun, Park, Jung-Hwan, Yang, Jae-Ho, Koo, Yang-Hyun. Microstructure and mechanical characteristics of surface oxide dispersion-strengthened Zircaloy-4 cladding tube. Additive manufacturing, vol.22, 75-85.

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저자의 다른 논문 :

표제어: PCR

동의어: Packet Collision Rate

용어 설명 출처 목록 (6)

용어 설명: PCR은 세균 특이성이 있는 primer를 이용하여 적은 수의 세균이 있을지라도 쉽게 검출할 수 있는 유용한 방법이며, 이를 이용하여 구강 내 치면세균막이나 타액에서 직접 세균을 검출할 수 있게 되었다[8].

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