[논문]코크스오븐가스 기반 천연가스, 바이오가스가 혼합된 연료의 가압 수증기 개질 반응에 관한 연구

전형준; 한광우; 배중면

doi:10.7316/khnes.2019.30.2.111

코크스오븐가스 기반 천연가스, 바이오가스가 혼합된 연료의 가압 수증기 개질 반응에 관한 연구
Study on the Pressurized Steam Reforming of Natural Gas and Biogas Mixed Cokes Oven Gas 원문보기

한국수소 및 신에너지학회 논문집 = Transactions of the Korean Hydrogen and New Energy Society, v.30 no.2, 2019년, pp.111 - 118

전형준 (한국과학기술원(KAIST) 기계공학과) , 한광우 (한국과학기술원(KAIST) 기계공학과) , 배중면 (한국과학기술원(KAIST) 기계공학과)

Abstract ▼ AI-Helper

Greenhouse gas emissions have a profound effect on global warming. Various environmental regulations have been introduced to reduce the emissions. The largest amount of greenhouse gases, including carbon dioxide, is produced in the steel industry. To decrease carbon dioxide emission, hydrogen-based iron oxide reduction, which can replace carbon-based reduction has received a great attention. Iron production generates various by-product gases, such as cokes oven gas (COG), blast furnace gas (BFG), and Linz-Donawitz gas (LDG). In particular, COG, due to its high concentrations of hydrogen and methane, can be reformed to become a major source of hydrogen for reducing iron oxide. Nevertheless, continuous COG cannot be supplied under actual operation condition of steel industry. To solve this problem, this study proposed to use two alternative COG-based fuel mixtures; one with natural gas and the other with biogas. Reforming study on two types of mixed gas were carried out to evaluate catalyst performance under a variety of operating conditions. In addition, methane conversion and product composition were investigated both theoretically and experimentally.

주제어

표/그림 (9)

그림 Fig. 1. P&ID of COG reforming
표 Table 1. Concentration of mixed feed gas (mol%)
표 Table 2. Operating condition of experiment
그림 Fig. 3. Thermodynamic composition and methane conversion of mixed fuel at 850℃, 20 bar, and SCR 3.0
그림 Fig. 4. Effect of pressure and GHSV on the experimental methane conversion of r-COG reforming
그림 Fig. 2. Thermodynamic composition and methane conversion of r-COG at 850℃, SCR 3.0 and pressure (a) atmospheric pressure, (b) 20 bar
그림 Fig. 5. Effect of GHSV on product composition of r-COG reforming at (a) atmospheric pressure, (b) 10 bar, (c) 20 bar
그림 Fig. 6. Effect of feed gas on the product composition at 20 bar, GHSV 20,000 h^-1
그림 Fig. 7. Effect of feed gas on thermodynamic and experimental methane conversion at 20 bar and GHSV 20,000 h^-1

AI 본문요약
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문제 정의

제철 공정에서 발생하는 COG는 제철소의 조업조건에 따라 생산량이 가변적이므로 수소 공급량이 달라질 수 있는 문제가 있다. 따라서 본 연구에서는 수소 환원 제철 공정에 필요한 수소를 안정적으로 공급하기 위해서 COG를 기반으로 경제적으로 공급할 수 있는 타 수소 공급원을 추가하여 조업 조건에 관계없이 일정한 양의 수소를 생산할 수 있는 아이디어를 제안하였다. 본 연구에서는 이를 위하여 natural gas (NG)와 바이오가스를 COG에 첨가하는 방식에 대한 연구를 진행하였다.
-rich refined COG의 모사가스(r-COG)를 연료로 사용하여 압력, 기체공간속도(gas hourly space velocity, GHSV)에 따른 개질 특성을 실험적으로 파악하였으며, 열역학적 평형값과 비교를 진행하였다. 또한, r-COG에 NG, 바이오가스를 각각 혼합한 가스를 활용한 개질 실험을 통하여 운전 조건별 개질 특성을 파악하였으며, 혼합가스를 통한 수소 생산의 가능성을 파악하고자 하였다.
따라서 본 연구에서는 수소 환원 제철 공정에 필요한 수소를 안정적으로 공급하기 위해서 COG를 기반으로 경제적으로 공급할 수 있는 타 수소 공급원을 추가하여 조업 조건에 관계없이 일정한 양의 수소를 생산할 수 있는 아이디어를 제안하였다. 본 연구에서는 이를 위하여 natural gas (NG)와 바이오가스를 COG에 첨가하는 방식에 대한 연구를 진행하였다. NG는 수증기 개질을 통한 수소 생산 공정에서 널리 사용되는 연료이며 바이오가스는 탄소 중립원으로서 온실가스 감축효과를 가진다¹⁵⁾.
본 연구에서는 철강산업의 부생가스로 생성되는 COG 및 COG와 타 수소 공급원과의 혼합을 통한 혼합연료의 가압 개질 실험을 진행하였다. 첫째로 개질운전 조건을 설정하기 위하여 열역학적 평형 계산을 진행하였다.
본 장에서는 천연가스와 바이오가스를 r-COG와 혼합한 연료에 대한 개질 특성에 대하여 파악하였다. 반응 조건은 온도 850℃, SCR 3.

제안 방법

가스 크로마토그래피는 열전도도 검출기(thermal conductivity detector, TCD)와 불꽃 이온화검출기(flame ionization detector, FID)가 장착되어있으며 TCD를 통하여 H2, CO, CO2, N2, O2를, FID를 통하여 CH4, C2H6, C2H4, C3H8, C3H6, iso-C4H10 ,n-C4H10, C2H2를 분석한다.
가압 상태에서 r-COG 수증기 개질 특성을 파악하기 위하여 압력과 GHSV에 따른 개질 반응 실험을 진행하였다. 낮은 SCR은 반응기 내에서 탄소 침적을 발생시킬 수 있고, 높은 SCR은 탄소 침적에 대한 내성을 가지지만 개질 반응에 필요한 현열에너지량을 증가시키기 때문에 공정효율이 낮아지게 된다.
개질 실험에 대한 생성물의 조성과 메탄 전환율 비교를 위하여 HSC 소프트웨어(ver. 5.1)를 이용한 열역학적 평형을 계산하였다. 운전 조건에 따른 평형조성은 깁스 자유에너지가 최소가 되는 방법으로 얻어진다.
, USA)를 사용하여 조절하였으며 반응기에공급되기 전 증발기를 통하여 기체 상태로 공급하였다. 그리고 기액분리기 후단에 설치된 back pressure regulator (BPR, Swagelok)를 이용하여 반응기 내부압력을 상압에서 20 bar까지 조절하였다. 반응기 후단에는 가스 크로마토그래피 분석을 위하여 반응물에 포함된 물을 제거하기 위한 기액분리기와 흡습제가 존재하여 반응물 시료에 수분이 남지 않도록 하였다.
수증기 개질에 사용되는 물은 반응기에 공급되기 전 탈이온화 공정(15 MΩ)을 거쳤다. 그리고 물의 유량은 high performance liquid chromatograph (HPLC) 펌프(ASICo. Ltd., USA)를 사용하여 조절하였으며 반응기에공급되기 전 증발기를 통하여 기체 상태로 공급하였다. 그리고 기액분리기 후단에 설치된 back pressure regulator (BPR, Swagelok)를 이용하여 반응기 내부압력을 상압에서 20 bar까지 조절하였다.
0, 온도는 800-900℃에서 형성된다¹⁴⁾. 따라서 본 실험에서는 SCR 3.0, 온도 850℃를 고정된 운전 조건으로 결정하였다.
따라서 본 연구에서 이용한 촉매를 활용 시에는 r-COG의 가압 조건에서 GHSV 20,000 h^-1 이하의 조건에서 운전하는 것이 효과적임을 파악하였다. 또한 r-COG를 기반으로 NG와 Biogas가 혼합된 연료에 대한 가압 개질 실험을 통하여 조성이변화한 경우에 가압 개질 실험을 진행하였다. 그 결과 연료가 r-COG일 때와 비교해 r-COG/NG를 사용한 경우 높은 메탄 분율로 인한 높은 메탄 전환율과수소 수득률을 얻을 수 있었고, r-COG/Biogas의 경우 상대적으로 낮은 메탄 전환율과 수소 수득률을 보였다.
그리고 기액분리기 후단에 설치된 back pressure regulator (BPR, Swagelok)를 이용하여 반응기 내부압력을 상압에서 20 bar까지 조절하였다. 반응기 후단에는 가스 크로마토그래피 분석을 위하여 반응물에 포함된 물을 제거하기 위한 기액분리기와 흡습제가 존재하여 반응물 시료에 수분이 남지 않도록 하였다.
촉매는 실험 전 850℃에서 100 mL/min 수소 기체를 탑재된 촉매 하단에는 온도를 측정하기위한 K-type 열전대(thermocouple)를 설치하였다. 반응기로 공급되는 기체 연료와 질소 기체는 가압된 상태에서 작동할 수 있는 가압용 mass flow controller (MFC; Bronkhorst Co., USA)를 이용하여 유량을 조절하여 반응기로 공급하였다. 수증기 개질에 사용되는 물은 반응기에 공급되기 전 탈이온화 공정(15 MΩ)을 거쳤다.
반응기에서 생성된 개질가스는 가스 크로마토그래피(gas chromatography; Agilent 6890N)로 이용해 분석한다. 가스 크로마토그래피는 열전도도 검출기(thermal conductivity detector, TCD)와 불꽃 이온화검출기(flame ionization detector, FID)가 장착되어있으며 TCD를 통하여 H₂, CO, CO₂, N₂, O₂를, FID를 통하여 CH₄, C₂H₆, C₂H₄, C₃H₈, C₃H₆, iso-C₄H₁₀,n-C₄H₁₀, C₂H₂를 분석한다.
본 연구에서는 H₂-PSA와 불순물 스크러브를 통하여 정제된 CH₄-rich refined COG의 모사가스(r-COG)를 연료로 사용하여 압력, 기체공간속도(gas hourly space velocity, GHSV)에 따른 개질 특성을 실험적으로 파악하였으며, 열역학적 평형값과 비교를 진행하였다. 또한, r-COG에 NG, 바이오가스를 각각 혼합한 가스를 활용한 개질 실험을 통하여 운전 조건별 개질 특성을 파악하였으며, 혼합가스를 통한 수소 생산의 가능성을 파악하고자 하였다.
본 실험 전 온도에 따른 열역학적 평형을 알아보기 위하여 HSC 프로그램을 이용하였다. 온도 범위는 500-1,000℃, 압력은 상압과 20 bar에서의 결과를 확인하였다. Fig.
Table 1은 r-COG모사가스와 COG, 천연가스의 혼합연료, COG, 바이오가스의 혼합연료 조성을 나타낸 것이다. 운전 조건은 온도 850℃, steam to carbon ratio (SCR) 3.0을 실험마다 동일하게 설정한 후 기체공간속도(gas hourly space velocity, GHSV), 압력과 연료 기체의 종류를 변화시키면서 진행하였다.
열역학적 평형평형 계산을 통하여 가압조건에서 열역학적으로 메탄 전환율이 80% 이상이 나올 수 있는 온도가 850℃ 이상인 것을 확인하였다. 이를 바탕으로 정해진 운전 조건에서 r-COG 가압 개질 실험을 진행하였다. r-COG는 가압 상황에서 GHSV가 증가할수록 메탄 전환율이 감소하고 20,000 h^-1 이상일 때 열역학적 메탄 전환율 80%보다 낮은 메탄전환율을 보였다.
운전 조건에 따른 평형조성은 깁스 자유에너지가 최소가 되는 방법으로 얻어진다. 이를 이용하여 실험 전 운전 조건에 대한 생성물의 조성과 메탄 전환율을 예상하고, 본 실험의 결과와 비교하였다.
본 연구에서는 철강산업의 부생가스로 생성되는 COG 및 COG와 타 수소 공급원과의 혼합을 통한 혼합연료의 가압 개질 실험을 진행하였다. 첫째로 개질운전 조건을 설정하기 위하여 열역학적 평형 계산을 진행하였다. 열역학적 평형평형 계산을 통하여 가압조건에서 열역학적으로 메탄 전환율이 80% 이상이 나올 수 있는 온도가 850℃ 이상인 것을 확인하였다.

대상 데이터

0에 압력 20 bar, GHSV 20,000 h^-1이다. 개질 연료는 r-COG, r-COG/NG(6:4), r-COG/Biogas (6:4)로 혼합하여 사용하였다.
개질 특성 파악 실험에서 반응기로 공급되는 연료는 r-COG와 더불어 천연가스, 바이오가스를 모사한 가스를 사용하였다. 천연가스는 메탄(100%)을, 바이오가스는 메탄(70%), 이산화탄소(30%)를 이용하였으며 실제 실험 시 r-COG와 각각의 타 수소 공급원가스를 6:4로 혼합해 사용하였다.
개질 특성 파악 실험에서 반응기로 공급되는 연료는 r-COG와 더불어 천연가스, 바이오가스를 모사한 가스를 사용하였다. 천연가스는 메탄(100%)을, 바이오가스는 메탄(70%), 이산화탄소(30%)를 이용하였으며 실제 실험 시 r-COG와 각각의 타 수소 공급원가스를 6:4로 혼합해 사용하였다. Table 1은 r-COG모사가스와 COG, 천연가스의 혼합연료, COG, 바이오가스의 혼합연료 조성을 나타낸 것이다.
촉매는 천연가스 상용 개질촉매 ReforMax-70 (Clariant Co. Ltd)을 250-500 µm 크기로 파쇄하여 반응기 안에 2 mL를 탑재하였다.

이론/모형

공급한 질소 기체의 경우 반응 후 조성 분석 시 유량의 기준이 되는 기체의 역할로 사용되었다. 각 운전 조건에 따른 촉매의 개질성능 평가를 위하여 메탄 전환율(methane conversion)을 이용하였다. 메탄 전환율에 대한 정의는 식 (5)와 같다.
본 실험 전 온도에 따른 열역학적 평형을 알아보기 위하여 HSC 프로그램을 이용하였다. 온도 범위는 500-1,000℃, 압력은 상압과 20 bar에서의 결과를 확인하였다.

성능/효과

메탄 전환율은 r-COG에서 약 81%, r-COG/NG에서 약 82%,r-COG/Biogas에서 약 76%로 측정되었다. NG와 혼합한 r-COG의 경우 반응물 내 메탄의 분율이 증가하여 SMR 반응이 가속되어 메탄 전환율이 더 증가하는 결과가 나타났다. 그러나 r-COG/Biogas의 경우에는 오히려 r-COG보다 메탄 전환율이 감소하는 것을 확인할 수 있다.
6은 연료에 따른 개질 후 생성물의 조성과 메탄 전환율이다. r-COG 개질 후 수소 조성은 약 70%이고 r-COG/NG의 수소 조성은 약 72%, r-COG/Biogas의 경우 수소 조성이 약 67%로 측정되었다. 메탄 전환율은 r-COG에서 약 81%, r-COG/NG에서 약 82%,r-COG/Biogas에서 약 76%로 측정되었다.
이를 바탕으로 정해진 운전 조건에서 r-COG 가압 개질 실험을 진행하였다. r-COG는 가압 상황에서 GHSV가 증가할수록 메탄 전환율이 감소하고 20,000 h^-1 이상일 때 열역학적 메탄 전환율 80%보다 낮은 메탄전환율을 보였다. 따라서 본 연구에서 이용한 촉매를 활용 시에는 r-COG의 가압 조건에서 GHSV 20,000 h^-1 이하의 조건에서 운전하는 것이 효과적임을 파악하였다.
0, 20 bar 하에서 온도에 따른 열역학적 평형 조성과 메탄 전환율을 계산한 결과를 나타낸다. 개질 성능을 나타내는 지표 중하나인 메탄 전환율이 80% 이상 나타나는 온도 구간은 압력값에 따라 달라짐을 확인할 수 있었다. 상압에서는 약 650℃ 이상에서부터 메탄 전환율이 80%를 상회하는 반면 20 bar 조건에서는 850℃에서 메탄전환율이 80%에 도달한다.
또한 r-COG를 기반으로 NG와 Biogas가 혼합된 연료에 대한 가압 개질 실험을 통하여 조성이변화한 경우에 가압 개질 실험을 진행하였다. 그 결과 연료가 r-COG일 때와 비교해 r-COG/NG를 사용한 경우 높은 메탄 분율로 인한 높은 메탄 전환율과수소 수득률을 얻을 수 있었고, r-COG/Biogas의 경우 상대적으로 낮은 메탄 전환율과 수소 수득률을 보였다. r-COG/Biogas의 높은 이산화탄소 함량으로 인한 반응의 변화가 있고, 이는 열역학적 경향성과 다른 결과를 가져왔다.
r-COG/Biogas의 경우 상대적으로 r-COG, r-COG/NG에 비하여 이산화탄소의 비중이 높아지게 높다. 따라서 메탄과 이산화탄소가 반응하여 수소와 일산화탄소가 생성되는 반응인 dry reforming이 가속되면서 메탄 전환율을 증가시키는 것을 확인할 수 있다.
r-COG는 가압 상황에서 GHSV가 증가할수록 메탄 전환율이 감소하고 20,000 h^-1 이상일 때 열역학적 메탄 전환율 80%보다 낮은 메탄전환율을 보였다. 따라서 본 연구에서 이용한 촉매를 활용 시에는 r-COG의 가압 조건에서 GHSV 20,000 h^-1 이하의 조건에서 운전하는 것이 효과적임을 파악하였다. 또한 r-COG를 기반으로 NG와 Biogas가 혼합된 연료에 대한 가압 개질 실험을 통하여 조성이변화한 경우에 가압 개질 실험을 진행하였다.
r-COG 개질 후 수소 조성은 약 70%이고 r-COG/NG의 수소 조성은 약 72%, r-COG/Biogas의 경우 수소 조성이 약 67%로 측정되었다. 메탄 전환율은 r-COG에서 약 81%, r-COG/NG에서 약 82%,r-COG/Biogas에서 약 76%로 측정되었다. NG와 혼합한 r-COG의 경우 반응물 내 메탄의 분율이 증가하여 SMR 반응이 가속되어 메탄 전환율이 더 증가하는 결과가 나타났다.
r-COG/Biogas의 높은 이산화탄소 함량으로 인한 반응의 변화가 있고, 이는 열역학적 경향성과 다른 결과를 가져왔다. 본 연구는 철강산업에서 수소환원 제철 공정 적용 시 r-COG 외에 경제성이 확보된 NG나 탄소 중립원으로 활용될 수 있는 바이오가스를 전략적으로 활용 가능함을 확인하였다.
첫째로 개질운전 조건을 설정하기 위하여 열역학적 평형 계산을 진행하였다. 열역학적 평형평형 계산을 통하여 가압조건에서 열역학적으로 메탄 전환율이 80% 이상이 나올 수 있는 온도가 850℃ 이상인 것을 확인하였다. 이를 바탕으로 정해진 운전 조건에서 r-COG 가압 개질 실험을 진행하였다.

질의응답

핵심어	질문	논문에서 추출한 답변
	natural gas는 무엇인가?	본 연구에서는 이를 위하여 natural gas (NG)와 바이오가스를 COG에 첨가하는 방식에 대한 연구를 진행하였다. NG는 수증기 개질을 통한 수소 생산 공정에서 널리 사용되는 연료이며 바이오가스는 탄소 중립원으로서 온실가스 감축효과를 가진다15). 각각의 연료를 COG와 혼합하였을 때 개질 특성의 변화에 대한 연구가 필요하다.
	기존의 탄소 환원 제철 공정 대비 환원제로 고농도의 수소를 사용하면 어떤 장점이 있는가?	기존 환원 제철 공정은 탄소계 환원제를 이용하였기 때문에 필연적으로 이산화탄소의 배출이 발생한다. 기존의 탄소 환원 제철 공정 대비 환원제로 고농도의 수소를 사용하면 철광석에 존재하는 산소를 수소와 반응시켜 물만이 배출되므로 이산화탄소 배출을 획기적으로 줄일 수 있다. 그러나 제철 공정에는 수소 환원 제철 공정을 위하여 경제적으로 철광석 환원에 필요한 수소를 공급할 수 있는 방법에 대한 연구가 필요한 상황이다.
	철강 산업의 효과적인 이산화탄소 감축을 위해서 새로운 공정 기술 개발이 필요한 이유는 무엇인가?	그중 철강 산업은 국내 제조업 중 가장 많은 이산화탄소를 배출하고 있다. 하지만 국내 철강 산업의공정 에너지 효율은 최대치에 다다른 상태이기 때문에 공정 효율을 증가시키는 방법으로 이산화탄소 감축량을 달성하기 어렵다. 이에 따라, 효과적인 이산화탄소 감축을 위해서는 새로운 공정 기술 개발이필요하다.

참고문헌 (16)

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저자의 다른 논문 :

표제어: PCR

동의어: Packet Collision Rate

용어 설명 출처 목록 (6)

용어 설명: PCR은 세균 특이성이 있는 primer를 이용하여 적은 수의 세균이 있을지라도 쉽게 검출할 수 있는 유용한 방법이며, 이를 이용하여 구강 내 치면세균막이나 타액에서 직접 세균을 검출할 수 있게 되었다[8].

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