[논문]염료감응 태양전지용 고분자 전해질막의 총설

이재훈; 박철훈; 이창수; 김종학

doi:10.14579/membrane_journal.2019.29.2.80

염료감응 태양전지용 고분자 전해질막의 총설
Review on Polymer Electrolyte Membranes for Dye-sensitized Solar Cells 원문보기

멤브레인 = Membrane Journal, v.29 no.2, 2019년, pp.80 - 87

이재훈 (연세대학교 화공생명공학과) , 박철훈 (연세대학교 화공생명공학과) , 이창수 (연세대학교 화공생명공학과) , 김종학 (연세대학교 화공생명공학과)

초록
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염료감응형 태양전지는 지속 가능한 에너지원으로서 많은 관심을 받고 있다. 염료감응형 태양전지의 효율과 장기 안정성은 전극 물질과 전해질에 의해 크게 영향을 받는데 본 총설에서는 전해질에 초점을 두어 서술하고자 한다. 고분자 전해질막은 염료감응형 태양전지에서 기존의 액체 전해질을 대체하기 위한 대안으로 제시되어 왔다. 기존의 액체 전해질은 높은 효율을 나타낼 수 있지만 장기적인 안정성 문제와 누액 문제로 인해 고분자 전해질막에 관한 관심은 지속적으로 증가하고 있으며 매년 이와 관련된 논문들이 활발히 보고되고 있다. 본 총설은 염료감응형 태양전지를 위한 고분자 전해질막의 개념과 개발에 대한 간단한 설명을 다루고 있으며 고분자 매트릭스의 개질, 유-무기 가소제 및 이온성 액체와 같은 첨가제의 도입에 따른 염료감응형 태양전지의 효율과 전기화학적 특성에 대해서도 최근의 연구들이 정리되어 있다.

Abstract ▼ AI-Helper

Dye-sensitized solar cells (DSSCs) have attracted great attention as sustainable energy devices. The efficiency and long-term stability of DSSCs are greatly influenced by electrode materials and electrolytes. In this review, we focused on the electrolytes of DSSCs. Polymer electrolyte membranes have been proposed as an alternative to conventional liquid electrolytes in DSSCs. Conventional liquid electrolytes can exhibit a high efficiency, but due to some problems such as poor long-term stability of device and leakage of liquid, much interest in polymer electrolyte membranes continues to rise and the papers on polymer electrolytes membranes have been extensively reported recently. This review covers the concept and development of polymer electrolyte membranes for DSSCs, and discusses the efficiency and electrochemical properties of DSSCs, highlighting the modification of polymer matrix, the introduction of additives such as organic-inorganic plasticizers and ionic liquids.

주제어

AI 본문요약
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문제 정의

전해질의 코팅 후 다공성 이산화티타늄 층의 형태가 전해질에 의한 적절한 코팅에 의해 이산화티타늄 나노입자들의 상호 연결성이 강화되어 훨씬 부드러운 구조를 나타내었다. 본 연구에서 PEBII-POEM 이온성 액체 고분자 전해질막에 1-methyl-3 propylimidazolium iodide (MPII)를 첨가하여 높은 I^- 농도를 갖게 한 경우 태양전지의 최대 광전 효율은 7.0%로 매우 높은 값을 보고하였다.
그 결과 고분자 전해질막은 액체전해질의 유리한 측면(높은 이온 전도도, 빠른 확산 속도, 계면 접촉 성질)과 고분자의 물리적 특성을 동시에 가지고 있어 액체 전해질에 비해 안전성과 내구성이 뛰어나다[18-24]. 본 연구에서는 고분자 전해질막의 종류와 그 특성에 대해 중점적으로 다루고자 한다.
특히 효율과 단락 전류(J_sc, short circuit current)의 PEGMA와 비례하는 관계를 보였지만 개로 전압(V_oc, open circuit voltage)의 값은 크게 변하지 않았다. 본 연구에서는 태양전지의 효율과 고분자의 가교도 사이의 서로 반대되는 상관관계를 나타내고 있다. 이러한 결과는 높은 가교 밀도는 고분자 매트릭스에 함침될 수 있는 액체 전해질의 양을 감소시켜 결과적으로 태양전지의 효율을 저하시킴을 나타낸다.
679%의 효율을 얻을 수 있었다. 본 연구에서는 효율적인 태양전지 제조를 위한 대규모 선형 중합체의 제조와 친환경적이며 저비용의 공정을 보고하는 것을 특징으로 하고 있다.
본 총설에서는 제조방법에 따라 광중합 고분자 전해질 막, 젤 고분자 전해질막 그리고 이온성 액체 고분자 전해질막으로 분류하여 서술하였다. 염료감응형 태양전지에서 사용되는 고분자 전해질의 관건인 이온 전도도의 향상과 전극물질과의 접촉향상을 다양한 고분자의 구조와 첨가제와의 상호작용을 통해 해결하고자 하였다.

가설 설정

2. Working principle of DSSCs operation; (a) structure and elements, (b) electron transport mechanism.

제안 방법

그 다음 고분자막은 아세토니트릴에 용해된 NaI와 I₂로 구성된 액체전해질에 팽윤되어 고분자 전해질막으로 제조되었다. Fig. 3에서 반응 표면 분석법(reponse surface methodology) 을 통해 PEMA와 PEGMA의 조성, NaI의 비율 그리고 광전환효율 간의 상관관계를 분석하였다. NaI에 첨가 비율에 관해선 보고된 바에 의하면 고분자 전해질막에서 높은 이온 농도는 이온이 서로 접촉되어 이온의 이동성을 감소시킬 수 있다.
고분자 전해질막은 아이오딘-아이오다이드(iodine-iodide) 용액에 의해 팽윤되어 안정한 젤 형태로 유지되었으며 고분자 네트워크는 액체를 가둘 수 있는 케이지 역할을 수행하여 증발을 막아준다. 두 단량체인 poly(ethylene glycol) methyl ether methacrylate (PEGMA)와 Polyethylene glycol diacrylate (PEGDA)의 비율을 조절하여 다양한 종류의 고분자 전해질막을 제조하였고 이를 염료감응형 태양전지의 전해질로 이용하여 광전류-광전압 특성을 관찰하였다. 태양전지의 성능은 PEGMA와 PEGDA의 비율에 크게 영향을 받는 것을 확인할 수 있다.
Jeong 그룹은 기존의 액체 전해질의 단락 문제를 해결하기 위해 탄소 기반 음극 용 고분자 젤 전해질막을 보고하였다[31]. 본 연구에서는 전기방사법을 통해 PVDF-co-HFP 나노-웹이 합성되었으며 이를 전해질을 채우기 위한 매트릭스로 사용하였다. Fig.
고분자 전해질막은 저렴한 가격과 전지의 안정성에 기여할 뿐만 아니라 에너지 변환 효율을 높이기 위한 다양한 구조와 특성들이 보고되었다. 본 총설에서는 제조방법에 따라 광중합 고분자 전해질 막, 젤 고분자 전해질막 그리고 이온성 액체 고분자 전해질막으로 분류하여 서술하였다. 염료감응형 태양전지에서 사용되는 고분자 전해질의 관건인 이온 전도도의 향상과 전극물질과의 접촉향상을 다양한 고분자의 구조와 첨가제와의 상호작용을 통해 해결하고자 하였다.
7 × 10^-6 S cm^-1로 관찰되었다. 염료감응형 태양전지의 전해질로 적용하기 위하여 아이오딘과 트리아이오딘의 이동성을 높여주며 고분자의 선형 사슬 간의 거리를 늘리기 위하여 ethylene carbonate (EC)가 가소제로 첨가되었다. 본 연구에서 사용된 LiClO₄ 전해질을 이용한 FTO/TiO₂-dye/PGMA-LiClO₄-EC/Pt로 이루어진 태양전지에서 최대 0.
또한 무정형의 유연한 POEM 사슬로 인해 이산화티타늄 전극의 메조 기공으로 침투할 수 있으며 보다 향상된 계면 접촉을 나타내었다. 이를 확인하기 위하여 메조 기공 이산화티타늄 전극의 표면을 이온성 액체 고분자 전해질막의 캐스팅 전후로 비교하여 주사 전자 현미경 사진을 측정하였다(Fig. 6). 전해질의 코팅 후 다공성 이산화티타늄 층의 형태가 전해질에 의한 적절한 코팅에 의해 이산화티타늄 나노입자들의 상호 연결성이 강화되어 훨씬 부드러운 구조를 나타내었다.

성능/효과

이러한 고분자 분리막의 액체 전해질 담지 용량은 매우 높게 측정되었다. PVDF-HFP 고분자 젤 전해질막에서 가소제인 물의 양이 늘어날수록 최대로 흡수될 수 있는 액체 전해질의 양이 늘어났으며 결과적으로 전해질 분리막의 전도도가 증가하였다. 젤 고분자 전해질막의 다공성 구조는 전극의 표면과 유기 전해질 사이의 접촉을 향상시키며 계면에서의 전자 이동에 도움을 준다.
4에서는 전기 방사법을 통해 제조된 PVDF-co-HFP 나노-웹의 주사 전자 현미경 사진이 나타나있다. PVDF-co-HFP 섬유의 평균 두께는 500 나노미터 정도로 상호 연결된 구조가 관찰되었으며 높은 기공도와 상호 연결성은 다공성 구조 내부에 충분한 전해질을 흡수할 수 있는 공간을 제공할 수 있다. 전해질 내부에서 빠른 물질 이동과 높은 표면적 덕분에 본 연구에서 제조된 PVDF-co-HFP를 이용한 태양전지의 최고 효율은 6.
Bella 그룹은 단일작용기와 이관능성(di-functional) 단량체를 광중합하여 새로운 메타아크릴-아크릴 젤 고분자 전해질막을 염료감응형 태양전지의 전해질로 보고하였다[25]. 가교된 고분자 전해질막은 자립 가능하며, 투명하고 또한 유연한 성질을 나타냈다. 고분자 전해질막은 아이오딘-아이오다이드(iodine-iodide) 용액에 의해 팽윤되어 안정한 젤 형태로 유지되었으며 고분자 네트워크는 액체를 가둘 수 있는 케이지 역할을 수행하여 증발을 막아준다.
젤 고분자 분리막은 다공성 고분자 분리막을 유기 전해질에 담그는 과정을 통해 제조되었다. 가소제 역할을 하는 물의 유무가 고분자 분리막의 형태에 매우 큰 영향을 미치는 것을 확인 할 수 있었다. 가소제를 사용하지 않고 제조된 분리막의 경우 기공이 없는 균일하고 조밀한 구조가 나타난 반면 가소제를 이용한 분리막의 경우 벌집 모양의 작은 구멍이 나 있는 구조를 나타내었다.
가장 높은 이온 전도도는 각각 30 wt%의 LiClO4가 포함된 경우 4.2 × 10-5와 25 wt%의 LiFS3SO3가 포함된 경우 3.7 × 10-6 S cm-1로 관찰되었다.
단량체의 조성의 경우, PEMA 단량체는 3차원 고분자 네트워크를 형성하며 PEGMA의 첨가는 중합의 전파 반응(propagation reaction)에 영향을 미치고 고분자 매트릭스의 구조를 변화시켜 그 특성을 변화 시킨다. 따라서 반응 표면 분석법을 통해 얻어진 실험 영역 내에서는 최고의 태양전지 효율은 PEMA 35 wt% 에서 얻을 수 있었다.
아이오딘 이온을 포함한 이온성 액체를 직접 고분자 매트릭스로 합성하여 고분자 자체가 매트릭스와 전해질의 역할을 동시에 수행할 수 있다. 또한 무정형의 유연한 POEM 사슬로 인해 이산화티타늄 전극의 메조 기공으로 침투할 수 있으며 보다 향상된 계면 접촉을 나타내었다. 이를 확인하기 위하여 메조 기공 이산화티타늄 전극의 표면을 이온성 액체 고분자 전해질막의 캐스팅 전후로 비교하여 주사 전자 현미경 사진을 측정하였다(Fig.
염료감응형 태양전지의 전해질로 적용하기 위하여 아이오딘과 트리아이오딘의 이동성을 높여주며 고분자의 선형 사슬 간의 거리를 늘리기 위하여 ethylene carbonate (EC)가 가소제로 첨가되었다. 본 연구에서 사용된 LiClO₄ 전해질을 이용한 FTO/TiO₂-dye/PGMA-LiClO₄-EC/Pt로 이루어진 태양전지에서 최대 0.679%의 효율을 얻을 수 있었다. 본 연구에서는 효율적인 태양전지 제조를 위한 대규모 선형 중합체의 제조와 친환경적이며 저비용의 공정을 보고하는 것을 특징으로 하고 있다.
PVDF-co-HFP 섬유의 평균 두께는 500 나노미터 정도로 상호 연결된 구조가 관찰되었으며 높은 기공도와 상호 연결성은 다공성 구조 내부에 충분한 전해질을 흡수할 수 있는 공간을 제공할 수 있다. 전해질 내부에서 빠른 물질 이동과 높은 표면적 덕분에 본 연구에서 제조된 PVDF-co-HFP를 이용한 태양전지의 최고 효율은 6.04%에 도달하였다.

질의응답

핵심어	질문	논문에서 추출한 답변
	젤 고분자 전해질막이란 무엇인가?	일반적으로 젤 고분자 전해질막은 고분자 네트워크와 액체 전해질 복합제를 가소제, 공중합, 열유도, 자외선 경화 등으로 젤화시켜 만든 것으로 정의된다. 다시 말해 액체 전해질이 고분자 매트릭스에 함침되어 안정적인 젤을 이루고 있는 것이다.
	염료감응형 태양전지는 무엇으로 이루어져 있는가?	염료감응형 태양전지는 Fig. 1에서 나타나 있듯이 투명한 전도성 기판에 코팅된 양극과 음극 그리고 이를 분리하고 있는 전해질로 이루어져 있다[15]. 양극의 경우 광흡수 물질로 작용하는 유기염료가 반도체성 물질에 흡착되어 있으며 이러한 반도체성 물질은 생성된 전자의 받개(acceptor) 역할과 전기적 전도를 위한 경로 역할을 동시에 수행한다.
	새로운 방식으로 제조된 PVdF-HFP 다공성 고분자 분리막이 가지는 장점은 무엇인가?	Xia 그룹에서는 물을 가소제로 이용하는 새로운 방식으로 PVdF-HFP 다공성 고분자 분리막을 제조하였다 [30]. 이러한 방식으로 제조된 고분자 분리막은 높은 액체 흡수율을 가질 뿐만 아니라 공정의 간소화와 친환경적인 공정이라는 장점이 있다. 젤 고분자 분리막은 다공성 고분자 분리막을 유기 전해질에 담그는 과정을 통해 제조되었다.

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용어 설명: PCR은 세균 특이성이 있는 primer를 이용하여 적은 수의 세균이 있을지라도 쉽게 검출할 수 있는 유용한 방법이며, 이를 이용하여 구강 내 치면세균막이나 타액에서 직접 세균을 검출할 수 있게 되었다[8].

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