사고저항성 핵연료용 세라믹 미소셀 UO2 소결체의 Cs 포집반응에 대한 열역학적 평가 Thermodynamic Evaluations of Cesium Capturing Reaction in Ceramic Microcell UO2 Pellet for Accident-tolerant Fuel원문보기
사고저항성 핵연료의 일환으로 $UO_2$ 입자가 세라믹 셀 벽으로 둘러싸인 미세구조를 갖는 세라믹 미소셀 $UO_2$ 소결체를 개발 중이다. 이는 핵분열생성물들을 $UO_2$펠렛 내에 포집하여 펠렛 외부로의 방출을 저감함으로써 봉내압 상승을 완화하고 응력부식균열 발생률을 낮춘다. 생성량이나 방사능 측면에서 위험한 핵분열생성물 중 하나로 여겨지는 세슘은 세라믹 미소셀소결체 내에서 셀 물질과 화학반응 하여 포집될 수 있다. 따라서, 세슘 포집능은 해당 화학반응의 열역학적, 속도론적 특성에 의해 결정된다. 역으로, 미소셀 소결체의 조성설계 시 해당 반응에 대한 열역학적 예측이 필수적이다. 본 연구는 세라믹 현재 개발 중인 여러 미소셀 조성(Si-Ti-O, Si-Cr-O, Si-Al-O)에 대해 세슘의 포집능을 평가하는 열역학적 계산을 다룬다. 계산에 앞서 먼저 HSC Chemistry를 이용해 세슘과 셀 물질의 물리/화학적 상태를 정의한 후, LWR 정상운전 모사환경에서 계산된 세슘포텐셜(${\Delta}G_{Cs}$)과 산소포텐셜(${\Delta}G_{O_2}$)에 근거하여 세슘포집 반응성을 평가하였다. 계산 결과에 근거하면, 세슘 포집반응은 상기 모든 조성에서 자발적일 것으로 예상되며 이로써 조성설계의 근거를 제시함과 동시에 세슘의 포집능을 평가하는 효과적인 방법을 제공한다.
사고저항성 핵연료의 일환으로 $UO_2$ 입자가 세라믹 셀 벽으로 둘러싸인 미세구조를 갖는 세라믹 미소셀 $UO_2$ 소결체를 개발 중이다. 이는 핵분열생성물들을 $UO_2$ 펠렛 내에 포집하여 펠렛 외부로의 방출을 저감함으로써 봉내압 상승을 완화하고 응력부식균열 발생률을 낮춘다. 생성량이나 방사능 측면에서 위험한 핵분열생성물 중 하나로 여겨지는 세슘은 세라믹 미소셀소결체 내에서 셀 물질과 화학반응 하여 포집될 수 있다. 따라서, 세슘 포집능은 해당 화학반응의 열역학적, 속도론적 특성에 의해 결정된다. 역으로, 미소셀 소결체의 조성설계 시 해당 반응에 대한 열역학적 예측이 필수적이다. 본 연구는 세라믹 현재 개발 중인 여러 미소셀 조성(Si-Ti-O, Si-Cr-O, Si-Al-O)에 대해 세슘의 포집능을 평가하는 열역학적 계산을 다룬다. 계산에 앞서 먼저 HSC Chemistry를 이용해 세슘과 셀 물질의 물리/화학적 상태를 정의한 후, LWR 정상운전 모사환경에서 계산된 세슘포텐셜(${\Delta}G_{Cs}$)과 산소포텐셜(${\Delta}G_{O_2}$)에 근거하여 세슘포집 반응성을 평가하였다. 계산 결과에 근거하면, 세슘 포집반응은 상기 모든 조성에서 자발적일 것으로 예상되며 이로써 조성설계의 근거를 제시함과 동시에 세슘의 포집능을 평가하는 효과적인 방법을 제공한다.
As candidates for accident-tolerant fuels, ceramic microcell fuels, which are distinguished by their peculiar microstructures, are being developed; these fuels have $UO_2$ grains surrounded by cell walls. They contribute to nuclear fuel safety by retention of fission products within the <...
As candidates for accident-tolerant fuels, ceramic microcell fuels, which are distinguished by their peculiar microstructures, are being developed; these fuels have $UO_2$ grains surrounded by cell walls. They contribute to nuclear fuel safety by retention of fission products within the $UO_2$ pellet, reducing rod pressure and incidence of SCC failure. Cesium, a hazardous fission product in terms of amount and radioactivity, can be captured by chemical reactions with ceramic cell materials. The capture-ability of cesium therefore depends on the thermodynamics of the capturing reaction. Conversely, compositional design of cell materials should be based on thermodynamic predictions. This study proposes thermodynamic calculations to evaluate the cesium capture-ability of three ceramic microcell compositions: Si-Ti-O, Si-Cr-O and Si-Al-O. Prior to the calculations, the chemical and physical states of the cesium and the cell materials were defined. Then, the reactivity was evaluated by calculating the cesium potential (${\Delta}G_{Cs}$) and oxygen potential (${\Delta}G_{O_2}$) under simulated LWR circumstances of normal operation. Based on the results, cesium capture is expected to be spontaneous in all cell compositions, providing a basis for the compositional design of ceramic microcell fuels as well as a facile way for evaluating cesium capture.
As candidates for accident-tolerant fuels, ceramic microcell fuels, which are distinguished by their peculiar microstructures, are being developed; these fuels have $UO_2$ grains surrounded by cell walls. They contribute to nuclear fuel safety by retention of fission products within the $UO_2$ pellet, reducing rod pressure and incidence of SCC failure. Cesium, a hazardous fission product in terms of amount and radioactivity, can be captured by chemical reactions with ceramic cell materials. The capture-ability of cesium therefore depends on the thermodynamics of the capturing reaction. Conversely, compositional design of cell materials should be based on thermodynamic predictions. This study proposes thermodynamic calculations to evaluate the cesium capture-ability of three ceramic microcell compositions: Si-Ti-O, Si-Cr-O and Si-Al-O. Prior to the calculations, the chemical and physical states of the cesium and the cell materials were defined. Then, the reactivity was evaluated by calculating the cesium potential (${\Delta}G_{Cs}$) and oxygen potential (${\Delta}G_{O_2}$) under simulated LWR circumstances of normal operation. Based on the results, cesium capture is expected to be spontaneous in all cell compositions, providing a basis for the compositional design of ceramic microcell fuels as well as a facile way for evaluating cesium capture.
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문제 정의
본 연구에서는 HSC Chemistry 9 [13]를 이용한 열역학적 계산을 통해 한국원자력연구원에서 개발 중인 3종의 세라믹 미소셀(STO, SCO, SAO) 소결체의 세슘 포집 성능을 평가하였다. 이를 위해, HSC의 평형조성 계산으로 포집반응에 참여하는 두 반응물, 즉 포집 대상인 세슘과 포집 주체인 세라믹 미소셀의 물리적/화학적 상태를 각각 정의하 였다.
본 연구에서는 한국원자력연구원에서 개발 중인 3종의 세라믹 미소셀 소결체조성 중 3종에 대하여 핵분열에 의해 생성되는 세슘을 자발적으로 포집할 것인지 여부를 열역학적인 관점에서 평가하였다. 세라믹 셀 물질의 세슘 포집은 셀 물질과 세슘 간 화학반응에 의해 이뤄지므로 두 반응물의 물리적/화학적 상태를 정의하였다: 세슘의 경우 다른 핵분열 생성물과 반응하지 않는 경우로 한정했고 원자로 운전 중 봉 내압에 의한 액상의 존재를 반응물로 함께 고려하였고, 세라믹 셀 물질의 경우 소결 조건을 모사하여 구성 상을 예측하여 반응물로 반영하였다.
세슘 포집은 화학반응에 의해 세슘이 포함된 화합물을 형성하는 데 기인하기 때문에 반응물의 종류가 달라지면 반응성에 영향을 주게 되므로 FGR 개선 소결체의 조성 개발 단계에서 반드시 포집능을 예측, 검증해야 한다. 본 연구에서는, HSC Chemistry 9 [13]를 이용하여 KAERI에서 개발 중인 조성 중 상기 3종의 세라믹 셀 물질과 세슘 간 반응성 열역학적 관점에서 예측, 평가하였다. 이를 위해서는 세슘과 세라믹 셀 물질의 물리적/화학적 상태에 대한 정의가 선행되어야 한다.
제조 과정에 고온 약 1700℃에서 이뤄지는 소결공정이 있고 소결 중 어떤 상을 형성하는지에 따라 세슘의 포집성능이 달라지므로 개발된 조성의 소결상을 정의하는 일은 매우 중요하다. 이러한 필요성에 따라, 본 연구에서는 열역학적 계산을 통해 포집 재상인 세슘과 포집재인 세라믹 셀 물질의 물리적/화학적인 상태를 정의하여 이들간의 반응성에 대해 고찰하였다.
가설 설정
2의 그래프에 함께 표기하였다. 기체상인 세슘이 산소와 만나 산화를 하는 경우, 두 반응물은 기체상이지만 이때 생성된 세슘 산화물은 모두 응축상으로 가정하였다. 이는 해당 온도영역 내에서 일부 산화물 상이 기체상이 될 수 있음을 배제한 것으로 단순한 계산을 위해서이기도 하지만 세슘 산화물들의 비등점이 명확하지 않아 물 리적 상태를 정확히 파악하기 어려운 경우가 있기 때문이다.
원자로 가동 중 세슘은 UO2 핵연료 기지상 내에서 CsI 화합물을 형성하지 않고 각각 독립적으로 연료 표면까지 확산하므로[14], 세라믹 미소셀 내 셀 물질이 UO2 기지 상에서 순수 세슘과 접촉할 가능성이 크다. 이러한 가정 하에, 본 연구에서는 순수 세슘 이외의 다른 화학 형태에 대해서는 고려하지 않았다. 세슘의 물리적 상태는 원자로 운 전시 핵연료 내 온도 범위(약 400-1200℃)와 세슘의 비등점(약 670℃)을 고려하면 대부분 기체상으로 볼 수 있지만 봉내압의 영향에 의해 비등점이 달라질 여지가 있고, 기체상에도 여러 형태가 있을 수 있으므로 이를 고려할 수 있는 평형조성 계산을 수행하였다.
1(b)는 온도를 1200℃로 고정하고 압력에 따른 결과를 보여준다. 정상운전 시 핵연료 내 온도범위가 500- 1200℃이내일 것으로 가정하여 이보다 넓은 범위에서 결과를 얻었다. Fig.
제안 방법
기상과 액상인 세슘의 화학적 상태를 정의하기 위해 각각의 산화경향성을 평가하였다.
∆GCs은 HSC에서 계산된 해당 반응의 ∆G 값과 경수로 운전시 노 내 ∆G 값으로 알려진 −450 kJ·mol-1 [17]을 대입하여 계산하였고 산소 포텐셜은 HSC에서 계산된 ∆G 값을 그대로 이용하여 노 내 ∆G 와 비교하여 반응성을 평가하였다.
3은 한국원자력연구원에서 개발 중인 3종의 세라믹 미소셀 소결체의 평형 조성을 HSC로 계산한 결과를 보여준다: (a) STO; (b) SCO; (c) SAO. 기체상으로 98H2-2CO2 (mol%)를 입력하여 상용 소결 분위기를 모사하였고 반응물로 UO2와 각 산화물(STO: SiO2, TiO2, SCO: SiO2, Cr2O3, SAO: SiO2, Al2O3)을 모두 1 kmol씩 입력하여 소결온도인 1700℃를 포함하는 넓은 온도 영역에서 결과를 얻었다. 우선 STO와 SCO의 경우 반응물로 입력한 산화물들 간 화학반응 없이 혼합물로 혼재하는 양상을 보인다.
세라믹 미소셀 소결체는 공정 연계성을 위해 UO2와 함께 혼합-성형-소결 등의 기존 제조 공정을 그대로 적용하므로 상용 소결 분위기(98H2-2CO2, mol%)를 모사하고 소결 온도인 1700℃를 포함하는 넓은 온도범위를 입력하여 현실성 있는 결과를 도출하였다. 다만, 첨가제 개념으로 미량 첨 가된 세라믹 셀의 평형조성 결과를 확대해서 볼 수 있도록 UO2와 미소셀을 구성하는 산화물의 비율을 단순하게 확대시켰다. 한 예로, STO의 경우 UO2와 이를 형성하기 위한 출발 물질인 SiO2, TiO2의 비율을 1:1:1(mol 비)로 입력하여 구성 산화물의 상형성 거동을 확대하였다.
한편, 세라믹 미소셀은 한국원 자력연구원에서 개발한 Si 기반 조성 3종(STO, SCO, SAO) 세라믹 소결체의 평형조성 계산을 통해 구성상을 정의하였다. 세라믹 미소셀 소결체는 공정 연계성을 위해 UO2와 함께 혼합-성형-소결 등의 기존 제조 공정을 그대로 적용하므로 상용 소결 분위기(98H2-2CO2, mol%)를 모사하고 소결 온도인 1700℃를 포함하는 넓은 온도범위를 입력하여 현실성 있는 결과를 도출하였다. 다만, 첨가제 개념으로 미량 첨 가된 세라믹 셀의 평형조성 결과를 확대해서 볼 수 있도록 UO2와 미소셀을 구성하는 산화물의 비율을 단순하게 확대시켰다.
본 연구에서는 한국원자력연구원에서 개발 중인 3종의 세라믹 미소셀 소결체조성 중 3종에 대하여 핵분열에 의해 생성되는 세슘을 자발적으로 포집할 것인지 여부를 열역학적인 관점에서 평가하였다. 세라믹 셀 물질의 세슘 포집은 셀 물질과 세슘 간 화학반응에 의해 이뤄지므로 두 반응물의 물리적/화학적 상태를 정의하였다: 세슘의 경우 다른 핵분열 생성물과 반응하지 않는 경우로 한정했고 원자로 운전 중 봉 내압에 의한 액상의 존재를 반응물로 함께 고려하였고, 세라믹 셀 물질의 경우 소결 조건을 모사하여 구성 상을 예측하여 반응물로 반영하였다. 문헌을 통해 알려진 노 내 ∆G 값 (≅ −450 kJ·mol-1)을 이용하여 ∆GCs 및 ∆G 계산을 통해 세슘과 세라믹 셀 물질간 반응의 자발성을 평가한 결과, 3종의 세라믹 미소셀 소결체 모두 자발적으로 세슘을 포집을 할 것으로 본다.
세슘과 산소, 두 반응물이 기체상인 경우에는 ∆G = −450 kJ·mol-1(1000℃ 기준)으로 고정하고 계산된 ∆GCs 값이 양/ 음인지에 따라 반응의 자발성을 평가하였다.
이러한 가정 하에, 본 연구에서는 순수 세슘 이외의 다른 화학 형태에 대해서는 고려하지 않았다. 세슘의 물리적 상태는 원자로 운 전시 핵연료 내 온도 범위(약 400-1200℃)와 세슘의 비등점(약 670℃)을 고려하면 대부분 기체상으로 볼 수 있지만 봉내압의 영향에 의해 비등점이 달라질 여지가 있고, 기체상에도 여러 형태가 있을 수 있으므로 이를 고려할 수 있는 평형조성 계산을 수행하였다. 한편, 세라믹 미소셀은 한국원 자력연구원에서 개발한 Si 기반 조성 3종(STO, SCO, SAO) 세라믹 소결체의 평형조성 계산을 통해 구성상을 정의하였다.
본 연구에서는 HSC Chemistry 9 [13]를 이용한 열역학적 계산을 통해 한국원자력연구원에서 개발 중인 3종의 세라믹 미소셀(STO, SCO, SAO) 소결체의 세슘 포집 성능을 평가하였다. 이를 위해, HSC의 평형조성 계산으로 포집반응에 참여하는 두 반응물, 즉 포집 대상인 세슘과 포집 주체인 세라믹 미소셀의 물리적/화학적 상태를 각각 정의하 였다. 원자로 가동 중 세슘은 UO2 핵연료 기지상 내에서 CsI 화합물을 형성하지 않고 각각 독립적으로 연료 표면까지 확산하므로[14], 세라믹 미소셀 내 셀 물질이 UO2 기지 상에서 순수 세슘과 접촉할 가능성이 크다.
한 예로, STO의 경우 UO2와 이를 형성하기 위한 출발 물질인 SiO2, TiO2의 비율을 1:1:1(mol 비)로 입력하여 구성 산화물의 상형성 거동을 확대하였다. 이와 같이 정의된 두 반응물에 대해 세슘의 물리적 상태에 따라 기체상인 경우 세슘 포텐셜(∆GCs = RTlnPCs)을, 액체상인 경우에는 산소 포텐셜(∆G = RTlnP )을 기준으로 반응의 자발성을 평가하였다. ∆GCs은 HSC에서 계산된 해당 반응의 ∆G 값과 경수로 운전시 노 내 ∆G 값으로 알려진 −450 kJ·mol-1 [17]을 대입하여 계산하였고 산소 포텐셜은 HSC에서 계산된 ∆G 값을 그대로 이용하여 노 내 ∆G 와 비교하여 반응성을 평가하였다.
정의된 두 반응물의 물리/화학적 상태 예측결과를 토대로 세슘 및 세라믹 셀 구성 상들 간 반응성을 살펴보기 위해 Fig. 2에서와 같이 HSC를 이용하여 세슘이 기상인 경우에는 ∆GCs을 계산, 액상인 경우에는 HSC에서 계산된 ∆G를 이용하여 반응의 자발성을 평가하였다. Fig.
기체로 간주하는 것은 원자로 운전시 핵연료 내 대부분의 영역에서 온도가 세슘의 비등점인 670℃ 보다 높기 때문이다. 하지만, 봉내압을 고려할 때 비등점의 변화로 물리적 상태가 달라질 수 있고 세슘 기체에도 화학상태가 다른 상이 공존할 수 있으므로 이를 고려할 수 있도록 HSC의 평형조성 계산을 수행하였다.
세슘의 물리적 상태는 원자로 운 전시 핵연료 내 온도 범위(약 400-1200℃)와 세슘의 비등점(약 670℃)을 고려하면 대부분 기체상으로 볼 수 있지만 봉내압의 영향에 의해 비등점이 달라질 여지가 있고, 기체상에도 여러 형태가 있을 수 있으므로 이를 고려할 수 있는 평형조성 계산을 수행하였다. 한편, 세라믹 미소셀은 한국원 자력연구원에서 개발한 Si 기반 조성 3종(STO, SCO, SAO) 세라믹 소결체의 평형조성 계산을 통해 구성상을 정의하였다. 세라믹 미소셀 소결체는 공정 연계성을 위해 UO2와 함께 혼합-성형-소결 등의 기존 제조 공정을 그대로 적용하므로 상용 소결 분위기(98H2-2CO2, mol%)를 모사하고 소결 온도인 1700℃를 포함하는 넓은 온도범위를 입력하여 현실성 있는 결과를 도출하였다.
성능/효과
일부 세슘 액상과 기상이 평형조성으로 남아있으나 이는 실제 상황에 비해 계산에서 반응물로 입력된 세슘의 양이 매우 많기 때문이다. Fig. 6의 결과에서 1500℃에 이르기까지 세슘관련 화합물이 주요한 평형 상으로 유지되는 것으로 보아, ∆GCs 계산 및 ∆Go2 계산을 통해 얻은 결과와 일치하며 결론적으로, 3종의 미소셀 소결체 내에서 자발적인 세슘의 포집반응을 기대할 수 있다고 본다. 기존 연구들에서 다른 방법으로 열역학적 해석한 결과와 부합하며[10, 11], 역으로 본 연구의 열역학적 접근 방법이 미소셀 소결체의 성능을 예측하는 데 유효함을 의미한다.
4는 세슘이 기상일 때 계산된 ∆GCs값을 온도에 대한 그래프를 보여준다. STO와 SCO의 셀 물질은 각각 SiO2+TiO2, SiO2+Cr2O3으로, SAO의 경우 Al2SiO5+SiO2+Al2O3으로 이뤄진 혼합상태이므로 SiO2, TiO2, Cr2O3, Al2SiO5 등 4가지 산화물과 기상의 세슘간 반응성을 함께 검토한 결과, 기상의 세슘과 반응 가능성이 있는 (반응의 자발성 여부가 아닌 HSC database에 관련 생성물이 있는) 셀 물질은 STO의 경우 SiO2, SCO의 경우 SiO2 및 Cr2O3 였고 SAO의 경우 Al2SiO5 및 SiO2로 총 3종 이었다. Fig.
5에 화살표로 표기) 반응의 자발성을 평가할 수 있다. 결과적으로 세슘이 액상인 경우도 마찬가지로, 3종의 미소셀 대부분이 자발적으로 액상 세슘과 반응할 것으로 판단된다. SCO 미소셀에서 Cr-O와 세슘간의 반응과 SAO에서 Al2SiO5이 세슘과 반응하는 경우를 제외하면 대부분 노 내 환경에 비해 상대적으로 낮은 ∆G 값을 보인다.
문헌을 통해 알려진 노 내 ∆G 값 (≅ −450 kJ·mol-1)을 이용하여 ∆GCs 및 ∆G 계산을 통해 세슘과 세라믹 셀 물질간 반응의 자발성을 평가한 결과, 3종의 세라믹 미소셀 소결체 모두 자발적으로 세슘을 포집을 할 것으로 본다.
3(a) 및 3(b)에서 구성상들이 혼합된 결과를 보여주며 이들은 UO2와도 반 응성이 없음을 보인다. 이 계산결과에 기반하면, 실제 소결체 내에서는 UO2 기지상 입자들 사이(입계)에 셀 물질들이 포진되어 있을 것이고, 셀 구성 산화물들은 영역을 나누어 혼재하는 양상을 보일 것으로 예상한다. 반면, SAO의 경우 셀물질들이 UO2와는 반응성이 없으나 SiO2와 Al2O3간 화합물을 형성하여 Al2SiO5가 주요 상으로 존재한다.
같은 이유에서, 지난 FGR 개선 소결체 연구들 역시 포집 대상을 순수 세슘으로 가정한 것으로 본다[10, 11]. 즉, 계산의 단순화뿐만 아니라 실제 환경을 모사한다는 측면에서도 순수 세슘으로 한정하는 것이 타당성이 있다고 판단하였다. 한편, C.
후속연구
4와 같은 결과로서, 완전 한 반응 식을 나타냈고 UO2 핵연료 내 최고, 최저 온도에서 (반경방향 위치로는 각각 중심부, 표면부에 해당) 수치로 반 응의 선호도를 비교할 수 있다. STO와 SCO의 경우, 셀 물질이 혼합상태로 혼합물들의 고유한 열역학적 성질을 유지하므로 HSC를 이용한 평가가 실제 실험결과와 유사할 것으로 기대한다. 하지만, ASO의 경우를 고려해 보면 Al2SiO5와 세슘간 반응은 다른 반응경로를 통해 동일 생성물을 형성하는 반응이 있을 수 있고(CsAlSiO4 (1), CsAlSiO4 (2)) 앞서 말한 대로, SiO2와 Al2O3의 비에 따라 AlxSiyO 형태의 복잡한 화학 량론비를 갖는 여러 화합물이 형성될 가능성도 있어 불확도가 존재하므로 실험 결과와 함께 고려해야 할 것이다.
기존 연구들에서 다른 방법으로 열역학적 해석한 결과와 부합하며[10, 11], 역으로 본 연구의 열역학적 접근 방법이 미소셀 소결체의 성능을 예측하는 데 유효함을 의미한다. 본 연구는 평형상태의 반응 자발성을 기술한 것으로 반응 속도론 관점에서 실제 핵 연료 내 핵분열에 의해 생성된 세슘이 입계에 포진하고 있는 셀 물질들과 반응을 하는지 여부는 문헌 조사와 연구를 통해 검증을 해야 할 것이다.
1200℃ 이상의 고온에서는 반응에 참여하지 않는 일부 SiO2와 Al2O3도 소량 혼재하지만 실제 소결 공정에서 냉각되는 동안 일부는 다시 Al2SiO5를 형성할 것으로 본다. 앞서 밝힌대로, Fig. 3은 세라믹 셀의 구성 성분을 확대해서 보고자 모든 구성 요소들의 초기 양을 1 kmol로 입력하였으므로 SAO와 같이 구성상들 간 화합물이 형성되는 경우, SiO2와 Al2O3간 비율을 달리 하면 Al2SiO5상 외에 다른 형태의 화합물이 형성될 가능성이 있으며 Cs과의 반응성 관점에서 출발물질간 최적 비는 추가 적인 연구를 통해 결정 되어야 할 것이다.
문헌을 통해 알려진 노 내 ∆G 값 (≅ −450 kJ·mol-1)을 이용하여 ∆GCs 및 ∆G 계산을 통해 세슘과 세라믹 셀 물질간 반응의 자발성을 평가한 결과, 3종의 세라믹 미소셀 소결체 모두 자발적으로 세슘을 포집을 할 것으로 본다. 포집 기능은 실험을 통해 속도론적으로도 검증 되어야 하며 그에 앞서 평형상태에서 반응의 자발성을 논한 본 연구는 세라믹 미소셀 소결체의 세슘 포집성을 미리 살펴 보는 하나의 방법으로써 세라믹 미소셀의 조성설계 시 활용 될 수 있을 것이다.
STO와 SCO의 경우, 셀 물질이 혼합상태로 혼합물들의 고유한 열역학적 성질을 유지하므로 HSC를 이용한 평가가 실제 실험결과와 유사할 것으로 기대한다. 하지만, ASO의 경우를 고려해 보면 Al2SiO5와 세슘간 반응은 다른 반응경로를 통해 동일 생성물을 형성하는 반응이 있을 수 있고(CsAlSiO4 (1), CsAlSiO4 (2)) 앞서 말한 대로, SiO2와 Al2O3의 비에 따라 AlxSiyO 형태의 복잡한 화학 량론비를 갖는 여러 화합물이 형성될 가능성도 있어 불확도가 존재하므로 실험 결과와 함께 고려해야 할 것이다.
질의응답
핵심어
질문
논문에서 추출한 답변
세슘은 무엇인가?
이는 핵분열생성물들을 $UO_2$ 펠렛 내에 포집하여 펠렛 외부로의 방출을 저감함으로써 봉내압 상승을 완화하고 응력부식균열 발생률을 낮춘다. 생성량이나 방사능 측면에서 위험한 핵분열생성물 중 하나로 여겨지는 세슘은 세라믹 미소셀소결체 내에서 셀 물질과 화학반응 하여 포집될 수 있다. 따라서, 세슘 포집능은 해당 화학반응의 열역학적, 속도론적 특성에 의해 결정된다.
한국원자력연구원에서 FGR (Fission Gas Release) 개선 소결체를 개발하는 이유는 무엇인가?
경제적인 관점에서 발전 효율 향상이 주된 목표였던 원자력 연구는 후쿠시마 원전사고를 기점으로 경제성과 함께 안전성이 더욱 강조되는 패러다임의 변화를 갖게 된다. 핵 연료 연구 역시 원자로의 안전성에 기여하고자‘사고저항성 핵연료(Accident-Tolerant Fuel, ATF) 개발’을 모토로 다양한 연구가 이뤄지고 있다[1-9]. 사고저항성은 원자로의 정상가동 시 사고를 일으킬 인자들을 제어하여 사고를 미연에 방지하거나 사고발생 시 전개를 지연하여 대응시간을 확보하는 개념을 포괄한다.
핵분열생성기체의 방출 저감이 의미하는 것은 무엇인가?
그 일환으로 한국원자력연구원에서는 핵분열 생성기체의 방출을 저감하는 FGR (Fission Gas Release) 개선 소결체를 개발 중이다[9]. 핵분열생성기체의 방출 저감은 UO2 핵연료내에 이들을 포집하는 것을 의미한다. 운전시 핵연료 내에서 생성된 핵분열생성 기체를 포집 하면 정상운전 동안 봉내압이 증가되는 부담을 덜고 이들이 피복관 표면에 도달해서 일으키는 응력부식균열 등의 발생률을 낮출 수 있다.
참고문헌 (19)
I. Younker and M. Fratoni, "Neutronic Evaluation of Coating and Cladding Materials for Accident Tolerant Fuels", Prog. Nucl. Energy, 88, 10-18 (2016).
M.Q. Awan, L. Cao, and H. Wu, "Neutronic Design and Evaluation of a PWR Fuel Assembly with Accident Tolerant-fully Ceramic Micro-encapsulated (AT-FCM) Fuel", Nucl. Eng. Des., 319, 126-139 (2017).
K.D. Johnson, A.M. Raftery, D.A. Lopes, and J. Wallenius, "Fabrication and Microstructural Analysis of UN- $U_3Si_2$ Composites for Accident Tolerant Fuel Applications", J. Nucl. Mater., 477, 18-23 (2016).
C.P. Deck, G.M. Jacobsen, J. Sheeder, O. Gutierrez, J. Zhang, J. Stone, H.E. Khalifa, and C.A. Back, "Characterization of SiC-SiC Composites for Accident Tolerant Fuel Cladding", J. Nucl. Mater., 466, 667-681 (2015).
X. Wu, T. Kozlowski, and J.D. Hales, "Neutronics and Fuel Performance Evaluation of Accident Tolerant Fe-CrAl Cladding under Normal Operation Conditions", Ann. Nucl. Energy, 85, 763-775 (2015).
J.H. Park, H.G. Kim, J.Y. Park, Y.I. Jung, D.J. Park, and Y.H. Koo, "High Temperature Steam-oxidation Behavior of Arc Ion Plated Cr Coatings for Accident Tolerant Fuel Claddings", Surf. Coat. Technol., 280, 256-259 (2015).
Y.H. Koo, J.H. Yang, J.Y. Park, K.S. Kim, H.G. Kim, D.J. Kim, Y.I. Jung, and K.W. Song, "KAERI's development of LWR accident-tolerant fuel", Nucl. Technol., 186(2), 295-304 (2014).
D.J. Kim, K.S. Kim, D.S. Kim, J.S. Oh, J.H. Kim, J.H. Yang, and Y.H. Koo, "Development Status of Microcell $UO_2$ Pellet for Accident-tolerant Fuel", Nucl. Eng. Technol., 50(2), 253-258 (2018).
L.N. Grossman, "Interactions in the System Cs(g, l)- $SiO_2-Al_2O_3$ ", Rev. Int. Hautes Temp. Refract., 16(3), 255-261 (1979).
J. Matsunaga, Y. Takagawa, K. Kusagaya, K. Une, R. Yuda, and M. Hirai, "Fundamentals of GNF Al-Si-O Additive Fuel", Proc. of Top Fuel 2009, September 6, 2009, Paris, France.
J. Matsunaga, K. Une, and K. Kusagaya, "Chemical Trap Effect of Aluminosilicate Additive Fuel", Proc. of Top Fuel 2010, September 26, 2010, Orlando, USA.
A. Roine, Outokumpu HSC Chemistry for Windows, Outokumpu Research Oy: Pori, Finland (2002).
K. S. Lee, Introduction to Nuclear Fuels, 1st ed., 180, Hyoil Press, Seoul (2001).
T.B. Lindemer, T.M. Besmann, and C.E. Johnson, "Thermodynamic Review and Calculations - alkali Metal Oxide Systems with Nuclear Fuels, Fission Products and Structural Materials", J. Nucl. Mater., 100(1-3), 178-226 (1981).
J. Spino and P. Peerani, "Oxygen Stoichiometry Shift of Irradiated LWR-fuels at High Burn-ups: Review of Data and Alternative Interpretation of Recently Published Results", J. Nucl. Mater., 375(1), 8-25 (2008).
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