[논문]보론 도핑 다이아몬드로 표면처리된 탄소섬유 기반의 글루코스 검출용 비효소적 바이오센서

송민정

doi:10.9713/kcer.2019.57.5.606

보론 도핑 다이아몬드로 표면처리된 탄소섬유 기반의 글루코스 검출용 비효소적 바이오센서
Nonenzymatic Sensor Based on a Carbon Fiber Electrode Modified with Boron-Doped Diamond for Detection of Glucose 원문보기

Korean chemical engineering research = 화학공학, v.57 no.5, 2019년, pp.606 - 610

송민정 (서경대학교 나노융합공학과)

초록
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본 연구에서 우리는 보론 도핑된 다이아몬드 나노물질을 이용하여 유연성 탄소 섬유 기반의 전극(CF-BDD 전극)을 개발하고, 이를 비효소적 글루코스 센서에 적용하여 전기화학적 특성을 확인하였다. 이 전극은 탄소 섬유 표면에 정전하 자기조립법을 이용하여 BDD 층을 증착하여 제작하였다. 이 전극 물질의 표면 구조는 주사전자 현미경(SEM)을 이용하여 분석하였으며, 전기화학적 특성 및 센싱 성능 분석은 시간대전류법(CA)와 순환전압 전류법(CV), 전기화학 임피던스(EIS)으로 실행하였다. 제작된 CF-BDD 전극은 산화-환원 화학종과 전극 계면 간의 effective direct electron transfer와 large effective surface area, high catalytic activity의 우수한 특성들을 보였다. 결과적으로, CF 센서와 비교에서 CF-BDD 센서는 더 넓은 선형 농도 범위(3.75~50 mM)와 더 빠른 감응 시간(3초 이내), 더 높은 감도(388.8 nA/mM) 등의 향상된 센싱 특성을 보였다. 따라서, 본 연구에서 개발된 전극 물질은 다양한 전기화학 센서 뿐 아니라, 웨어러블 센서 소재로도 활용 가능할 것으로 기대된다.

Abstract ▼ AI-Helper

In this study, we demonstrated that the nonenzymatic glucose sensor based on the flexible carbon fiber bundle electrode with BDD nanocomposites (CF-BDD electrode). As a nano seeding method for the deposition of BDD on flexible carbon fiber, electrostatic self-assembly technique was employed. Surface morphology of BDD coated carbon fiber electrode was observed by scanning electron microscopy. And the electrochemical characteristics were investigated by cyclic voltammetry, electrochemical impedance spectroscopy and chronoamperometry. This CF-BDD electrode exhibited a large surface area, a direct electron transfer between the redox species and the electrode surface and a high catalytic activity, resulting in a wider linear range (3.75~50 mM), a faster response time (within 3 s) and a higher sensitivity (388.8 nA/mM) in comparison to a bare CF electrode. As a durable and flexible electrochemical sensing electrode, this brand new CF-BDD scheme has promising advantages on various electrochemical and wearable sensor applications.

주제어

표/그림 (7)

그림 Fig. 1. SEM image of the boron doped diamond layer on carbon fiber.
그림 Fig. 2. Cyclic voltammograms of CF and CF-BDD electrodes in a 0.1 M NaOH solution at a scan rate of 50 mV/s.
그림 Fig. 3. Cyclic voltammograms of CF and CF-BDD electrodes in a 3 M KCl solution containing 10 mM Fe(CN)₆^3-/4- at a scan rate of 50 mV/s.
그림 Fig. 4. I_p vs. v^1/2 plots for determining the effective surface area of the CF and CF-BDD electrodes.
그림 Fig. 5. Nyquist plot of the EIS for CF and CF-BDD electrodes in a 0.1M KCl solution including 5 mM Fe(CN)₆^3-/4- at 0.23 V (for CF electrode) and 0.065 V (for CF-BDD electrode) of formal potential.
그림 Fig. 6. Calibration curves of CF and CF-BDD electrodes for glucose concentrations.
표 Table 1. Effective surface areas according to the modified BDD-CNT hybrid electrodes

AI 본문요약
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문제 정의

본 연구는 탄소 섬유(CF)를 기반으로 하는 유연성 전극 물질의 개발과 이를 적용한 비효소적 글루코스 센서 개발에 대한 것이다. 전극 물질의 성능을 향상시키기 위해 정전하 자기 조립법을 이용하여 높은농도로도핑된 BDD 나노물질을도입하여탄소섬유표면을 개질하였다.

제안 방법

10 mM K₃Fe(CN)₆를 포함한 3 M KCl 용액을 이용하여 합성된 전극들에 대한 다양한 주사속도(scan rate)에 따른 CV를 측정하였다. 일반적으로 흡착 화학종들에 대한 peak current (i_p)는 주사속도(ν)에 비례한 반면, 비흡착 화학종들에 대한 peak current는 주사속도의 제곱근(ν^_1/2)에 비례한다는 사실은 잘 알려져 있다[11].
CF-BDD 전극의 전기화학적 성질을 조사하기 위해, 5 mM Fe(CN)₆^3-/4-를 포함한 0.1 M KCl 용액에서 CV를 측정하였다(Fig. 3). CF 전극의 경우, anodic peak current (i_pa)와 cathodic peak current(i_pa)는 각각 0.
본 연구에서, 우리는 유연성을 갖는 탄소 기반의 새로운 전극 물질을 개발하고 이를 기반으로 비효소적 전기화학 글루코스 센서에 적용하였다. 개발된 전극 물질은 탄소 섬유 표면에 BDD 층을 형성시켜 표면 개질하였으며, 탄소 섬유와 BDD의 시너지 효과에 의해 향상된 전기화학적 특성 및 센싱 성능을 보일 것으로 기대된다.
CF-BDD 전극은 정전하 자기조립법[6]과 hot-filament chemical vapor deposition (HF-CVD) 공정을 이용하여 탄소 섬유 표면 위에 BDD 층을 형성시켜 제작하였다. 우선, 정전하 조립법을 이용하여 다이아몬드 나노입자를 탄소 섬유 표면에 seeding 하기 위해, 다이아몬드 나노입자들은 음전하를 띠는 PSS 고분자를 이용하여 처리하고 탄소 섬유는 양전하를 띠는 PDDA 고분자를 이용하여 표면을 처리해준다. 이 때, PSS 고분자 용액은 200 mL 증류수에 10 vol%PSS 고분자를 첨가하여 제조하고, 이 용액 안에 0.
본 연구에서 전기화학적 3전극 셀 시스템은 상대전극으로 백금 와이어를, 기준전극으로 Ag/AgCl 전극을, 작업전극으로 CF-BDD와 CF 전극을 각각 사용하였다. 이 때, BDD 박막의 효과를 확인하기 위해 CF 전극을 대조군으로 실험하였다.
본 연구는 탄소 섬유(CF)를 기반으로 하는 유연성 전극 물질의 개발과 이를 적용한 비효소적 글루코스 센서 개발에 대한 것이다. 전극 물질의 성능을 향상시키기 위해 정전하 자기 조립법을 이용하여 높은농도로도핑된 BDD 나노물질을도입하여탄소섬유표면을 개질하였다. BDD가 접목된 탄소 섬유 기반의 센서는 BDD의 고유한 특성들(e.
전극의계면특성을확인하기위해두전극에대해 electrochemical impedance spectroscopy (EIS)를 측정하였다. 이 실험은 5 mM K₃[Fe(CN)₆]/K₄[Fe(CN)₆]을 포함한 0.
제작된 BDD-CF 전극 물질의 표면을 필드 방사 주사 전자 현미경(field emission-scanning electron microscopy, FE-SEM; HitachiS-4800, Tokyo, Japan)을 이용하여 분석하였다. 전기화학적 센서 특성을 측정하기 위해 CompactStat instrument (Ivium technologies,Eindhoven, Netherlands)와 3전극 시스템을 사용하여 시간대전류법(chronoamperometry, CA)과 순환전압 전류법(cyclic voltammetry,CV)을 수행되었다.

대상 데이터

(New Jersey, USA) 사의 탄소 섬유(carbon fiber; AGM 99)를 사용하였으며, AGM 99 섬유는 bundle의 지름이 대략 200 μm이고, 탄소 함유량은 99% 이상이며, 전기저항은 14 μΩ 정도의 물성을 갖는 제품이다. D-글루코스는 Sigma-Aldrich Chemicals (St. Louis, USA)에서 구매하였으며, potassium ferricyanide (K₄Fe(CN)₆)와 potassium hexacyanoferrate(III) (K₃Fe(CN)₆), sodium hydroxide (NaOH), poly (diallyldimethylammonium chloride (PDDA; 분자량 400,000~500,000)와 poly sodium4-styrene sulfonate (PSS; 분자량 70,000)은 삼전순약(SamchunChemical, Gyeonggi-do, Korea)을 통해 얻었다. 다이아몬드 나노분말(평균 입자크기=3.
전기화학적 센서 특성을 측정하기 위해 CompactStat instrument (Ivium technologies,Eindhoven, Netherlands)와 3전극 시스템을 사용하여 시간대전류법(chronoamperometry, CA)과 순환전압 전류법(cyclic voltammetry,CV)을 수행되었다. 본 연구에서 전기화학적 3전극 셀 시스템은 상대전극으로 백금 와이어를, 기준전극으로 Ag/AgCl 전극을, 작업전극으로 CF-BDD와 CF 전극을 각각 사용하였다. 이 때, BDD 박막의 효과를 확인하기 위해 CF 전극을 대조군으로 실험하였다.
본 연구에서는 Asbury Graphite Mills, Inc. (New Jersey, USA) 사의 탄소 섬유(carbon fiber; AGM 99)를 사용하였으며, AGM 99 섬유는 bundle의 지름이 대략 200 μm이고, 탄소 함유량은 99% 이상이며, 전기저항은 14 μΩ 정도의 물성을 갖는 제품이다.
전극의계면특성을확인하기위해두전극에대해 electrochemical impedance spectroscopy (EIS)를 측정하였다. 이 실험은 5 mM K₃[Fe(CN)₆]/K₄[Fe(CN)₆]을 포함한 0.1 M KCl 용액을 사용하였으며, 자세한 측정 조건은 다음과 같다.
이렇게 준비된 샘플은 1% CH4와 0.05% B2H6, 98.95% H2로 구성된 혼합 기체(total flow rate= 100 sccm)를사용하여 60분동안증착공정(850 ºC, 10 kPa, 2.7 kW)을거쳐 최종 CF-BDD 전극 물질을 제작하였다.

이론/모형

BDD-CF 전극에서의 다양한 글루코스 농도에 대한 response current를 조사하기 위해 +0.7 V의 전압을 가하여 amperometry 방법으로 측정하였다. Fig.
CF-BDD 전극은 정전하 자기조립법[6]과 hot-filament chemical vapor deposition (HF-CVD) 공정을 이용하여 탄소 섬유 표면 위에 BDD 층을 형성시켜 제작하였다. 우선, 정전하 조립법을 이용하여 다이아몬드 나노입자를 탄소 섬유 표면에 seeding 하기 위해, 다이아몬드 나노입자들은 음전하를 띠는 PSS 고분자를 이용하여 처리하고 탄소 섬유는 양전하를 띠는 PDDA 고분자를 이용하여 표면을 처리해준다.
전극들의 effective surface area을 계산하기 위해 Randles-Sevcikequation을 이용하였다[11]. 이 식을 전극의 effective surface area(A)에 대해 나타내면 다음 식 (1)과 같다.
제작된 BDD-CF 전극 물질의 표면을 필드 방사 주사 전자 현미경(field emission-scanning electron microscopy, FE-SEM; HitachiS-4800, Tokyo, Japan)을 이용하여 분석하였다. 전기화학적 센서 특성을 측정하기 위해 CompactStat instrument (Ivium technologies,Eindhoven, Netherlands)와 3전극 시스템을 사용하여 시간대전류법(chronoamperometry, CA)과 순환전압 전류법(cyclic voltammetry,CV)을 수행되었다. 본 연구에서 전기화학적 3전극 셀 시스템은 상대전극으로 백금 와이어를, 기준전극으로 Ag/AgCl 전극을, 작업전극으로 CF-BDD와 CF 전극을 각각 사용하였다.

성능/효과

전극 물질의 성능을 향상시키기 위해 정전하 자기 조립법을 이용하여 높은농도로도핑된 BDD 나노물질을도입하여탄소섬유표면을 개질하였다. BDD가 접목된 탄소 섬유 기반의 센서는 BDD의 고유한 특성들(e.g. 낮은 background current, 넓은 potential window)과증가된 effective surface area, 효과적인 direct electron transfer 등의 analytical property 덕분에 전기화학적 센싱 성능이 향상된 것을 확인할 수 있었다. 본 연구에서 개발한 CF-BDD 전극 물질은 전기화학 센서 뿐 아니라, 여러 분야의 센서 소재로 활용 가능하며, 더불어 본 연구는 유연성 소재 개발의 기초 연구로, 다양한 방법을 이용한 탄소 섬유의 표면 개질을 통해 고성능 유연성 소재 개발과 더 나아가 여러 분야의 웨어러블 센서 소재 개발에도 응용 가능할 것이라 사료된다.
4는 두 전극들에 대한 주사속도와 peak current 간의 관계를 plot한 결과이다. 그래프에서 보이듯이, CF 전극과 CF-BDD 전극에 대한 peak current는 주사속도의 제곱근에 비례하여 선형적으로 나타났다. 이것은 두 전극 모두, 각 전극에서의 전기화학 반응은 거의 가역적이며 전기 이중층 영역에서의 물질 전달 현상은 주로 확산에 의해 제어된다는 것을 의미한다[12].
여기서 response time은 saturated current value의 90%에 도달하는데 걸리는 시간으로 정의한다. 따라서, 본 연구에서 개발한 CF-BDD 센서는 CF 센서에 비해 넓은 effective surface area와 효율적인 direct electron transfer 등의 향상된 analytical property 덕분에 높은 감도와 넓은 선형 농도 구간, 낮은 detection limit, 빠른 response time의 센싱 특성을 가졌다. 이런 성능 향상은 BDD 기반의 하이브리드나노물질의 시너지 효과에 의한 것이라 판단된다.
또한, 향상된 peak current는 실제 전기화학반응이 일어날 수 있는 effective surface area의 증가를 의미한다[10]. 이 결과들로부터 CF-BDD 전극이 CF 전극에 비해 훨씬 더 넓은 effective surface area와 더 우수한 electrochemical activity를 보임을 확인할 수 있다.

후속연구

본 연구에서, 우리는 유연성을 갖는 탄소 기반의 새로운 전극 물질을 개발하고 이를 기반으로 비효소적 전기화학 글루코스 센서에 적용하였다. 개발된 전극 물질은 탄소 섬유 표면에 BDD 층을 형성시켜 표면 개질하였으며, 탄소 섬유와 BDD의 시너지 효과에 의해 향상된 전기화학적 특성 및 센싱 성능을 보일 것으로 기대된다.
낮은 background current, 넓은 potential window)과증가된 effective surface area, 효과적인 direct electron transfer 등의 analytical property 덕분에 전기화학적 센싱 성능이 향상된 것을 확인할 수 있었다. 본 연구에서 개발한 CF-BDD 전극 물질은 전기화학 센서 뿐 아니라, 여러 분야의 센서 소재로 활용 가능하며, 더불어 본 연구는 유연성 소재 개발의 기초 연구로, 다양한 방법을 이용한 탄소 섬유의 표면 개질을 통해 고성능 유연성 소재 개발과 더 나아가 여러 분야의 웨어러블 센서 소재 개발에도 응용 가능할 것이라 사료된다.

질의응답

핵심어	질문	논문에서 추출한 답변
	유연성 전극을 켑톤, PEN, PET, 테프론과 같은 유연성 기판에 스크린 프린팅 공정으로 제작할 경우 단점은 무엇인가?	대부분의 유연성 전극들은 폴리이미드(켑톤)이나 폴리에틸렌 나프탈레이트(PEN), 폴리에틸렌 테레프탈레이트(PET), 폴리테트라프루오르에틸렌(테프론)과 같은 유연성 기판에 스크린 프린팅 공정을 이용하여 제작하였다. 그러나, 이런 소재의 전극들은 패턴된 전극의 기계적 변형및균열등으로 인해전기적특성 및전기화학적성능에 좋지 않은영향을미친다. 따라서, 고성능웨어러블전자장치개발을 위해 인텔리전트 패브릭(intelligent fabrics)이나 스마트 텍스처(smarttextiles)와 같은 유연성 소재들이 차세대 전극 재료들로 주목 받고 있다[4].
	헬스케어 적용을 위한 웨어러블 센서의 역할은 무엇인가?	특히, 당뇨병 환자들은 평소에도 혈당 측정을 위해 혈당 센서를 갖고 다녀야만 하며, 자신의 하루 24시간 동안의 혈당 수치를 파악하여 관리하는 것이 이 무엇보다 중요하기 때문에 휴대가 쉽고, 실시간·지속적으로 모니터링할 수 있는 혈당 센서 개발이 필요하다. 이런 센서들은 착용자의 건강에 관한 중요한 정보를 실시간으로 제공하는 것이 핵심적인 역할이기 때문에[3] 사용자들은 이들을 몸에 착용할 필요가 있으며, 사용자들은 크기가 작고, 휴대가 용이하며 조작이 편리한 웨어러블 센서를 갖기를 원한다. 지금까지 웨어러블 센서는 가볍고, 내구성이 있는 유연성 전극을 사용하여 주로 개발되고 있다.
	BDD의 고유한 특성에는 어떤 것들이 있는가?	전극 물질의 성능을 향상시키기 위해 정전하 자기 조립법을 이용하여 높은농도로도핑된 BDD 나노물질을도입하여탄소섬유표면을 개질하였다. BDD가 접목된 탄소 섬유 기반의 센서는 BDD의 고유한 특성들(e.g. 낮은 background current, 넓은 potential window)과증가된 effective surface area, 효과적인 direct electron transfer 등의 analytical property 덕분에 전기화학적 센싱 성능이 향상된 것을 확인할 수 있었다. 본 연구에서 개발한 CF-BDD 전극 물질은 전기화학 센서 뿐 아니라, 여러 분야의 센서 소재로 활용 가능하며, 더불어본 연구는 유연성 소재 개발의 기초 연구로, 다양한 방법을 이용한 탄소 섬유의 표면 개질을 통해 고성능 유연성 소재 개발과 더 나아가 여러 분야의 웨어러블 센서 소재 개발에도 응용 가능할 것이라사료된다.

표제어: PCR

동의어: Packet Collision Rate

용어 설명 출처 목록 (6)

용어 설명: PCR은 세균 특이성이 있는 primer를 이용하여 적은 수의 세균이 있을지라도 쉽게 검출할 수 있는 유용한 방법이며, 이를 이용하여 구강 내 치면세균막이나 타액에서 직접 세균을 검출할 수 있게 되었다[8].

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