[논문]CNT Fibers의 전기화학적 특성 및 비효소적 글루코스 검출 성능 고찰

송민정

doi:10.9713/kcer.2020.59.2.159

[국내논문] CNT Fibers의 전기화학적 특성 및 비효소적 글루코스 검출 성능 고찰
Investigation on Electrochemical Property of CNT Fibers and its Non-enzymatic Sensing Performance for Glucose Detection 원문보기

Korean chemical engineering research = 화학공학, v.59 no.2, 2021년, pp.159 - 164

송민정 (서경대학교 나노융합공학과)

초록
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부착형(attachable) 타입의 웨어러블 디바이스 적용을 위한 패브릭(fabric)이나 텍스처(textiles) 타입의 고성능 전극 소재 개발에 대한 필요성이 부각되고 있다. 본 연구에서는 유연 전극 소재로 탄소나노튜브 섬유(CNT fibers)를 응용하고자, CNT fibers의 전기화학적 특성과 이를 적용한 비효소적 글루코스 센싱 성능을 확인하였다. CNT fibers의 표면 구조는 주사전자 현미경(SEM)을 이용하여 분석하였으며, 전기화학적 특성 및 센싱 성능 분석은 시간대전류법와 순환전압 전류법, 전기화학 임피던스 분석법을 이용하여 수행되었다. CNT fibers 전극은 낮은 capacitive current와 산화-환원 화학종과 전극 계면 간의 효율적인 direct electron transfer에 의한 우수한 electrochemical activity 등 향상된 전기화학적 특성으로 인해 높은 감도와 넓은 선형 농도 범위, 그리고 낮은 검출 한계 등 우수한 센싱 특성을 보였다. 따라서, 본 연구는 CNT fibers 기반의 고성능 유연 전극 소재 개발을 위한 기초 연구로 활용될 수 있을 것으로 기대된다.

Abstract ▼ AI-Helper

As the attachable-type wearable devices have received considerable interests, the need for the development of high-performance electrode materials of fabric or textiles type is emerging. In this study, we demonstrated the electrochemical property of CNT fibers electrode as a flexible electrode material and its non-enzymatic glucose sensing performance. Surface morphology of CNT fibers was observed by SEM. And the electrochemical characteristics were investigated by cyclic voltammetry, electrochemical impedance spectroscopy and chronoamperometry. The CNT fibers based sensor exhibited improved sensing performances such as high sensitivity, a wide linear range, and low detection limit due to improved electrochemical properties such as low capacitive current, good electrochemical activity by efficient direct electron transfer between the redox species and the electrode interface. Therefore, this study is expected to be used as a basic research for the development of high performance flexible electrode materials based on CNT fibers.

주제어

표/그림 (7)

그림 Fig. 1. Schematic of the three-electrode system.
그림 Fig. 2. SEM images of CNT fibers. Inset: high-resolution SEM image.
그림 Fig. 3. Cyclic voltammograms of carbon fibers and CNT fibers electrodes in (a) a 0.1 M NaOH solution and (b) a 3 M KCl solution con-taining 5 mM Fe(CN)₆^3-/4- at a scan rate of 50 mV/s. Data for the carbon fibers electrode were reproduced with permission from ref. [16]. Copyright © 2019 The Korean Institute of Chemical Engineers.
그림 Fig. 4. I_p vs. v^1/2 plot for the CNT fibers electrodes. Inset: its CV diagram in a 3 M KCl solution containing 10 mM K₃Fe (CN)₆ at various scan rates.
그림 Fig. 5. Nyquist plot of the EIS for CNT fibers electrode in a 0.1 M KCl solution including 5 mM Fe (CN)₆^3-/4- at a formal potential of 0.23 V.
그림 Fig. 6. Calibration curve of CNT fibers sensor for glucose concen-trations.
표 Table 1. Sensing performances of non-enzymatic glucose sensors based on CNTs

AI 본문요약
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문제 정의

본 연구는 CNT fibers를 유연 전극 소재로 활용하기 위해 소재에 대한 전기화학적 특성을 조사하고, 이를 적용한 비효소적 글루코스 센서를 개발하였다. CNT fibers 전극 물질은 선행 연구의 carbon fibers 전극 물질 비해 낮은 capacity current, 향상된 electrochemical activity, 효율적인 direct electron transport property 등 우수한 전기화학적 특성을 보였으며, 비효소적 글루코스 센서에서도 높은 감도와 넓은 선형 범위, 낮은 검출 한계 등 향상된 센싱 성능을 확인할 수 있었다.
본 연구는 웨어러블 전기화학 센서에 활용하기 위한 기초 연구로, CNT fibers의 전기화학적 특성을 확인하고 이를 비효소적 전기화학 글루코스 센서에 적용하였다. CNT fibers의 전기화학적 특성 및센싱 성능을 확인하기 위해 선행 연구의 탄소 섬유(carbon fibers)를대조군으로 사용하여 비교·분석하였다[16].

제안 방법

CNT fibers 전극에 대한 전기화학적 특성을 알아보기 위해, 0.1 M NaOH 수용액과 5 mM Fe(CN)₆^3-/4-를 포함한 0.1 M KCl 수용액을 이용하여 50 mV/s scan rate 하에서 각각 CV 측정을 수행하였다. Fig.
글루코스 센서에 적용하였다. CNT fibers의 전기화학적 특성 및센싱 성능을 확인하기 위해 선행 연구의 탄소 섬유(carbon fibers)를대조군으로 사용하여 비교·분석하였다[16].
글루코스 농도에 대한 CNT fibers 전극에서의 sensing performance 를 알아보기 위해, 0.1 M NaOH 용액 내에서 글루코스 농도를 변화시키면서 +0.6 V의 일정 전압을 100 s 동안 가하여 chronoamperometry (CA) 측정법을 이용하여 response 관찰하였다. Fig.
4은 다양한 scan rate에서의 CNT fibers 전극에 대한 CV diagrams (삽입 그래프)과 그에 따른 scan rate (ν)과 anodic peak current (I_pa) 간의 관계를 plot한 결과이다. 이 실험은 10 mM K₃Fe (CN)₆를 함유한 3 M KCl 수용액에서 scan rate을 변화시키면서 CV를 측정했다. CNT fibers 전극의 경우, scan rate이 증가함에 따라 산화 피크는 양의 방향으로, 환원 피크는 음의 방향으로 점점 shift 되면서 ΔE_p 값이 커지는 것을 알 수 있다.

대상 데이터

1과 같이 CompactStat instrument (Ivium technologies, Eindhoven, Netherlands)와 전기화학적 3 전극 셀 시스템(백금 와이어 상대전극; Ag/AgCl 기준전극; CNT fibers 작업전극)을 사용해서 시간대전류법(chronoamperometry, CA) 과순환전압전류법(cyclic voltammetry, CV), 전기화학 임피던스 분광법(Electrochemical impedance spectroscopy, EIS)을 수행되었다. 그리고, 선행 연구에서의 탄소 섬유(carbon fibers; Asbury Graphite Mills, Inc., New Jersey, USA)는 지름이 대략 200 μm이고, fiber 의한 가닥 두께는 약 5 μm 정도인 샘플을 사용하였다[16].
본 연구에서 사용한 carbon nanotube 섬유(CNT fibers)는 아텍시스템(A-Tech System Co., Ltd., Incheon, Korea)으로부터 공급받았으며, D-글루코스는 Sigma-Aldrich Chemicals (St. Louis, USA)에서 구매하였으며, sodium hydroxide (NaOH)와 sulfuric acid (H₂SO₄), potassium ferricyanide (K4Fe(CN)6), potassium hexacyanoferrate (Ⅲ) (K₃Fe(CN)₆)은 삼전순약(Samchun Chemical, Gyeonggi-do, Korea)으로부터 공급받았다. CNT fibers는 sulfuric acid와 nitric acid 혼합용액(3:1 v/v)에서 35분 동안 acid treatment를 통해 표면을 친수성으로 개질하여 사용되었다[17].

이론/모형

CNT fibers의 표면 분석을 위해 FE-SEM (field emission-scanning electron microscopy; Hitachi S-4800, Tokyo, Japan)을 이용하였으며, 전기화학적 특성 분석은 Fig. 1과 같이 CompactStat instrument (Ivium technologies, Eindhoven, Netherlands)와 전기화학적 3 전극 셀 시스템(백금 와이어 상대전극; Ag/AgCl 기준전극; CNT fibers 작업전극)을 사용해서 시간대전류법(chronoamperometry, CA) 과순환전압전류법(cyclic voltammetry, CV), 전기화학 임피던스 분광법(Electrochemical impedance spectroscopy, EIS)을 수행되었다. 그리고, 선행 연구에서의 탄소 섬유(carbon fibers; Asbury Graphite Mills, Inc.
이 결과는 CNT fibers 전극에서 전기 이 중 층에서의 물질 전달이 주로 표면 확산에 의해 이루어진다는 것을 내포한다[21]. 뿐만 아니라, 이 실험 결과로부터 전기화학 센서의 sensitivity에 영향을 미치는 중요한 인자인 전극의 effective surface area를 Randles-Sevcik equation을 이용하여 계산할 수 있다[22]. 전극의 effective surface area는 실제 전기화학 반응이 일어날 수 있는 면적으로, 이 값이 클수록 전기화학 센서에서의 향상된 sensitivity를 이끌 수 있다.
전극에 대한 계면에서의 전기화학적 특성은 electrochemical impedance spectroscopy (EIS) 분석에 의해 수행되었다. Impedance spectra의 전형적인 Nyquist plot에서 x축은 cell impedance의 실수부(real impedance; Z_R)를, y축은 허수부(imaginary impedance; Z_I)를나타낸다.

성능/효과

개발하였다. CNT fibers 전극 물질은 선행 연구의 carbon fibers 전극 물질 비해 낮은 capacity current, 향상된 electrochemical activity, 효율적인 direct electron transport property 등 우수한 전기화학적 특성을 보였으며, 비효소적 글루코스 센서에서도 높은 감도와 넓은 선형 범위, 낮은 검출 한계 등 향상된 센싱 성능을 확인할 수 있었다. 따라서, CNT fibers 전극 물질은 다양한 방법을 이용한 modification을 통해 고성능 웨어러블 전기화학 센서 소재로 적용 가능하며, 이를 활용한 응용 범위는 크게 확대될 것으로 기대된다.
9974)의 감도를 보였다[16]. 결과에서 보는 것처럼, CNT fibers 센서는 carbon fibers 센서보다 높은 감도와 넓은 선형 구간, 그리고 낮은 검출 한계 등 우수한 센싱 특성을 보인다. 이러한 성능향상은 CNT fibers가 갖는 우수한 electrical conductivity와 효율적인 direct electron transfer 등의 향상된 analytical property에 기인한 것이라 할 수 있다.
3 그래프에서의 직선의 기울기(slope)에 해당된다. 결과적으로 Randles-Sevcik equation으로부터 계산된 CNT fibers 전극의 effective surface area는 약 0.0893 cm²이다.
0592 mA)에서 산화-환원 피크(redox peaks)가 확인되었다[16]. 이 결과로부터 carbon fibers 전극의 peak potential separation (ΔE_p)는 0.797 V이고, anodic peak current와 cathodic peak current 간의 비(I_pa/I_pc)는 약 2.6이라는 것을 알 수 있다. 반면에, CNT fibers 전극에서는 한 쌍의 준가역 산화-환원 피크 (quasi-reversible redox peaks)이 뚜렷하게 관찰되며, 여기서 E_pa과E_pc은 각각 +0.

후속연구

CNT fibers 전극 물질은 선행 연구의 carbon fibers 전극 물질 비해 낮은 capacity current, 향상된 electrochemical activity, 효율적인 direct electron transport property 등 우수한 전기화학적 특성을 보였으며, 비효소적 글루코스 센서에서도 높은 감도와 넓은 선형 범위, 낮은 검출 한계 등 향상된 센싱 성능을 확인할 수 있었다. 따라서, CNT fibers 전극 물질은 다양한 방법을 이용한 modification을 통해 고성능 웨어러블 전기화학 센서 소재로 적용 가능하며, 이를 활용한 응용 범위는 크게 확대될 것으로 기대된다.

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표제어: PCR

동의어: Packet Collision Rate

용어 설명 출처 목록 (6)

용어 설명: PCR은 세균 특이성이 있는 primer를 이용하여 적은 수의 세균이 있을지라도 쉽게 검출할 수 있는 유용한 방법이며, 이를 이용하여 구강 내 치면세균막이나 타액에서 직접 세균을 검출할 수 있게 되었다[8].

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