[논문]광주 지역에서 2018년 1월 측정한 초미세먼지의 오염 특성

유근혜; 박승식; 정선아; 조미라; 장유운; 임용재; 김영성

doi:10.11629/jpaar.2019.15.3.091

광주 지역에서 2018년 1월 측정한 초미세먼지의 오염 특성
Pollution characteristics of PM2.5 observed during January 2018 in Gwangju 원문보기

Particle and aerosol research = 한국입자에어로졸학회지, v.15 no.3, 2019년, pp.91 - 104

유근혜 (전남대학교 환경에너지공학과) , 박승식 (전남대학교 환경에너지공학과) , 정선아 (국립환경과학원 기후대기연구부 대기환경연구과) , 조미라 (국립환경과학원 기후대기연구부 대기환경연구과) , 장유운 (국립환경과학원 기후대기연구부 대기환경연구과) , 임용재 (국립환경과학원 기후대기연구부 대기환경연구과) , 김영성 (한국외국어대학교 환경학과)

Abstract ▼ AI-Helper

In this study, hourly measurements of $PM_{2.5}$ and its major chemical constituents such as organic and elemental carbon (OC and EC), and ionic species were made between January 15 and February 10, 2018 at the air pollution intensive monitering station in Gwangju. In addition, 24-hr integrated $PM_{2.5}$ samples were collected at the same site and analyzed for OC, EC, water-soluble OC (WSOC), humic-like substance (HULIS), and ionic species. Over the whole study period, the organic aerosols (=$1.6{\times}OC$) and $NO_3{^-}$ concentrations contributed 26.6% and 21.0% to $PM_{2.5}$, respectively. OC and EC concentrations were mainly attributed to traffic emissions with some contribution from biomass burning emissions. Moreover, strong correlations of OC with WSOC, HULIS, and $NO_3{^-}$ suggest that some of the organic aerosols were likely formed through atmospheric oxidation processes of hydrocarbon compounds from traffic emissions. For the period between January 18 and 22 when $PM_{2.5}$ pollution episode occurred, concentrations of three secondary ionic species ($=SO{_4}^{2-}+NO_3{^-}+NH_4{^+}$) and organic matter contributed on average 50.8 and 20.1% of $PM_{2.5}$, respectively, with the highest contribution from $NO_3{^-}$. Synoptic charts, air mass backward trajectories, and local meteorological conditions supported that high $PM_{2.5}$ pollution was resulted from long-range transport of haze particles lingering over northeastern China, accumulation of local emissions, and local production of secondary aerosols. During the $PM_{2.5}$ pollution episode, enhanced $SO{_4}^{2-}$ was more due to the long-range transport of aerosol particles from China rather than local secondary production from $SO_2$. Increasing rate in $NO_3{^-}$ was substantially greater than $NO_2$ and $SO{_4}^{2-}$ increasing rates, suggesting that the increased concentration of $NO_3{^-}$ during the pollution episode was attributed to enhanced formation of local $NO_3{^-}$ through heterogenous reactions of $NO_2$, rather than impact by long-range transportation from China.

주제어

표/그림 (6)

그림 Fig. 1. Temporal profiles of PM_2.5, its carbonaceous and secondary ionic species, gaseous species (SO₂, NO₂, and O₃), NOR, SOR, and meteorological parameters.
그림 Fig. 2. Synoptic charts and transport pathways of air masses during high PM_2.5 period in January 2018. Red, blue, and green lines in lower images indicate air mass transport pathways at 500, 1000, and 1500 m AGL.
그림 Fig. 3. Wind rose and influence of wind direction of OC, EC, and K⁺ concentrations.
그림 Fig. 4. Relationships among OC, EC, and other chemical markers (K⁺, Cl^- , and NO₃^-).
그림 Fig. 5. Relationships among 24-hr average OC, EC, water-soluble organic (WSOC and HULIS-C) and inorganic species (K+ and NO3-) concentrations.
그림 Fig. 6. Temporal profiles of SO₄^2-/EC and NO₃^-/EC ((a)), and concentrations of X in any pollution level scaledby its background mean concentration ((b) and (c) graphs). Normalized X indicates SO₂, SO₄^2-, NO₂, NO₃^-, and their ratio. Graph (d) shows normalized SO₄^2- ratio /SO₂ ratio and NO₃^-ratio /NO₂ ratio.

AI 본문요약
AI-Helper

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문제 정의

72)을 고려하면 앞 단락에서 언급한 바와 같이 2018년 1월~2월 사이에 측정된 탄소 성분의 주요 오염원은 측정 지점 주변의 도로에서 운행되는 자동차의 배기가스로 판단된다. 그러나 OC 입자는 자동차 배기가스뿐 만아니라 다른 연소 배출원 또는 탄화수소화합물의 2차 산화과정을 통해 생성될 수 있기 때문에 이들의 영향을 조사하였다. 많은 연구 문헌에 의하면 K⁺는 바이오매스의 연소 과정을 통해 배출되며(Park et al.
본 논문에서는 광주광역시에 위치한 호남권 대기 오염집중측정소에서 2018년 1월 15일에서 2월 10일 사이의 집중측정기간 중 생산한 PM_2.5와 화학적 성분들의 1시간 평균 자료를 활용하여 PM_2.5의 화학적 특성과 고농도 오염 현상을 분석하였다. 1시간 측정 자료 외에도, 24시간 기준의 PM_2.

제안 방법

5의 화학적 특성과 고농도 오염 현상을 분석하였다. 1시간 측정 자료 외에도, 24시간 기준의 PM_2.5 시료를 측정하여 유기 에어로졸의 생성 과정을 밝히기 위하여 수용성 유기탄소(water-soluble organic carbon, WSOC)와 HULIS(humic-like substances) 성분을 분석하였다. PM_2.
3 ㎍/㎥ 이었다. 20:00~22:00의 시간은 퇴근 시간으로 측정지점 주변의 도로와 북서쪽에 위치한 호남고속도로를 운행하는 자동차의 배기가스에 의한 영향으로 탄소 입자 (OC와 EC)농도의 증가와 NO₂의 불균일 산화과정으로 인한 NO₃^-의 생성이 PM_2.5의 농도 증가에 한 원인으로 작용했을 것으로 판단되지만, 이에 대한 자세한 분석은 다음 절의 기단의 이동경로와 MODIS 위성자료를 활용해 파악하였다. 그러나 2018년 1월~2월 전체 측정 기간 중 PM_2.
마지막으로 WSOC의 소수성 분율에 해당하는 HULIS의 분석을 위해 WSOC와 이온 성분을 분석하고 남은 추출액을 HLB (Hydrophilic-Lipophilic-Balanced) 고체상 추출법 (solid phase extraction, SPE)으로 친수성과 소수성으로 분리하였다. 3차 증류수 추출액으로부터 HULIS 의 분리는 HLB 고체상 카트리지(Oasis HLB, 30 ㎛, 60㎎/카트리지, Waters, USA)에 의해 수행하였다. 분리를 위해 HLB 카트리지 전처리, 시료 추출액 주입, 및 농축의 세 과정을 실행하였다.
25 ㎛의 시린지 필터로 여과한 추출액은 TOC 분석기(total organic carbon, GE Sievers 5310C)와 이온크로마토그래피(Metrohm AG, 930 Compact IC Flex, Switzerland)에 의해 WSOC와 8종의 이온성분(Cl^-, NO₃^-, SO₄^2-, Na⁺, NH₄⁺, K⁺ , Ca²⁺ , Mg²⁺)을 각각 분석하였다. OC 및 EC와 동일하게 WSOC와 이온 성분 의 경우에도 현장 바탕 시료의 배경 농도를 보정하여 이들의 최종 농도를 결정하였다. 마지막으로 WSOC의 소수성 분율에 해당하는 HULIS의 분석을 위해 WSOC와 이온 성분을 분석하고 남은 추출액을 HLB (Hydrophilic-Lipophilic-Balanced) 고체상 추출법 (solid phase extraction, SPE)으로 친수성과 소수성으로 분리하였다.
최종적으로 OC와 EC의 농도는 현장에서 준비한 바탕 시료의 배경 농도를 보정하여 결정하였다. OC와 EC 성분을 분석하고 남은 필터 시료는 WSOC, HULIS 및 이온 성분들의 분석을 위해 바이얼에 넣고 40 mL의 3차 증류수로 처리하였다. 그리고 초음파 추 출기로 상온에서 60분 동안 추출한 후 0.
5 시료를 측정하여 유기 에어로졸의 생성 과정을 밝히기 위하여 수용성 유기탄소(water-soluble organic carbon, WSOC)와 HULIS(humic-like substances) 성분을 분석하였다. PM_2.5 오염의 생성 과정은 기상 변수들, 지상 일기도, 공기 역궤적 해석, 기체상 전구물질들의 농도 변화, 오염물질간의 상관분석 등을 평가하여 조사하였다.
(2015)에 상세히 언급되어 있 다. 간단히 설명하면, 대기 에어로졸 입자가 채취된 석영 필터는 먼저 1.5~3.0㎠의 면적을 펀치한 후 NIOSH 프로토콜인 열-광 투과 분석법(NIOSH, 1996)에 의하여 OC와 EC 성분을 정량화하였다. 최종적으로 OC와 EC의 농도는 현장에서 준비한 바탕 시료의 배경 농도를 보정하여 결정하였다.
OC와 EC 성분을 분석하고 남은 필터 시료는 WSOC, HULIS 및 이온 성분들의 분석을 위해 바이얼에 넣고 40 mL의 3차 증류수로 처리하였다. 그리고 초음파 추 출기로 상온에서 60분 동안 추출한 후 0.25 ㎛의 시린지 필터로 여과한 추출액은 TOC 분석기(total organic carbon, GE Sievers 5310C)와 이온크로마토그래피(Metrohm AG, 930 Compact IC Flex, Switzerland)에 의해 WSOC와 8종의 이온성분(Cl^-, NO₃^-, SO₄^2-, Na⁺, NH₄⁺, K⁺ , Ca²⁺ , Mg²⁺)을 각각 분석하였다. OC 및 EC와 동일하게 WSOC와 이온 성분 의 경우에도 현장 바탕 시료의 배경 농도를 보정하여 이들의 최종 농도를 결정하였다.
시료 채취를 위하여 550℃ 에서 약 10시간 동안 전 처리한 47 mm 직경의 석영 필터(Pallflex Tissuquartz 2500 QAO, Whatman)를 사용하였다. 대기 시료 채취 중 석영 필터에 준-휘발 성(semi-volatile) 유기화합물의 흡착에 의한 측정 오차를 줄이기 위하여 PM_2.5 샘플러와 필터 팩 사이에 약 25 cm 길이의 탄소 디누더(activated charcoal impregnated absorbent surfaces strip, Sunset Laboratory)를 설치하였다.
5의 시료 채취는 주말(토요일과 일요일)에는 수행하지 않았다. 대기 에어로졸 입자의 측정은 PM_2.5 사이클론 샘플러(URG-2000-30EH)를 사용하여 매일 10:00부터 약 24시간 동안 이루어졌다. 시료 채취를 위하여 550℃ 에서 약 10시간 동안 전 처리한 47 mm 직경의 석영 필터(Pallflex Tissuquartz 2500 QAO, Whatman)를 사용하였다.
OC 및 EC와 동일하게 WSOC와 이온 성분 의 경우에도 현장 바탕 시료의 배경 농도를 보정하여 이들의 최종 농도를 결정하였다. 마지막으로 WSOC의 소수성 분율에 해당하는 HULIS의 분석을 위해 WSOC와 이온 성분을 분석하고 남은 추출액을 HLB (Hydrophilic-Lipophilic-Balanced) 고체상 추출법 (solid phase extraction, SPE)으로 친수성과 소수성으로 분리하였다. 3차 증류수 추출액으로부터 HULIS 의 분리는 HLB 고체상 카트리지(Oasis HLB, 30 ㎛, 60㎎/카트리지, Waters, USA)에 의해 수행하였다.
3차 증류수 추출액으로부터 HULIS 의 분리는 HLB 고체상 카트리지(Oasis HLB, 30 ㎛, 60㎎/카트리지, Waters, USA)에 의해 수행하였다. 분리를 위해 HLB 카트리지 전처리, 시료 추출액 주입, 및 농축의 세 과정을 실행하였다. HLB 카트리지에 흡착된 HULIS는 2% NH₃/CH₃OH 용리액 0.
5의 고농도 오염 현상을 분석하기 위하여 지상 관측들과 모델링 연구들이 광범위하게 이루어져왔다. 이들 연구에서, 심각한 오염 사례의 원인들을 규명하기 위하여 기상 조건들과 함께 PM_2.5의 농도, 조성, 그리고 오염원들을 분석하였다(Park et al., 2006; 2013a; Ji et al., 2014; Li et al., 2015; Wang et al., 2015; Zhang et al., 2015; Yu et al., 2015, 2018b, 2019). 예를 들어, Ji 등 (2014)은 중국 베이징에서 발생한 PM_2.
0㎠의 면적을 펀치한 후 NIOSH 프로토콜인 열-광 투과 분석법(NIOSH, 1996)에 의하여 OC와 EC 성분을 정량화하였다. 최종적으로 OC와 EC의 농도는 현장에서 준비한 바탕 시료의 배경 농도를 보정하여 결정하였다. OC와 EC 성분을 분석하고 남은 필터 시료는 WSOC, HULIS 및 이온 성분들의 분석을 위해 바이얼에 넣고 40 mL의 3차 증류수로 처리하였다.
추가로 OC의 1차 배출과 2차 생성에 의한 영향을 좀 더 구체적으로 판단하기 위하여 24시간 기준 PM_2.5 시료의 분석을 통해 확보한 두 종류의 수용성 유기성분(WSOC와 HULIS-C)과 이온 성분들의 농도 자료를 활용하였다. WSOC, HULIS-C, OC, EC, K ⁺ 및 NO₃^- 농도사이의 상관분석 결과를 그림 5에 나타내었다.
호남권 대기오염집중측정소에서 PM_2.5의 준-실시 간 측정 외에도 2018년 1월 15일~2월 10일 사이에 24시간 기준의 PM_2.5를 측정하였다. PM_2.

대상 데이터

광주광역시에 위치한 호남권 대기오염집중측정소에서 2018년 1월에 준 실시간 PM _2.5와 24시간 기준 PM_2.5를 측정하여 PM_2.5의 주요 구성 성분들의 화학적 특성과 PM _2.5 고농도 현상의 원인을 규명하였다.
, 2018a, 2018b)과 국립환경과학원 보고서(NIER, 2016)에 잘 작성되어있다. 그리고 논문에서 준 실시간 측정 자료와 함께 사용되는 기체상 대기환경기준물질들(SO₂, NO₂ 및 O₃)의 자료와 기상 자료(풍속, 기온 및 상대습도)는 각각 광주광역시 보건환경연구원에서 관리하고 있는 건국동 도시대기측정망과 호남권 대기오염집중측정소에서 측정한 자료들을 활용하였다. 건국동 대기오염측정망은 호남권측정소에서 약 1.
또한 광주녹색환경지원센터의 2017년도 연구사업비의 일부 지원(17-03-40-41-12)에 의해 이루어졌으며 이에 감사드립니다. 논문에서 사용된 준 실시간 탄소성분 관측 자료는 국립환경과학원 호남권 대기오염집중측정소로부터 제공을 받아 수행하였습니다(NIER-2019-03-01-003).
연구에서 PM2.5와 화학적 성분들의 준 실시간 측정은 광주광역시의 첨단산업단지 내 물환경연구소에 위치한 국립환경과학원 호남권 대기오염집중측 정소(35.226°N, 126.849°E)에서 이루어졌다.
필터에 채취된 시료는 탄소 성분, WSOC, HULIS 및 이온 성분(Na⁺ , NH₄⁺ , K⁺, Ca²⁺ , Mg²⁺ , Cl^-, NO₃^- , SO₄^2-)들을 분석하는데 사용하였다. 이 성분들의 분석 방법은 Son et al.

이론/모형

5의 농도가 급증한 20:00~ 21:00(국지 시간)에 대해 계산하였다. 공기 역궤적 계산은 미국 NOAA의 Hysplit 모델(Rolph et al., 2017)을 이용하여 3일 간격으로 세 높이(500, 1000, 1500 m)에서 수행하였다. 1월 18일~1월 22일 오전사이의 풍속(그림 1)과 1월 18일, 21일과 22일의 일기도(그림 2)를 보면 상당한 낮은 풍속과 기단의 정체는 미세먼지의 적체로 인한 미세먼지의 고농도 현상의 중요한 원인이 되었다.
, USA), 이온 성분 모니터(Aerosol Ion Monitor (AIM), URG-9000D, URG corporation, USA) 및 금속 성분 모니터(on-line metals monitor, Xact-series 600, Cooper Environmental Services, USA) 를 이용하여 1시간 간격으로 측정하였다. 준 실시간 탄소 성분 측정기는 열-광 투과도법을 측정 원리로 하여 유기탄소(organic carbon, OC)와 원소탄소 (elemental carbon, EC)를 측정한다. AIM 이온 성분 측정기는 8종의 이온 성분들(Na⁺ , NH₄⁺ , K⁺, Ca²⁺ , Mg²⁺ , Cl^-, NO₃^- 및 SO₄^2-)을 측정한다.
호남권 대기오염집중측정소에서 PM_2.5와 화학적 성분들의 농도는 베타선 감쇄법(BAM1020, MetOne Instrument Inc., USA), 준 실시간 탄소 성분 측정기 (4F-semi-continuos carbon filed analyzer, Sunset Laboratory Inc., USA), 이온 성분 모니터(Aerosol Ion Monitor (AIM), URG-9000D, URG corporation, USA) 및 금속 성분 모니터(on-line metals monitor, Xact-series 600, Cooper Environmental Services, USA) 를 이용하여 1시간 간격으로 측정하였다. 준 실시간 탄소 성분 측정기는 열-광 투과도법을 측정 원리로 하여 유기탄소(organic carbon, OC)와 원소탄소 (elemental carbon, EC)를 측정한다.

성능/효과

이와 같은 풍향은 차량의 통행량이 많은 호남고속도로(300~330o)와 하남일반 산업단지로 진입을 위해 이용하는 북동쪽에 위치한 도로의 방향(30~60o)과 상당히 일치한다. OC와 EC 의 농도 변화에 미치는 풍향의 영향을 볼 때, 두 도로의 방향과 하남산업단지와 호남고속도로의 남서 쪽의 방향에서 바람이 유입될 때 OC와 EC의 농도는 높았으며 측정된 탄소 성분은 도로에서 운행하는 자동차의 배기가스와 상당히 관련되어 있음을 확인할 수 있었다.
그림 6(b)을 보면 연구 기간 동안 SO₄^2-의 배경 농도에 대한 SO₄^2- 농도의 증가 속도는 SO₂농도의 증가 속도 보다 높았으며 1월 17일 16:00부터 1월 23일 03:00 사이에 SO₄^2-의 증가가 두드러졌다. SO ₂와 SO₄^2-의 배경농도에 대한 SO₂와 SO₄^2-의 농도변화속도는 평균적으로 1.0(0.4~1.6)와 1.8(0.4~12.1)로 측정 기간 중 SO₂의 농도는 큰 변화 없이 상당히 안정적으로 유지되었다. SO₄^2-의 농도 증가속도는 1월 18일 17:00, 1월 21일 11:00, 1월 22일 21:00에 세 번의 상당한 증가 현상이 존재하였으며 이들의 농도는 배경농도에 비해 7.
5 고농도의 주요 원인 물질인 SO₄^2-와 NO₃^-의 2차 생성의 중요성을 파악하기 위해 SO₄^2- /EC와 NO₃^- /EC의 비를 조사하여 그림 6(a)에 나타내었다. 그림 6(a)에서 SO₄^2- /EC와 NO₃^- /EC의 농도비는 그림 1에서 보인 SO₄^2-와 NO₃^- 의 농도 추이와 거의 유사하였으며, 1월 15일 00:00 에서 1월 22일 22:00까지는 NO₃^- /EC비가 우세하였고 (국지적 NO₃^-의 2차 생성 우세), 1월 23일 00:00에서 1월 27일 02:00까지는 SO₄^2- /EC이 우세하였으며(국외영향 우세) 이후에는 다시 NO₃^- /EC의 비가 우세한 오염 특성을 보여주었다.
부가적으로 OC 입자에 대한 석탄 연소의 가능성은 OC와 석탄 연소의 추적자로 알려진 As과 Se 성분사이의 상관성을 통해서도 입증이 확인되었다 (OC vs. As, R2=0.36, OC vs. Se, R2=0.49).
1월 18~22일은 중국으로부터 이동성 고기압이 한반도로 이동함에 따라 중국에 걸쳐있는 연무의 유입이 증가하고 있는 상황이다. 정리하면, 한반도 주변의 일기도 분석과 공기 역궤적 해석 결과에 의하면 광주 지역에서 2018년 1월에 발생한 PM_2.5와 주요 화학적 성분들의 고농도 사례는 중국 북동쪽에 걸쳐있는 연무의 장거리 수송과 국지적인 배출이 결합하여 나타난 결과이다.
측정 기간 중 PM2.5의 고농도가 관측된 1 월18일 10:00~1월 22일 23:00사이에 NO3 -의 영향이 가장 높게 조사되었으며, 유기 에어로졸 (OM=1.6×OC), SO4 2-, 그리고 NH4+의 순서대로 PM2.5 의 농도 증가에 기여하였다.
의 증가보다 약간 높았으나 큰 차이는 관측되지 않았다. 측정 기간 중 낮은 SO₂의 농도 변화를 고려하면 1월 23일 이전의 SO₄^2- 농도의 증가 속도는 아마도 풍속, PBL 높이, RH 등의 기상 조건을 고려하면 국지적인 SO₄^2-의 생성에 의한 증가보다는 중국으로부터 장거리 수송에 의한 SO₄^2-의 유입에 의한 영향이 더 크게 작용하여 나타난 것으로 판단된다(그림 2 역궤적 해석 결과). 이는 SO₂의 불균일 반응에 의한 SO₄^2-의 생성과 중국으로부터 장거리 수송에 의한 SO₄^2- 유입이 증가하였기 때문으로 사료된다.

후속연구

확실하지는 않지만, 다른 가능성은 우리나라의 서해안에 위치한 석탄화력발전소나 황해 선박 배출에 의한 영향도 고려할 수 있을 것이다. 이에 대해서는 향후 추가적인 연구가 필요할 것이다.

질의응답

핵심어	질문	논문에서 추출한 답변
	고농도 오염 현상의 근원적인 원인을 규명하기 위해 이해해야 하는 것은?	, 2018a, 2018b, 2019). 따라서 연무 생성의 차이를 이해하는 것이 PM2.5의 고농도 오염 현상을 야기하는 근원적인 원인을 규명하는 중요한 요인이 된다(Guo et al.
	1월 23일 이전의 SO42- 농도의 증가 속도가 중국으로부터 영향을 받았다고 판단하는 근거는?	측정 기간 중 낮은 SO 2의 농도 변화를 고려하면 1월 23일 이전의 SO42- 농도의 증가 속도는 아마도 풍속, PBL 높이, RH 등의 기상 조건을 고려하면 국지적인 SO42-의 생성에 의한 증가보다는 중국으로부터 장거리 수송에 의한 SO42-의 유입에 의한 영향이 더 크게 작용하여 나타난 것으로 판단된다(그림 2 역궤적 해석 결과). 이는 SO 2의 불균일 반응에 의한 SO42-의 생성과 중국으로부터 장거리 수송에 의한 SO42- 유입이 증가하였기 때문으로 사료된다. 확실하지는 않지만, 다른 가능성은 우리나라의 서해안에 위치한 석탄화력발전소나 황해 선박 배출에 의한 영향도 고려할 수 있을 것이다.
	연무의 생성에 직접적인 영향을 주는 것은?	, 2011). 일반적으로 연무의 생성은 PM2.5의 농도 증가와 직접적으로 관련되어 있다(Zheng et al., 2015; Ma et al.

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표제어: PCR

동의어: Packet Collision Rate

용어 설명 출처 목록 (6)

용어 설명: PCR은 세균 특이성이 있는 primer를 이용하여 적은 수의 세균이 있을지라도 쉽게 검출할 수 있는 유용한 방법이며, 이를 이용하여 구강 내 치면세균막이나 타액에서 직접 세균을 검출할 수 있게 되었다[8].

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