[국내논문]미이용 산림바이오매스 및 폐목재의 기포 유동층 Air 가스화 특성 연구 Air Gasification Characteristics of Unused Woody Biomass in a Lab-scale Bubbling Fluidized Bed Gasifier원문보기
본 연구에서는, Lab-scale 기포 유동층 가스화기(직경 : 0.11 m, 높이 : 0.42 m)에서 미이용 산림 바이오매스 4종과 폐목재 1종의 가스화 특성을 살펴보았다. 실험은 온도와 연료 주입량을 각각 $800^{\circ}C$, 1 kg/h로 고정하고, ER 0.15-0.3, 가스 유속 $2.5-5U_0/U_{mf}$으로 변화시키면서 진행했다. 층 물질로는 silica sand와 olivine을 사용하였다. 생성 가스의 조성은 NDIR 분석기와 GC를 통해 분석하였으며, 분석 결과 평균적으로 $H_2$ 3~4 vol%, CO 15~16 vol%, $CH_4$ 4 vol%, $CO_2$ 18~19 vol.%으로 미이용 산림바이오매스와 폐목재 모두 비슷한 조성을 보였으며, 생성 가스의 평균 저위발열량은 $1193{\sim}1301kcal/Nm^3$을, 고위발열량은 $1262{\sim}1377kcal/Nm^3$을 나타내었다. 또한, 타르 저감 효과를 알아보고자 층 물질로 olivine을 사용 시 silica sand에 비해 생성 가스 내 C2 이상 성분이 대부분 감소하였고, $H_2$ 함량이 증가하여 타르의 cracking 반응이 생겼음을 확인하였다. 비응축성 타르는 72% ($1.24{\rightarrow}0.35g/Nm^3$), 응축성 타르는 27% ($4.4{\rightarrow}3.2g/Nm^3$) 가량 감소하는 효과를 확인하였다.
본 연구에서는, Lab-scale 기포 유동층 가스화기(직경 : 0.11 m, 높이 : 0.42 m)에서 미이용 산림 바이오매스 4종과 폐목재 1종의 가스화 특성을 살펴보았다. 실험은 온도와 연료 주입량을 각각 $800^{\circ}C$, 1 kg/h로 고정하고, ER 0.15-0.3, 가스 유속 $2.5-5U_0/U_{mf}$으로 변화시키면서 진행했다. 층 물질로는 silica sand와 olivine을 사용하였다. 생성 가스의 조성은 NDIR 분석기와 GC를 통해 분석하였으며, 분석 결과 평균적으로 $H_2$ 3~4 vol%, CO 15~16 vol%, $CH_4$ 4 vol%, $CO_2$ 18~19 vol.%으로 미이용 산림바이오매스와 폐목재 모두 비슷한 조성을 보였으며, 생성 가스의 평균 저위발열량은 $1193{\sim}1301kcal/Nm^3$을, 고위발열량은 $1262{\sim}1377kcal/Nm^3$을 나타내었다. 또한, 타르 저감 효과를 알아보고자 층 물질로 olivine을 사용 시 silica sand에 비해 생성 가스 내 C2 이상 성분이 대부분 감소하였고, $H_2$ 함량이 증가하여 타르의 cracking 반응이 생겼음을 확인하였다. 비응축성 타르는 72% ($1.24{\rightarrow}0.35g/Nm^3$), 응축성 타르는 27% ($4.4{\rightarrow}3.2g/Nm^3$) 가량 감소하는 효과를 확인하였다.
In this study, the gasification characteristics of four types of unused woody biomass and one waste wood in a lab-scale bubbling fluidized bed gasifier (Diameter: 0.11 m, Height: 0.42 m) were investigated. Effect of equivalence ratio (ER) of 0.15-0.3 and gas velocity of $2.5-5U_0/U_{mf}$ ...
In this study, the gasification characteristics of four types of unused woody biomass and one waste wood in a lab-scale bubbling fluidized bed gasifier (Diameter: 0.11 m, Height: 0.42 m) were investigated. Effect of equivalence ratio (ER) of 0.15-0.3 and gas velocity of $2.5-5U_0/U_{mf}$ are determined at the constant temperature of $800^{\circ}C$ and fuel feeding rate of 1 kg/h. The silica sand particle having an average particle size of $287{\mu}m$ and olivine with an average particle size of $500{\mu}m$ were used as the bed material, respectively. The average product gas composition of samples is as follows; $H_2$ 3-4 vol.%, CO 15-16 vol.%, $CH_4$ 4 vol.% and $CO_2$ 18-19 vol.% with a lower heating value (LHV) of $1193-1301kcal/Nm^3$ and higher heating value (HHV) of $1262-1377kcal/Nm^3$. In addition, it was found that olivine reduced most of C2 components and increased $H_2$ content compared to silica sand, resulting in cracking reaction of tar. The non-condensable tar decreases by 72% ($1.24{\rightarrow}0.35g/Nm^3$) and the condensable tar decreases by 27% ($4.4{\rightarrow}3.2g/Nm^3$).
In this study, the gasification characteristics of four types of unused woody biomass and one waste wood in a lab-scale bubbling fluidized bed gasifier (Diameter: 0.11 m, Height: 0.42 m) were investigated. Effect of equivalence ratio (ER) of 0.15-0.3 and gas velocity of $2.5-5U_0/U_{mf}$ are determined at the constant temperature of $800^{\circ}C$ and fuel feeding rate of 1 kg/h. The silica sand particle having an average particle size of $287{\mu}m$ and olivine with an average particle size of $500{\mu}m$ were used as the bed material, respectively. The average product gas composition of samples is as follows; $H_2$ 3-4 vol.%, CO 15-16 vol.%, $CH_4$ 4 vol.% and $CO_2$ 18-19 vol.% with a lower heating value (LHV) of $1193-1301kcal/Nm^3$ and higher heating value (HHV) of $1262-1377kcal/Nm^3$. In addition, it was found that olivine reduced most of C2 components and increased $H_2$ content compared to silica sand, resulting in cracking reaction of tar. The non-condensable tar decreases by 72% ($1.24{\rightarrow}0.35g/Nm^3$) and the condensable tar decreases by 27% ($4.4{\rightarrow}3.2g/Nm^3$).
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문제 정의
따라서 본 연구는 Lab-scale 기포 유동층 가스화기에서 미이용산림바이오매스 4종과 폐목재 1종의 Air 가스화 특성을 알아보고 자 하였다. 또한, silica sand와 olivine을 사용한 가스화 실험을 진 행하여 In-bed catalyst를 활용한 유동층 반응기 내 타르 저감 효과를 확인하였다.
본 연구에서는 Lab-scale 기포 유동층 반응기에서 silica sand, olivine을층물질로사용하여미이용산림바이오매스 4종과폐목재의 Air 가스화 특성을 파악하였다. Sample 1-5의 Air 가스화를 통해 생성된 생성 가스의 조성, 고위발열량, 타르 함량을 확인하였다.
제안 방법
ER에 따른 가스화 특성 실험은 sample 1을 사용하여 진행하였다. ER은 공기의 공급량을 변화시켜 0.15, 0.2, 0.25, 0.3으로 변화시켜 실험을 진행했다. 타르 저감 효과를 알아보고자, 동일한 조건에서 silica sand를 대신하여 olivine을 사용하여 ER에 따른 가스화 실험을 진행했다.
또, 정확한 생성 가스 조성을교차체크하고비응축성타르를정량분석을하기위해, 생성 가스를 테들러 백(Tedlar bag)에 포집하여 GC-TCD (Agilent Technologies, 6890N Network GC System)와 FID (Agilent Technologies, 7890A GC System)를사용했다. GC-TCD는 Carboxen 1000 column이 설치되었으며 H2, CO, CO2, CH4 분석을 위해 사용되었고, GC-FID 는 HP-plot Al2O3/KCl column이 장착되었고 CH4를 포함한 C1-C8 의 탄화수소들을 분석하는데 사용하였다.
반응기에서 배출되는 생성 가스의 조성을 실시간으로 체 크하기 위해, NDIR 분석기(Hartmann & Braun Co, Advanced Optima)를 사용하였다. NDIR 분석기를 통해 생성 가스 내의 CO, CO2, CH4, H2의 농도를 실시간으로 체크하였다. 또, 정확한 생성 가스 조성을교차체크하고비응축성타르를정량분석을하기위해, 생성 가스를 테들러 백(Tedlar bag)에 포집하여 GC-TCD (Agilent Technologies, 6890N Network GC System)와 FID (Agilent Technologies, 7890A GC System)를사용했다.
일반적으로 CaO 함량이 SiO2 함량보다 높으면, slagging/fouling 현상이 일어나기 쉬우므로, sample 1, 2가 가스화 공정에 보다 유리함을 예측할 수 있었다. Sample 1-4의 원시료는 수분 함량이 높아 오븐에서 80 ˚C 온도로 약 24시간 동안 건조하여, 수분 함량을 10% 이하로 낮추어 기포 유 동층 가스화 반응기에서 가스화 실험을 수행하였다. 따라서 결과적 으로는 Sample 5와 유사한 4000 kcal/kg 정도의 저위발열량을 갖게 된다.
본 연구에서는 Lab-scale 기포 유동층 반응기에서 silica sand, olivine을층물질로사용하여미이용산림바이오매스 4종과폐목재의 Air 가스화 특성을 파악하였다. Sample 1-5의 Air 가스화를 통해 생성된 생성 가스의 조성, 고위발열량, 타르 함량을 확인하였다. 생 성 가스 조성은 평균적으로 H2 3~4 vol%, CO 15~16 vol%, CH4 4 vol%, CO2 18~19 vol% 범위 였으며, 고위발열량은 1262~1377 kcal/Nm3 , 비응축성 타르의 양은 0.
실험에 사용된 시료를 정량적으로 투입하기 위해서 2중 screw feeder를 사용하였다. 가스화 실험 중 반응기 내부 온도를 실 시간으로 측정하기 위해 가스화 반응기 측면에 wind box로부터 0.07, 0.13, 0.36 m 높이로 K-type의 thermocouple을 설치했다. 가 스화 반응기의 온도 조절은 PID (Proportional integral derivative) 방식으로 제어했다.
타르 저감 효과를 알아보고자, 동일한 조건에서 silica sand를 대신하여 olivine을 사용하여 ER에 따른 가스화 실험을 진행했다. 각 실험 유지시간은 30분에서 1시간이었으며, NDIR 분 석기와 GC를 이용하여 합성가스의 조성을 분석하였다.
NDIR 분석기를 통해 생성 가스 내의 CO, CO2, CH4, H2의 농도를 실시간으로 체크하였다. 또, 정확한 생성 가스 조성을교차체크하고비응축성타르를정량분석을하기위해, 생성 가스를 테들러 백(Tedlar bag)에 포집하여 GC-TCD (Agilent Technologies, 6890N Network GC System)와 FID (Agilent Technologies, 7890A GC System)를사용했다. GC-TCD는 Carboxen 1000 column이 설치되었으며 H2, CO, CO2, CH4 분석을 위해 사용되었고, GC-FID 는 HP-plot Al2O3/KCl column이 장착되었고 CH4를 포함한 C1-C8 의 탄화수소들을 분석하는데 사용하였다.
47 g/Nm3 범위 임을 확인 하였다. 또한, silica sand와 olivine을 사용한 ER 변화에 따른 비교 실험을 수행하였으며, 모든 실험에서 생성 가스의 조성, 발열량, 비 응축성 타르의 함량을 확인하였다. Silica sand와 olivine 모두 ER이 증가함에 따라 H2, CO, CH4 함량은 감소하였고 CO2 함량은 증 가하였고, 이에 따라 생성 가스의 고위발열량 및 비응축성 타르 함 량이 감소하는 결과를 확인하였다.
따라서 본 연구는 Lab-scale 기포 유동층 가스화기에서 미이용산림바이오매스 4종과 폐목재 1종의 Air 가스화 특성을 알아보고 자 하였다. 또한, silica sand와 olivine을 사용한 가스화 실험을 진 행하여 In-bed catalyst를 활용한 유동층 반응기 내 타르 저감 효과를 확인하였다.
반응기에서 배출되는 생성 가스의 조성을 실시간으로 체 크하기 위해, NDIR 분석기(Hartmann & Braun Co, Advanced Optima)를 사용하였다.
본 연구에서는 타르를 응축성 타르와 비응축성 타르로 나누어 정 량적으로 분석하였다. 먼저일반적으로타르로일컫는응축성타르의 경우에는 사이클론후단의 샘플링포트를 이용하여 -20˚C로냉각한 IPA (Isopropyl alcohol)를 용매로 이용하는 “European Tar Protocol” [31] 방식을 사용하여 무게를 측정하였다.
1과 같다. 본래 본 반응기는 열분해를 위한 Auger 반응기 및 타르의 추가적인 분해를 위한 Catalystic bed가 장착되어 있지만, 본 연구에서는 가스화 반응을 위해 Fluidized bed reactor만 사용하였다. 가스화 반응기의 직경은 0.
샘플별 가스화 특성을 알아보기 위한 실험 조건은 선행 연구 결 과를 바탕으로, 반응 온도 800 o C, ER (Equivalent Ratio, 당량비) 0.15, 가스화 유속 2.5 U0 /Umf으로 선정하였다. silica sand를 층 물 질로 사용한 가스화 운전조건에서 연료는 1 kg/h로 동일하게 투입 하였다.
먼저일반적으로타르로일컫는응축성타르의 경우에는 사이클론후단의 샘플링포트를 이용하여 -20˚C로냉각한 IPA (Isopropyl alcohol)를 용매로 이용하는 “European Tar Protocol” [31] 방식을 사용하여 무게를 측정하였다. 생성 가스 내 비응축성 타 르는 1차-3차 응축기, impact separator를 통과하여 응축시킨 후, 앞서 설명한 GC-FID를 통해측정되는 C6 성분이상의피크들의 총합으로 측정하였다[32].
가 스화 반응기의 온도 조절은 PID (Proportional integral derivative) 방식으로 제어했다. 압력 강하를 측정하기 위해 압력계(DPL series, Sensys Korea)를 사용하였고 wind box로부터 0.36 m의 높이에 설 치하였다. 반응기에서 배출되는 생성 가스의 조성을 실시간으로 체 크하기 위해, NDIR 분석기(Hartmann & Braun Co, Advanced Optima)를 사용하였다.
silica sand의 평균 입도(dp)는 287 μm이고, bulk density(ρb)는 1249 kg/m3 , particle density(ρs)는 2642 kg/m3 이다. 일반적으로 calcined dolomite 은 높은 타르 전환율을 보이지만 유동층 반응기에서 사용하기에는 너무 쉽게 마모되는 단점이 있으므로 본 연구에서는 olivine을 이용 하기로 하였다.
타르 저감 효과를 알아보고자, 동일한 조건에서 silica sand를 대신하여 olivine을 사용하여 ER에 따른 가스화 실험을 진행했다.
대상 데이터
최근미 이용산림바이오매스의 REC 가중치증가에따른원료가격상승으로 인해, 추가적인 경제성 확보를 위해 미이용 산림바이오매스 대비 30~40% 가격인 폐목재를 사용하였다. Sample 1-4는 SY에너지(주) 에서, sample 5는 비전테크로부터 제공받았다.
건조된 샘플은 핀 분쇄기(Pin mill)를 이용하여 분쇄하였고, 분쇄된 샘플은 체로 걸러서 250 μm ~ 2 mm의 크기의 샘플만 선별하여 실험에 사용하였다.
본 실험에는 층 물질로 silica sand와 olivine을 사용했다. silica sand의 평균 입도(dp)는 287 μm이고, bulk density(ρb)는 1249 kg/m3 , particle density(ρs)는 2642 kg/m3 이다.
본 실험에서 사용한 기포 유동층(BFB, Bubbling fluidized bed) 가스화 장치의 개략도는 Fig. 1과 같다. 본래 본 반응기는 열분해를 위한 Auger 반응기 및 타르의 추가적인 분해를 위한 Catalystic bed가 장착되어 있지만, 본 연구에서는 가스화 반응을 위해 Fluidized bed reactor만 사용하였다.
실험에 사용된 미이용 산림바이오매스는 sample 1-4, 폐목재는 sample 5이다. Sample 1은 수확벌채 및 수종갱신 가지류로, 충분히 자라 쓸 만한 나무를 이용하기 위해 베는 수확벌채와 산림의 이용 가치를 높이고자 기존의 나무를 벌목하여 제거하고 다른 종류의 나무로 숲을 완전히 새로 조성하는 수종갱신이 이루어질 때, 버려지는 가지류이다.
따라서, Sample 1-4는 미이용 산림바이오매스에 속하지만, Sample 5는속하지않는다. 최근미 이용산림바이오매스의 REC 가중치증가에따른원료가격상승으로 인해, 추가적인 경제성 확보를 위해 미이용 산림바이오매스 대비 30~40% 가격인 폐목재를 사용하였다. Sample 1-4는 SY에너지(주) 에서, sample 5는 비전테크로부터 제공받았다.
이론/모형
36 m 높이로 K-type의 thermocouple을 설치했다. 가 스화 반응기의 온도 조절은 PID (Proportional integral derivative) 방식으로 제어했다. 압력 강하를 측정하기 위해 압력계(DPL series, Sensys Korea)를 사용하였고 wind box로부터 0.
먼저일반적으로타르로일컫는응축성타르의 경우에는 사이클론후단의 샘플링포트를 이용하여 -20˚C로냉각한 IPA (Isopropyl alcohol)를 용매로 이용하는 “European Tar Protocol” [31] 방식을 사용하여 무게를 측정하였다.
성능/효과
Silica sand를 사용하였을 때와 비교한 데이터는 Table 5에 나타 내었다. Olivine을 사용 시, silica sand를 사용했을 때와 비교하여 생성 가스 내의 H2 함량이 증가하였으며, C2 이상 가스 성분들이 대부분 감소함을 확인하였다. H2 함량이 증가한 이유는 olivine 내 의 Fe2O3가 Fe3O4와 FeO로 전환되면서 steam이 생성되고 생성된 steam, 철 산화물 및 생성 가스가 산화-환원 반응을 통해 수소를 생성하는 steam-iron process가 진행되어 H2 생성이 증가하기 때문이 다[41].
Olivine을 사용 시, silica sand를 사용했을 때와 비교하여 응축성 타르는 27% (4.4 → 3.2 g/Nm3 ) 가량으로 감소하여 촉매로써 olivine의 타르 저감 효과를 확인할 수 있었다.
Olivine을 사용한 경우가 silica sand를 사용한 경우보다 생성 가스 내의 H2 함량이 높았으며, 생성 가스내의타르함량도크게감소(비응축성타르: 1.24 → 0.35 g/Nm3 , 응축성 타르: 4.4 → 3.2 g/Nm3 )하여 olivine의 타르 저감 효과 또한 확인할 수 있었다.
또한, silica sand와 olivine을 사용한 ER 변화에 따른 비교 실험을 수행하였으며, 모든 실험에서 생성 가스의 조성, 발열량, 비 응축성 타르의 함량을 확인하였다. Silica sand와 olivine 모두 ER이 증가함에 따라 H2, CO, CH4 함량은 감소하였고 CO2 함량은 증 가하였고, 이에 따라 생성 가스의 고위발열량 및 비응축성 타르 함 량이 감소하는 결과를 확인하였다. Olivine을 사용한 경우가 silica sand를 사용한 경우보다 생성 가스 내의 H2 함량이 높았으며, 생성 가스내의타르함량도크게감소(비응축성타르: 1.
발열량과 비응축성 타르 함량도 silica sand를 사용했을 때와 동일하게 ER이 증가할수록 감소하였다. 다만, 비응축성 타르 함량은 silica sand를 사용하였을 때에 비 하여 약 50~70% 정도 감소하는 경향이 발견되었다.
본 실험의 미이용 산림바이오매스 4종 및 폐목재 1종의 생성 가스 조성은 평균적으로 H2 3~4 vol%, CO 15~16 vol%, CH4 4 vol%, CO2 18~19 vol%으로 sample 1-5 모두 비슷한 조성을 보였다. 선행연구 자들의 결과와 비교하였을 때, CO, CO2, CH4 함량은 비슷한 수치를 보였으나 H2 함량은 왕겨에 비해서는 높고 우드 펠릿에 비해서는 다소 낮은 것을 확인할 수 있다.
ER 증가 에 따른 생성 가스 발열량의 감소 경향은 선행 연구[39]의 결과와 일치하였다. 비응축성 타르의 함량도 ER이 증가함에 따라 비교적 감소하는 경향을 보였다. 타르 함량이 감소하는 이유는 ER 증가로 인해 반응기에 주입되는 산소의 증가로, 반응기 내에서 char, 생성 가스, 탄화수소들이 산화반응이 활발하게 일어나면서, 타르의 cracking 반응이 일어난 결과로 예측할 수 있다[40].
Sample 1-5의 Air 가스화를 통해 생성된 생성 가스의 조성, 고위발열량, 타르 함량을 확인하였다. 생 성 가스 조성은 평균적으로 H2 3~4 vol%, CO 15~16 vol%, CH4 4 vol%, CO2 18~19 vol% 범위 였으며, 고위발열량은 1262~1377 kcal/Nm3 , 비응축성 타르의 양은 0.81~1.47 g/Nm3 범위 임을 확인 하였다. 또한, silica sand와 olivine을 사용한 ER 변화에 따른 비교 실험을 수행하였으며, 모든 실험에서 생성 가스의 조성, 발열량, 비 응축성 타르의 함량을 확인하였다.
18~19 vol%으로 sample 1-5 모두 비슷한 조성을 보였다. 선행연구 자들의 결과와 비교하였을 때, CO, CO2, CH4 함량은 비슷한 수치를 보였으나 H2 함량은 왕겨에 비해서는 높고 우드 펠릿에 비해서는 다소 낮은 것을 확인할 수 있다. 발열량 역시 5종의 샘플 모두 비슷 한 수치를 보였으며 타 바이오매스와 비슷하였다.
후속연구
2 g/Nm3 ) 가량으로 감소하여 촉매로써 olivine의 타르 저감 효과를 확인할 수 있었다. 다만, 응축성 타르의 절대량은 3.2 g/ Nm3 으로 다소 높고 본 연구의 최종 목표인 생성 가스의 가스엔진 연계를 위해서는 최종 타르의 양이 0.1 g/Nm3 이하여야 하므로 추 가적인 정제 공정을 이용해야 할 것으로 사료된다.
질의응답
핵심어
질문
논문에서 추출한 답변
가스화 시스템에서 가장 문제가 되는 변수는 무엇인가?
가스화는 유용한 가스뿐만 아니라 원치 않는 부산물도 생성하며, 그 중에서도 타르는 모든 가스화 시스템에서 가장 문제가 되는 변 수이다[19,20]. 타르는 생산 가스의 하류 차단 및 품질 저하로 운영 상의 문제를 일으킬 수 있고 원하는 물질이 아니므로 생산 효율을 떨어뜨린다. 타르는 반응 식 (1)-(4) 및 (5)에 제시된 바와 같이 열분 해, 수증기 개질, 건식 개질, 탄소 형성 및 부분 산화에 의해 감소될 수 있다[21].
미이용 산림바이오매스는 무엇인가?
0으로 증가하였다[8]. 미이용 산림바이오매스란 벌채 산물 중 원목 규격에 못 미치거나 수집이 어려워 이용이 원활하지 않은 산물을 의미하며, 원목생산에 이용되지 않는 부산물, 산림병 해충 방제 과정에서 나온 벌채 산물 등이 포함된다[9]. 신재생에너 지 공급의무화제도(RPS, Renewable energy Portfolio Standard)에따라 REC 가중치가 증가한 미이용 산림바이오매스의 경제성도 향상되 었다.
유동층(Fluidized bed)이 바이오매스 가스화에 유리한 이유는 무엇인가?
가스화는 보통 세 가지 유형(Fixed bed, Fluidized bed, and Entrained flow)에서 진행된다. 이 중, 유동층(Fluidized bed)은 원료 공급이 용이하고 높은 열 및 물질 전달 속도, 높은 반응 속도 및 전환율, 그 리고 온도를 쉽게 제어할 수 있기 때문에 바이오매스 가스화에 유 리하다[15-17]. 그러나 바이오매스는 시료 특성상 불규칙한 형태와 큰 입도 그리고 낮은 밀도로 단일 입자로는 유동화가 쉽지 않은 물 질로 알려져 있으며, silica sand와 같은 불활성 물질을 층 물질로 섞어 사용하고, 층 물질은 유동화를 용이하게 해주는 역할뿐 아니 라 반응기에서 열전달 매개체로 이용된다[18].
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