[논문]준설토 산세척 시 염산 농도가 중금속의 정화효율 및 존재형태에 미치는 영향

김기범; 최용주

doi:10.7857/jsge.2020.25.1.074

준설토 산세척 시 염산 농도가 중금속의 정화효율 및 존재형태에 미치는 영향
Effect of Hydrochloric Acid Concentration on Removal Efficiency and Chemical Forms of Heavy Metals During Dredged Sediment Acid Washing 원문보기

지하수토양환경 = Journal of soil and groundwater environment, v.25 no.1, 2020년, pp.74 - 83

김기범 (서울대학교 건설환경공학부) , 최용주 (서울대학교 건설환경공학부)

Abstract ▼ AI-Helper

In this study, the effect of hydrochloric acid (HCl) concentrations on removal efficiency and chemical forms of heavy metals in dredged sediment during acid washing was investigated. The removal efficiencies of Zn, Cu, Pb, Ni and Cd by acid washing were 18.4-92.4%, 7.2-83.7%, 9.4-75%, 8.1-53.4% and 34.4-70.8%, respectively. Overall, the removal efficiencies of heavy metals were remarkably enhanced with the increase of the acid strength. However, the removal efficiencies for 0.5 and 1.0 M HCl were comparable, and both cases met the Korean soil contamination standard. Based on the sequential extraction results, concentration of the exchangeable fraction (F1), the most labile fraction, increased whereas concentrations of the other fractions decreased with increasing acid strength. Particularly, the carbonate (F2) and Fe/Mn oxides (F3) fractions drastically decreased by using 0.5 M or 1.0 M HCl. The current study results verified that acid washing could effectively reduce heavy metal concentrations and its potential mobility in dredged sediments. However, the study also found that acid washing may cause significant increase in bioavailable fraction of heavy metals, suggesting the need to evaluate the changes in chemical forms of heavy metals by acid washing when determining the acid strength to be applied.

주제어

표/그림 (6)

표 Table 1. Physicochemical properties of untreated sediment
표 Table 2. Methods of modified Tessier's sequential extraction procedure
그림 Fig. 1. Heavy metal concentrations in sediment before and after acid washing with 0.05 M, 0.1 M, 0.2 M, 0.5 M and 1.0 M HCl.
표 Table 3. Concentration of each chemical form of heavy metals in sediment before and after acid washing with 0.05 M, 0.1 M, 0.2 M, 0.5 M and 1.0 M HCl (mg kg^-1).
그림 Fig. 2. Fraction of heavy metals in sediment before and after acid washing with 0.05 M, 0.1 M, 0.2 M, 0.5 M and 1.0 M HCl. F1,exchangeable; F2, bound to carbonates; F3, bound to Fe/Mn oxides; F4, bound to organic matter; F5, residual.
그림 Fig. 3. BI_T and PMI_T of heavy metals in sediment using the results of sequential extraction before and after acid washing with 0.05 M, 0.1 M, 0.2 M, 0.5 M and 1 M HCl.

AI 본문요약
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문제 정의

다양한 HCl 농도에 따른 산세척 시 중금속의 정화효율, 존재형태의 변화 그리고 존재형태 변화에 따른 잔류 중금속의 위해가능성을 평가하였다. 산세기가 증가할수록 중금속 정화효율이 증가하고 0.
본 연구에서는 비교적 약한 결합력의 중금속 추출에 적용되는 산세기인 0.05 M에서 1.0M 농도범위의 HCl을 이용해 준설토 산세척 시 HCl의 농도에 따라 중금속 정화효율과 준설토 내 중금속의 존재형태가 어떻게 달라지며, 이에 따라 잔류 중금속이 어떻게 변화하는지 규명하고자 한다.
, 2012). 산세척을 이용한 준설토 정화 시 주변 환경 및 생태계에 악영향을 미칠 가능성이 높은 약한 결합형태의 중금속 제거를 목표로 하는 것이 과도한 화합물 사용을 방지하여 정화에 소요되는 비용을 절감하고 준설토질 저하 및 준설토 특성파괴를 최소화할 수 방안이다.
분석한 중금속은 Zn, Cu, Pb, Ni, Cd이며, 이들은 토양환경보전법에서 규제하는 양이온계 중금속 중 대상 준설토에 대한 예비실험 결과 토양오염우려기준(1지역) 농도를 초과하거나 그에 근접한 것들이다. 음이온계 준금속인 비소는 토양 및 준설토에 존재하는 형태가 양이온계 중금속과 다르며 양이온계 중금속과 정화기작 또한 다르기 때문에 본 논문에서는 HCl을 이용한 산세척시 산세기에 따른 양이온계 중금속의 정화효율 및 존재형태의 변화를 중점적으로 연구하였다.

가설 설정

, 2012). 본 연구에서는 산세척 후 잔류산을 제거하는 공정이 적용되지 않음을 가정하고, 실험실 규모로 실시된 산세척 실험에서 증류수 세척을 통한 후처리 과정을 포함시키지 않았다. Table 3에 제시한 바와 같이 이동성이 높은 형태인 F1의 농도는 정화전에 비해 Zn 10.
준설토를 토양 또는 유사매질로 유효활용 시 중금속 전 함량을 기반으로 한 정화기준을 만족하는 것을 일차적인 전제로 하는 것이 합리적일 것이다. 그러나 준설토 내 중금속의 존재형태에 따라 중금속이 주변 환경 및 생태계에 미치는 영향이 달라질 수 있으므로, 전함량 기반 정화기준에 더하여 정화토 내 중금속의 존재형태를 기반으로 한 평가기준의 도입도 고려할 필요가 있다.

제안 방법

산세척 후 준설토 내 달라진 중금속의 존재형태의 변화를 알아보기 위해 Tessier et al.(1979)에서 제안된 연속추출시험법에서 약간 변형된 방법에 따라 중금속의 존재형태를 분석하였다. 마지막 5 단계에 해당되는 중금속 추출 시 잔류 중금속의 추출의 효율을 높이기 위해 중금속 전함량 측정에 많이 사용되는 USEPA 3052 방법으로 대체하여 분석하였다.
본 연구에서는 Yoo et al.(2013)에서 제시한 방법을 이용하여 산세기에 따라 달라진 준설토 내 중금속의 존재형태에 따라 변화되는 중금속의 생물학적 이용성과 잠재적 중금속의 이동성을 평가하였다. 본 연구에서 사용된 위해가능성 평가방법의 경우 적용되는 부지 또는 유효활용목적에 적용되는 기준농도를 생물학적 이용성이 높은 중금속과 잠재적 이동성이 있는 존재형태의 농도로 나누어 그 값이 1을 초과하지 않는 경우 위해 가능성이 낮다고 평가한다.
HCl 농도에 따라 달라지는 중금속의 정화효율을 알아보기 위해 산세척 전후로 준설토 내 잔류 중금속의 농도를 분석하여 Fig. 1에 나타내었다. 산세기가 증가할수록 중금속의 정화효율이 증가하였다.
(1979)에서 제안된 연속추출시험법에서 약간 변형된 방법에 따라 중금속의 존재형태를 분석하였다. 마지막 5 단계에 해당되는 중금속 추출 시 잔류 중금속의 추출의 효율을 높이기 위해 중금속 전함량 측정에 많이 사용되는 USEPA 3052 방법으로 대체하여 분석하였다. 준설토 내 중금속 존재형태를 총 5 단계로 분류하였으며 1 단계에서 5 단계로 갈수록 중금속과 준설토의 결합세기가 더 강한 것으로 알려져 있다.
산세척 및 연속추출시험법 수행 후 생성된 추출액 내에 중금속 농도를 유도결합플라스마-원자방출분광기(Inductively Coupled Plasma-Optical Emission Spectrometer;ICP-OES, iCAP 7400, Thermo Scientific, USA)를 통해 분석하였다. 분석한 중금속은 Zn, Cu, Pb, Ni, Cd이며, 이들은 토양환경보전법에서 규제하는 양이온계 중금속 중 대상 준설토에 대한 예비실험 결과 토양오염우려기준(1지역) 농도를 초과하거나 그에 근접한 것들이다.
산세척은 0.05M, 0.1M, 0.2M, 0.5M, 1.0M HCl을 이용하여 5 g의 준설토와 25 ml HCl 용액을 50 ml 폴리프로필렌 재질의 코니컬 튜브에 넣은 뒤 수평교반기를 이용하여 150 rpm에서 2시간 동안 교반하여 실시하였다. 교반 후에 원심분리기를 이용하여 14,000 g에서 10분간 고액 분리하고 고상(정화 준설토) 내 잔류 중금속을 USEPA 3052(USEPA, 1996) 방법을 이용하여 추출하였다.
, NaOH, CaO)을 이용한다면 산성화된 준설토를 중화함과 동시에 잔류산을 제거할 수 있어 보다 신속하게 정화된 준설토를 유효활용할 수 있을 것으로 기대한다. 중금속의 존재형태를 이용해 정화 전후 준설토 내 잔류 중금속의 위해가능성을 생물학적 이용성 지수와 잠재적 이동성 지수를 통해 평가하였다. 생물학적 이용성 지수는 정화 전후 준설토 모두 평가 기준을 만족하지만 산세기 증가에 따른 F1 농도의 증가로 인해 그값은 증가하는 양상을 보인다.

대상 데이터

본 연구에서 사용된 준설토는 국내 항구에서 채취되었다. 채취 후 실험실로 옮긴 뒤 풍화건조 후 2 mm 체거름하여 실험 전까지 4℃에서 냉장보관 하였다.
5M HCl을 이용하는 것이 과도한 정화를 방지하여 정화 비용을 절감하고 준설토질 및 준설토 물리화학적 특성 파괴를 최소화할 수 있다. 본 연구에서 사용한 준설토의 경우 Table 1에 제시된 점토(clay), 실트(silt), 모래(sand)의 함량 분석결과 일반적인 준설토에 비해 점토 함량이 상대적으로 낮고 유기물의 함량도 높지 않다(Kim et al., 2011; Yoo et al., 2013). 점토 함량이 높고(30% 이상) 유기물의 함량이 높은 경우 준설토 자체의 pH 완충효과로 인해 산세척을 통한 중금속 제거효율에 부정적인 영향을 미칠 수 있다(Lee et al.
산세척 및 연속추출시험법 수행 후 생성된 추출액 내에 중금속 농도를 유도결합플라스마-원자방출분광기(Inductively Coupled Plasma-Optical Emission Spectrometer;ICP-OES, iCAP 7400, Thermo Scientific, USA)를 통해 분석하였다. 분석한 중금속은 Zn, Cu, Pb, Ni, Cd이며, 이들은 토양환경보전법에서 규제하는 양이온계 중금속 중 대상 준설토에 대한 예비실험 결과 토양오염우려기준(1지역) 농도를 초과하거나 그에 근접한 것들이다. 음이온계 준금속인 비소는 토양 및 준설토에 존재하는 형태가 양이온계 중금속과 다르며 양이온계 중금속과 정화기작 또한 다르기 때문에 본 논문에서는 HCl을 이용한 산세척시 산세기에 따른 양이온계 중금속의 정화효율 및 존재형태의 변화를 중점적으로 연구하였다.

이론/모형

0M HCl을 이용하여 5 g의 준설토와 25 ml HCl 용액을 50 ml 폴리프로필렌 재질의 코니컬 튜브에 넣은 뒤 수평교반기를 이용하여 150 rpm에서 2시간 동안 교반하여 실시하였다. 교반 후에 원심분리기를 이용하여 14,000 g에서 10분간 고액 분리하고 고상(정화 준설토) 내 잔류 중금속을 USEPA 3052(USEPA, 1996) 방법을 이용하여 추출하였다. 추출액은 원심분리기를 이용해 14,000 g에서 고액분리한 뒤 0.

성능/효과

5M HCl이상에서는 1보다 낮은 값을 갖는다. 0.5M HCl 이상에서 F2와 F3의 농도가 급격히 줄어드는 것이 PMI_T 값 저감에 큰 기여를 하였다. 뿐만 아니라, F4의 농도도 산세기가 증가함에 따라 감소하여 PMI_T 값 저감에 영향을 미쳤다.
(2005, 2006)의 연구에서도 산세척에 의한 Ni의 정화효율이 다른 산에 비해 낮은 것으로 분석되었다. Cd도 Ni과 유사하게 HCl 농도가 증가함에 따라 정화효율이 지속적으로 증가하며 Ni 보다 정화효율이 더 높은 것으로 분석되었다. Ni이 Cd에 비해 이동가능성이 더 낮은 잔류형태(F5)의 비율이 더 높아 중금속 정화효율이 상대적으로 더 낮은 것으로 사료된다.
뿐만 아니라, F4의 농도도 산세기가 증가함에 따라 감소하여 PMI_T 값 저감에 영향을 미쳤다. 따라서, 0.5 M 이상의 산세기를 가진 HCl을 이용하여 산세척을 수행했을 때 존재형태를 기반으로 한 위해 가능성 평가기준을 모두 만족한다.
뿐만 아니라, 이동성이 가장 낮은 중금속인 잔류형태(F5)도 산세기 증가 시 감소하는 경향을 보인다. 따라서, 생물학적 이용성이 높은 중금속 추출에 용이한 산세기라고 알려져 있는 농도범위(0.05-1M HCl)를 이용하여 준설토 내 중금속을 정화하더라도 오히려 가장 결합력이 낮은 형태가 증가할 수 있으며, 반면 강한 결합형태의 중금속까지도 일부 제거될 수 있음을 본 연구를 통해 확인할 수 있었다. 산세척 후 준설토 내 잔류하는 산에 의해 F1이 증가할 수 있으므로 이를 제거하는과정을 포함한다면 산세척 후 생물학적으로 이용가능성이 가장 높은 결합형태의 증가를 저감할 수 있을 것으로 사료된다.
5 M HCl 이상의 산세기에서 중금속 정화효율에 큰 차이를 보이지 않는다. 따라서, 정화기준을 만족하는 수준에서 1.0M HCl 보다는 0.5M HCl을 이용하는 것이 과도한 정화를 방지하여 정화 비용을 절감하고 준설토질 및 준설토 물리화학적 특성 파괴를 최소화할 수 있다. 본 연구에서 사용한 준설토의 경우 Table 1에 제시된 점토(clay), 실트(silt), 모래(sand)의 함량 분석결과 일반적인 준설토에 비해 점토 함량이 상대적으로 낮고 유기물의 함량도 높지 않다(Kim et al.
유기물 및 황화물 결합형태(F4)의 농도도 대부분의 중금속에서 산세기 증가에 따라 감소하는 경향을 보인다. 따라서, 중금속 세기가 증가하면서 약한 결합형태 뿐만 아니라 강한 결합형태의 농도도 함께 감소하며 오히려 산세척 과정에서 용출된 중금속 중 일부가 잔류하여 이동성이 높은 형태인 F1으로 변화된 것을 확인할 수 있었다.
, 2013). 본 연구에서 사용된 준설토의 경우 유기물 및 점토 함량이 높은 일반적인 준설토에 비해 상대적으로 pH 완충효과가 산세척에 미치는 영향이 크지 않을 것으로 사료된다.
5M HCl 이상에서 평가기준을 만족한다. 산세척을 통해 중금속 전함량 및 잠재적 이동성을 효과적으로 저감할 수 있는 정화방법임을 본 연구를 통해 확인하였다. 하지만, 생물학적 이용성을 고려한 산세척을 수행하더라도 산세척 후 생물학적 이용성이 높은 중금속이 증가할 개연성이 존재하므로 세척 강도 결정시 산세척 후 존재형태를 이용하여 잔류 중금속의 잠재적 위해가능성을 평가할 필요가 있는 것으로 사료된다.
Ni이 Cd에 비해 이동가능성이 더 낮은 잔류형태(F5)의 비율이 더 높아 중금속 정화효율이 상대적으로 더 낮은 것으로 사료된다. 일정한 HCl 농도에서 중금속별 정화효율을 비교한 결과, 전반적으로 정화 전 준설토 내 중금속의 생물학적 이용성이 가장 낮은 F5의 비율이 낮을수록 정화효율이 높음을 확인하였다(Cd 제외).
2에 나타내었다. 정화 전 준설토 내 중금속별 주요한 존재형태는 Zn은 탄산염결합 및 철/망간 산화물 결합(F2+F3: 86.2%), Cu는 유기물결합(F4: 74.5%) 그리고 Pb, Ni, Cd의 주요한 존재형태는 잔류형태(F5: Pb 52.7%, Ni 51.4%, Cd 42.0%)로 분석되었다. Zn의 경우 산세척 이후 주요한 결합형태인 F2와 F3가 0.
, 2018). 특히 상대적 이동성이 높은 결합형태인 F2와 F3의 비율이 가장 높았던 Zn이 산세척 후 F1 비율 증가가 가장 컸다.

후속연구

05-1M HCl)를 이용하여 준설토 내 중금속을 정화하더라도 오히려 가장 결합력이 낮은 형태가 증가할 수 있으며, 반면 강한 결합형태의 중금속까지도 일부 제거될 수 있음을 본 연구를 통해 확인할 수 있었다. 산세척 후 준설토 내 잔류하는 산에 의해 F1이 증가할 수 있으므로 이를 제거하는과정을 포함한다면 산세척 후 생물학적으로 이용가능성이 가장 높은 결합형태의 증가를 저감할 수 있을 것으로 사료된다. 잔류산 제거 시 물을 이용한 단순한 잔류산 제거보다는 alkaline solution(e.
산세척 후 준설토 내 잔류하는 산에 의해 F1이 증가할 수 있으므로 이를 제거하는과정을 포함한다면 산세척 후 생물학적으로 이용가능성이 가장 높은 결합형태의 증가를 저감할 수 있을 것으로 사료된다. 잔류산 제거 시 물을 이용한 단순한 잔류산 제거보다는 alkaline solution(e.g., NaOH, CaO)을 이용한다면 산성화된 준설토를 중화함과 동시에 잔류산을 제거할 수 있어 보다 신속하게 정화된 준설토를 유효활용할 수 있을 것으로 기대한다. 중금속의 존재형태를 이용해 정화 전후 준설토 내 잔류 중금속의 위해가능성을 생물학적 이용성 지수와 잠재적 이동성 지수를 통해 평가하였다.
따라서, 전함량을 이용한 정화기준만으로는 정화로 인해 중금속에 의한 위해가 실제적으로 저감되었음을 검증하는데 한계가 있다. 중금속 전함량만을 기준으로 한 정화기술 적용의 한계를 극복하기 위하여 중금속의 존재형태를 기반으로 하여 준설토 정화에 따른 위해저감효과를 검증하는 방안을 모색할 필요가 있다. 연속추출시험법을 통해 파악 가능한 중금속 존재형태 중 비교적 결합력이 약한 형태를 생물학적 이용성 및 이동성이 높은 형태로 간주하고, 해당 존재형태를 이용하여 잔류 중금속의 위해가능성을 평가하는 사례가 있다(Sundaray et al.
산세척을 통해 중금속 전함량 및 잠재적 이동성을 효과적으로 저감할 수 있는 정화방법임을 본 연구를 통해 확인하였다. 하지만, 생물학적 이용성을 고려한 산세척을 수행하더라도 산세척 후 생물학적 이용성이 높은 중금속이 증가할 개연성이 존재하므로 세척 강도 결정시 산세척 후 존재형태를 이용하여 잔류 중금속의 잠재적 위해가능성을 평가할 필요가 있는 것으로 사료된다.

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용어 설명: PCR은 세균 특이성이 있는 primer를 이용하여 적은 수의 세균이 있을지라도 쉽게 검출할 수 있는 유용한 방법이며, 이를 이용하여 구강 내 치면세균막이나 타액에서 직접 세균을 검출할 수 있게 되었다[8].

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