[논문]ZnO:Al 투명도전막의 열처리에 따른 전기적 및 광학적 특성

마대영; 박기철

doi:10.7471/ikeee.2020.24.2.435

ZnO:Al 투명도전막의 열처리에 따른 전기적 및 광학적 특성
Electrical and optical properties of ZnO:Al transparent conductive films with thermal treatments 원문보기

전기전자학회논문지 = Journal of IKEEE, v.24 no.2, 2020년, pp.435 - 440

마대영 (Dept. of Electrical Engineering & ERI, Gyeongsang National University) , 박기철 (Dept. of Semiconductor Engineering & ERI, Gyeongsang National University)

초록
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고주파 마그네트론 스퍼터링으로~500 nm 두께의 ZnO:Al막을 증착하였다. 증착된 ZnO:Al막을 100 ℃, 200 ℃, 300 ℃ 및 400 ℃에서 10시간 동안 열처리하였다. ZnO:Al막의 열처리에 따른 저항률, 캐리어 농도 및 이동도 변화를 측정하였다. XRD, FESEM 결과를 통해 열처리에 따른 ZnO:Al막의 저항률 변화 원인을 조사하였다. ZnO:Al막의 광 투과율을 측정한 후 에너지 밴드 갭, Urbach 에너지 및 굴절률을 도출하였다. ZnO:Al막의 전기적 특성 변화를 광특성과 연관지어 설명하였다.

Abstract ▼ AI-Helper

ZnO:Al films with about 500 nm thick were prepared by RF magnetron sputtering. The ZnO:Al films were annealed at 100 ℃, 200 ℃, 300 ℃, and 400 ℃ for 10 h, respectively. The resistivity, carrier concentration, and mobility variation of ZnO:Al films with heat treatments were measured. The causes of the resistivity variation of ZnO:Al films with heat treatments were investigated by utilizing the results of x-ray diffraction and field emission scanning electron microscope. The energy band gap, Urbach energy, and refractive index were obtained from the transmittance of ZnO:Al films. The change in electrical properties of the ZnO:Al film was explained in relation to the optical properties.

주제어

표/그림 (10)

그림 Fig. 1. Resistivity and sheet resistance variation of ZnO:Al films with annealing temperature. 그림 1. 열처리 온도에 따른 ZnO:Al막의 저항률 및 면저항 변화
그림 Fig. 2. Carrier concentration and mobility of ZnO:Al films as a function of annealing tempera-ture. 그림 2. ZnO:Al막의 열처리온도에따른캐리어농도및이동도
그림 Fig. 3. XRD patterns of ZnO:Al films annealed at: (a) 100 ℃, (b) 200 ℃, (c) 300 ℃, and (d) 400 ℃. 그림 3. 열처리한 ZnO:Al막의 XRD 패턴: (a) 100 ℃, (b) 200 ℃, (c) 300 ℃, and (d) 400 ℃
그림 Fig. 4. Lattice constant of c-axis and grain size of ZnO:Al films as a function of annealing temperature. 그림 4. ZnO:Al막의 열처리 온도에 따른 c축 격자상수 및 그레인 크기
그림 Fig. 5. FESEM images of ZnO:Al film annealed at: (a) room temperature, and (b) 400 ℃. 그림 5. (a) 상온 및 (b) 400 ℃에서 열처리한 ZnO:Al막의 FESEM 사진
그림 Fig. 6. EDS spectrum of as-deposited ZnO:Al film. 그림 6. 열처리하지 않은 ZnO:Al막의 EDS 스펙트럼
그림 Fig. 7. Transmittance of ZnO:Al films annealed at: (a) 100 ℃, (b) 200 ℃, (c) 300 ℃, and (d) 400 ℃. 그림 7. (a) 100 ℃, (b) 200 ℃, (c) 300 ℃ 및 (b) 400 ℃에서 열처리한 ZnO:Al막의 광투과율
그림 Fig. 8. Energy-band-gap of ZnO:Al films annealed at: (a) 100 ℃, (b) 200 ℃, (c) 300 ℃, and (d) 400 ℃. 그림 8. (a) 100 ℃, (b) 200 ℃, (c) 300 ℃ 및 (b) 400 ℃에서 열처리한 ZnO:Al막의 에너지 밴드 갭
그림 Fig. 9. ln  dependence on photon energy of ZnO:Al films annealed at: (a) 100 ℃, (b) 200 ℃, (c) 300 ℃, and (d) 400 ℃. 그림 9. (a) 100 ℃, (b) 200 ℃, (c) 300 ℃ 및 (b) 400 ℃에서 열처리한 ZnO:Al막의 광 에너지에 따른 광 흡수율 변화
$Fig. 10. Refractive indices of ZnO:Al films annealed at: (a) 100 ℃, (b) 200 ℃, (c) 300 ℃, and (d) 400 ℃. 그림 10. (a) 100 ℃, (b) 200 ℃, (c) 300 ℃ 및 (b) 400 ℃에서 열처리한 ZnO:Al막의 광 굴절률$ 그림 Fig. 10. Refractive indices of ZnO:Al films annealed at: (a) 100 ℃, (b) 200 ℃, (c) 300 ℃, and (d) 400 ℃. 그림 10. (a) 100 ℃, (b) 200 ℃, (c) 300 ℃ 및 (b) 400 ℃에서 열처리한 ZnO:Al막의 광 굴절률

AI 본문요약
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문제 정의

본 연구에서는 ZnO:Al막의 장시간 열처리에 따른 전기적 및 광학적 특성 변화를 조사하였다. ZnO:Al막의 특성변화를 설명하기 위해 구조적 및 화학적 특성을 측정하고 투명도전막이 장시간 정상 동작할 수 있는 온도의 범위를 밝혔다.
최근 대형 액정 디스플레이 및 태양전지 패널 수요의 급격한 증가는 ITO의 과도한 소비를 촉발하였다. 이에 따른 인듐의 부족 사태는 ITO의 원가를 상승시켜 ITO를 대체할 수 있는 물질 개발의 필요성을 제기하였다.

제안 방법

증착한 투명도전막을 100 ℃, 200 ℃, 300 ℃ 및 400 ℃에서 10시간 열처리한 후막의 구조적, 전기적 및 광학적 특성을 측정하고 열처리 전의 특성과 비교하였다. 4침법(4-point probe)으로 투명도전막의 열처리에 따른 저항률 및 면저 항 변화를 측정하였으며, x-ray diffraction(XRD)으로 결정성 변화를 조사하였다. XRD를 위해 CuKα 선(λ= 1.
01° 간격으로 주사하였다. Field emission scanning electron microscope(FESEM)로 표면형상을 관찰하였으며, energy dispersive x-ray spectroscopy(EDS)로 ZnO:Al 막의 원소 성분을 분석하였다. 가시광선 영역에서의 광 투과율을 측정하고 에너지 밴드 갭을 구하였다.
XRD를 위해 CuKα 선(λ= 1.542 Å)을 회절각 2θ = 20°～60°에서 0.01° 간격으로 주사하였다.
가시광선 영역에서의 광 투과율을 측정하고 에너지 밴드 갭을 구하였다. ZnO:Al막의 온도에 따른 전기적 특성변화를 광특성 변화와 비교하여 분석하였다.
이 균열은 400 ℃에서 열처리한 ZnO:Al막의 급격한 이동도 감소와 관련이 있는 것으로 보인다. ZnO:Al막의 원소 성분을 분석하기 위하여 EDS를 시행하였다. 열처리하지 않은 ZnO:Al막의 EDS 결과를 그림 6에 나타내었다.
본 연구에서는 ZnO:Al막의 장시간 열처리에 따른 전기적 및 광학적 특성 변화를 조사하였다. ZnO:Al막의 특성변화를 설명하기 위해 구조적 및 화학적 특성을 측정하고 투명도전막이 장시간 정상 동작할 수 있는 온도의 범위를 밝혔다.
본 연구에서는 ZnO:Al막의 장시간 열처리에 따른 전기적 및 광학적 특성 변화를 조사하였다. ZnO:Al막의 특성변화를 설명하기 위해 구조적 및 화학적 특성을 측정하고 투명도전막이 장시간 정상 동작할 수 있는 온도의 범위를 밝혔다.
Field emission scanning electron microscope(FESEM)로 표면형상을 관찰하였으며, energy dispersive x-ray spectroscopy(EDS)로 ZnO:Al 막의 원소 성분을 분석하였다. 가시광선 영역에서의 광 투과율을 측정하고 에너지 밴드 갭을 구하였다. ZnO:Al막의 온도에 따른 전기적 특성변화를 광특성 변화와 비교하여 분석하였다.
광 투과율 측정을 통해 ZnO:Al막의 광 특성을 분석하였다. 그림 7은 ZnO:Al막의 광 투과율을 나타낸 것이다.
39 W/cm²였다. 증착한 투명도전막을 100 ℃, 200 ℃, 300 ℃ 및 400 ℃에서 10시간 열처리한 후막의 구조적, 전기적 및 광학적 특성을 측정하고 열처리 전의 특성과 비교하였다. 4침법(4-point probe)으로 투명도전막의 열처리에 따른 저항률 및 면저 항 변화를 측정하였으며, x-ray diffraction(XRD)으로 결정성 변화를 조사하였다.

대상 데이터

코닝 유리 위에 RF magnetron sputtering으로 500 nm 두께의 ZnO:Al막을 증착하였다. 이때 직경이 3 인치인 ZnO_0.96:Al_0.04 원형 세라믹 판을 타겟으로 사용하였으며, 작동압력 및 전력밀도는 각각 5.0 mtorr 및 4.39 W/cm²였다. 증착한 투명도전막을 100 ℃, 200 ℃, 300 ℃ 및 400 ℃에서 10시간 열처리한 후막의 구조적, 전기적 및 광학적 특성을 측정하고 열처리 전의 특성과 비교하였다.

성능/효과

그림 2는 ZnO:Al막의 캐리어 농도 및 이동도를 나타낸 것이다. 100 ℃에서 열처리한 ZnO:Al막의 캐리어 농도 및 이동도는 열처리에 의한 차이를 보이지 않았으나, 열처리 온도를 200 ℃ 및 300℃로 높임에 따라 캐리어 농도는 감소하고 이동도는 증가하였다. 열처리 온도 400 ℃에서는 캐리어농도 및 이동도가 동시에 급격한 감소를 나타내었다.
열처리하지 않은 ZnO:Al막의 EDS 결과를 그림 6에 나타내었다. 본 실험에서 증착한 ZnO:Al막에는 Al이 약 1.7% 함유되어 있으며, 열처리에 의한 산소 함유량의 변화는 EDS로 관찰할 수 없었다.
열처리하지 않은 막과 100 ℃에서 열처리한 막은 전기적, 구조적 및 광학적 특성에서 차이를 나타내지 않아 그림 3부터는 열처리하지 않은 막의 특성은 표시하지 않았다. 본 실험에서 증착한 ZnO:Al막은 육방정계 구조 (002) 방향으로 강한 성장성을 나타내었다. 그림 3으로부터 c축 격자 상수 및 그레인 크기를 구해 그림 4에 나타내었다.
FESEM 사진에서 설명하겠지만, 이동도에 영향을 미치는 그레인의 증가가 400 ℃의 열처리에서는 확인되지 않는다. 본 실험의 결과로 볼 때, 300 ℃까지는 ZnO:Al막을 투명 도전막으로 장시간 사용해도 무방한 것으로 판단된다.
8로 열처리에 의한 변화는 나타나지 않았다. 본 연구의 결과로 볼 때, 300 ℃까지는 ZnO:Al막의 전기적 및 광학적 특성변화없이 장시간 투명도전막으로 사용할 수 있을 것으로 판단된다.

질의응답

핵심어	질문	논문에서 추출한 답변
	ZnO 물질의 특징은?	현재 ITO의 대체물질로는 매장량이 풍부하고 전기 및 광학특성이 널리 알려져 있으며 화학적으로 안정된 아연 산화막(ZnO) 계열의 투명도전막이 가장 활발하게 연구되고 있다[3], [4]. ZnO는 큰 에너지 밴드 갭(～3.3 eV)에 의해 가시광선 투과율이 높으며, 비화학양론적 결합에 의해 비교적 낮은 저항률을 갖는다. 그러나 투명도전막으로 사용하기에는 진성 ZnO막의 저항률이 너무 높기 때문에 알루미늄(Al), 갈륨, 인듐 등 Ⅲ족 원소를 도핑하여 ZnO막의 저항률을 낮추고 있다.
	투명도전막을 광전소자의 전극으로 사용하기 위한 조건은?	디스플레이 및 태양전지 산업의 확장과 함께 투명도전막(transparent conductive film)에 대한 수요가 급증하고 있다. 투명도전막을 광전소자의 전극으로 사용하기 위해서는 낮은 저항률(<10-3 Ω·cm)과 가시광선 영역에서의 높은 투과율(> 85%)을 충족하여야 한다. 종래에는 그에 상응하는 저항률 및 광 투과율을 갖는 인듐주석산화막(indium tinoxide film, ITO)이 투명도전막으로 사용되어 왔다[1], [2].
	아연 산화막을 투명전도막으로 사용하는데 존재하는 문제점 및 해결방안은?	3 eV)에 의해 가시광선 투과율이 높으며, 비화학양론적 결합에 의해 비교적 낮은 저항률을 갖는다. 그러나 투명도전막으로 사용하기에는 진성 ZnO막의 저항률이 너무 높기 때문에 알루미늄(Al), 갈륨, 인듐 등 Ⅲ족 원소를 도핑하여 ZnO막의 저항률을 낮추고 있다. 그 중에서 Al을 도핑한 ZnO:Al막이 저렴한 원료, 낮은 저항률 및 높은 광 투과율의 이유로 가장 널리 제품화되어 생산되고 있다.

참고문헌 (8)

Minh Trung Dang, Guillaume Wantz, Lionel Hirsch, James D. Wuest, "Recycling indium tin oxide (ITO) anodes for use in organic light-emitting diodes (OLEDs)," Thin Solid Films, vol. 63830, pp. 236-243, 2017. DOI: 10.1016/j.tsf.2017.07.045
Masayuki Okuya, Nobuyuki Ito, Katsuyuki Shiozaki, "ITO thin films prepared by a microwave heating," Thin Solid Films, Vol.515, pp.8656-8659, 2007. DOI: 10.1016/j.tsf.2007.03.148

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H. Zhu, E. Bunte, J. Hupkes, S. M. Huang, "Sputtering of ZnO:Al films from dual tube targets with tilted magnetrons," Thin Solid Films, vol.519, pp.2366-2370, 2011. DOI: 10.1016/j.tsf.2010.10.072

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H. Zhu, J. Hupkes, E. Bunte, A. Gerber, S. M. Huang, "Influence of working pressure on ZnO:Al films from tube targets for silicon thin film solar cells," Thin Solid Films, vol.518, pp.4997-5002, 2010. DOI: 10.1016/j.tsf.2010.02.065

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E. Ziegler A. Heinrich H. Oppermann G. Stover, "Electrical properties and non-stoichiometry in ZnO single crystals," Phys. Status Solidi A, vol.66, pp.635, 1981. DOI: 10.1002/pssa.2210660228

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E. Burstein, "Anomalous Optical Absorption Limit in InSb," Phys. Rev. vol.93, pp.6322015, 1954. DOI: 10.1103/PhysRev.93.632
R Grigorovici, "Amorphous semiconducting thin films," Thin Solid Films, vol.9, pp.1-23, 1972. DOI: 10.1016/0040-6090(72)90327-6

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R. Swanepoel, "Determination of the thickness and optical constants of amorphous silicon," J. Phys. E: Sci. Instrum. vol.16, pp.1214-1222, 1983. DOI: 10.1088/0022-3735/16/12/023

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저자의 다른 논문 :

표제어: PCR

동의어: Packet Collision Rate

용어 설명 출처 목록 (6)

용어 설명: PCR은 세균 특이성이 있는 primer를 이용하여 적은 수의 세균이 있을지라도 쉽게 검출할 수 있는 유용한 방법이며, 이를 이용하여 구강 내 치면세균막이나 타액에서 직접 세균을 검출할 수 있게 되었다[8].

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