[논문]치환기 특성에 따른 아민흡수제와 CO2의 반응특성 평가

심재구; 이정현; 정진규; 곽노상

doi:10.18770/kepco.2020.06.03.297

치환기 특성에 따른 아민흡수제와 CO2의 반응특성 평가
Substituent Effect in the Reaction of Carbon Dioxide with Amine-Based Absorbent 원문보기

KEPCO Journal on electric power and energy, v.6 no.3, 2020년, pp.297 - 303

심재구 (KEPCO Research Institute, Korea Electric Power Corporation) , 이정현 (KEPCO Research Institute, Korea Electric Power Corporation) , 정진규 (KEPCO Research Institute, Korea Electric Power Corporation) , 곽노상 (KEPCO Research Institute, Korea Electric Power Corporation)

Abstract ▼ AI-Helper

The reaction of carbon dioxide with the amine-based absorbents which have various substituents in the molecule was described. In the case of MEA which is a representative primary amine, the absorption reaction was proceeded very fast while the regeneration reaction was took place slowly due to the strong bond strength between the absorbent and carbon dioxide. The more substituents on N atom of the absorbent, the slower the absorption reaction between carbon dioxide and the absorbent, which in turn causes faster the regeneration rate from the reaction intermediate, carbamate.

주제어

표/그림 (22)

그림 Fig. 1. 10 MW급 습식 CO₂ 포집플랜트.
그림 Fig. 2. 연소후 습식 CO₂ 포집공정 개념도.
그림 Fig. 3. 알칸올아민 기본구조.
그림 Fig. 4. 1차, 2차 그리고 3차아민의 구분.
그림 Fig. 5. CO₂ 스크리닝 시스템 모식도.
그림 Fig. 6. CO₂ 스크리닝 시스템
그림 Fig. 7. 대표적인 아민계 흡수제. (a) MEA. (b) DEA. (c) TEA. (d) A2P. (e) AMP. (f) EAE. (g) IPAE. (h) BAE.
그림 Fig. 8. 1차, 2차 그리고 3차아민의 CO₂ 흡수량.
그림 Fig. 9. 1차, 2차 그리고 3차아민의 CO₂ 탈거량.
그림 Fig. 10. 1차, 2차 그리고 3차아민의 CO₂ 탈거율.
그림 Fig. 11. 1차아민의 치환기영향(흡수량).
그림 Fig. 12. 1차아민의 치환기영향(탈거량).
그림 Fig. 13. 1차아민의 치환기영향(탈거율).
그림 Fig. 14. (a) 1차 및 (b) 2차아민과 CO₂의 분자내 입체반발.
그림 Fig. 15. (a) MEA 및 (b) AMP와 CO₂의 입체반발.
그림 Fig. 16. 1차 및 2차아민의 치환기영향(흡수량).
그림 Fig. 17. 1차 및 2차아민의 치환기영향(탈거량).
그림 Fig. 18. 1차 및 2차아민의 치환기영향(탈거율).
그림 Fig. 19. (a) 1차 및 (b) 2차아민의 수소결합 예.
그림 Fig. 21. 2차아민의 치환기길이 영향(탈거량).
그림 Fig. 22. 2차아민의 치환기길이 영향(탈거율).
그림 Fig. 20. 2차아민의 치환기길이 영향(흡수량).

AI 본문요약
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문제 정의

와의 흡수 및 탈거(재생)반응성에 큰 차이가 나타나게된다. 따라서 본 연구에서는 발전소 등과 같은 대규모 CO₂ 고정배출원에 적용하기위한 고효율 저에너지 소비형 습식 CO₂ 흡수제 개발을 목적으로 알칸올아민 흡수제의 치환기 다양성에 따른 CO₂와의 반응특성을 평가하였다.

제안 방법

아민에 치환기가 직접 결합한 형태인 2차아민에서 치환기길이 영향을 살펴보았다. 1차아민 MEA와 MEA의 아민(N)기에 에틸 (ethyl, CH₃CH₂-)기가 치환된 EAE (2-(Ethylamino)ethanol), 입체장애도가 상대적으로 큰 IPAE(2-(Isopropylamino)ethanol)와 BAE(2- (Butylamino)ethanol) 등이 각각 치환된 2차아민을 대상으로 CO₂의 흡수 및 탈거(재생)과정에서 치환기 영향을 살펴보았다.
대표적인 상용 CO₂ 흡수제인 MEA, DEA 그리고 TEA (Triethanolamine)를 대상으로 흡수 및 탈거(재생)과정에서의 치환기 영향을 살펴보았다. MEA 기본골격에 ethanol 치환기가 1개 더 치환되면 DEA, 2개 더 치환되면 TEA 구조가 되므로 그에 따른 특성을 비교평가하기에 적합하다고 판단하였다 (Fig.
6 L/min)하여 각 흡수제의 흡수 및 탈거(재생)량을 계산한다. 모든 실험은 정확한 비교평가를 위해 3개의 반응기에서 동시에 진행하였으며, 재현성 확보를 위해 2회 이상 반복하여 수행하였다.
반응기를 흡수(40°C) 및 탈거(70°C) 반응에 맞춰 미리 예열되어 있는 수조로 옮겨 실험을 진행하였다.
설정된 흡수반응시간(90분)에 CO₂ 농도가 포화상태에 도달한 것을 확인하고, 반응기를 70°C로 예열된 항온수조로 옮겨 흡수제를 재생(CO₂를 탈거)시킨다. 반응기에서 배출되는 CO₂를 분석기로 공급(0.6 L/min)하여 각 흡수제의 흡수 및 탈거(재생)량을 계산한다. 모든 실험은 정확한 비교평가를 위해 3개의 반응기에서 동시에 진행하였으며, 재현성 확보를 위해 2회 이상 반복하여 수행하였다.
본 실험에서는 CO₂ 스크리닝 시스템을 사용하여 CO₂ 흡수 및 탈거(재생)반응 실험을 수행하였고, 실험장치는 Fig. 5 및 Fig. 6에 나타냈다.
85 mol% 농도로 사용되었고, 실험에 사용된 가스는 화력발전소 연소배가스와 유사하게 CO₂ 15% (N₂ balance) 농도의 모사가스를 사용하였다. 상세한 실험조건은 후술 하였다.
상용흡수제 MEA를 기본골격으로 사슬 2번 탄소위치에 메틸 (Methyl, CH₃^-)기가 치환된 A2P(Amino-2-propanol) 그리고 MEA 기본골격의 1번 탄소위치에 2개의 메틸기가 치환된 AMP(2- Amino-2-methylpropanol) 를 대상으로 치환기 위치에 따른 CO₂흡수 및 탈거(재생)특성을 살펴보았다.
상용흡수제 MEA를 기본골격으로 사슬 2번 탄소위치에 메틸기가 치환된 A2P 그리고 MEA 분자내의 질소원자에 에틸(Ethyl, CH₃CH₂-)기가 치환된 EAE (2-(Ethylamino)ethanol)를 대상으로 1차 및 2차아민의 CO₂ 흡수 및 탈거(재생)특성을 살펴보았다 (Fig. 16-18). 2차아민인 EAE의 경우 1차아민인 MEA와 A2P와 비교하였을 때 CO₂ 흡수속도와 탈거(재생)속도 모두 동등 이상의 결과를 나타냈다.
아민에 치환기가 직접 결합한 형태인 2차아민에서 치환기길이 영향을 살펴보았다. 1차아민 MEA와 MEA의 아민(N)기에 에틸 (ethyl, CH₃CH₂-)기가 치환된 EAE (2-(Ethylamino)ethanol), 입체장애도가 상대적으로 큰 IPAE(2-(Isopropylamino)ethanol)와 BAE(2- (Butylamino)ethanol) 등이 각각 치환된 2차아민을 대상으로 CO₂의 흡수 및 탈거(재생)과정에서 치환기 영향을 살펴보았다.
흡수제의 흡수 및 탈거(재생)특성을 일정한 온도에서 정확하게 평가하기 위하여 각각 40°C 및 70°C로 설정된 수조에서 흡수 및 탈거(재생)반응 특성을 평가하였다.

대상 데이터

실험장치는 가스 유량을 제어하는 MFC (ATOVAC GMC1200, 유량 1,500 cc/min), 반응기에서 배출되는 CO₂ 농도 분석을 위한 분석기 (HORIBA, VS-5000), 데이타 수집장치(DATA LOGGER, HORIBA, EMS-365D), 반응기를 일정한 온도로 가열하는 항온수조(LAB COMPANION, BW-20H), 반응기에서 비말동반하는 흡수제를 냉각하기 위한 냉각기(LAB COMPANION, RW-3025G, 설정온도 5°C)로 구성되어 있다. 공급되는 가스는 고순도 질소가스(N₂, 99.9 vol.%)와 혼합가스(CO₂ 15 vol.%, N₂ balance)를 사용하였다. 반응기는 Measuring cylinder를 사용하였으며, 반응기 내 흡수제의 양은 각 50 g씩 주입하였다.
본 연구에서 사용된 흡수제는 특별한 언급이 없는 한 순도 97% 이상의 시약급 아민이 2.85 mol% 농도로 사용되었고, 실험에 사용된 가스는 화력발전소 연소배가스와 유사하게 CO₂ 15% (N₂ balance) 농도의 모사가스를 사용하였다. 상세한 실험조건은 후술 하였다.
실험장치는 가스 유량을 제어하는 MFC (ATOVAC GMC1200, 유량 1,500 cc/min), 반응기에서 배출되는 CO2 농도 분석을 위한 분석기 (HORIBA, VS-5000), 데이타 수집장치(DATA LOGGER, HORIBA, EMS-365D), 반응기를 일정한 온도로 가열하는 항온수조(LAB COMPANION, BW-20H), 반응기에서 비말동반하는 흡수제를 냉각하기 위한 냉각기(LAB COMPANION, RW-3025G, 설정온도 5°C)로 구성되어 있다.

성능/효과

MEA가 A2P, AMP 등 치환된 흡수제 대비 CO₂와의 초기흡수반응 속도가 빠르고, 흡수량도 많았으나 그 차이가 크지 않음을 알 수 있다. A2P와 AMP의 치환기는 전자공여효과(Electron donating effect)를 보유한 알킬기(alkyl group), 즉, 1개의 메틸(A2P) 또는 2개의 메틸(AMP) 형태임에도 불구하고 CO₂ 흡수반응에서는 알킬기의 전자공여효과 보다는 입체 장애효과가 더 크게 작용하여 반응속도가 늦어지는 결과가 나타난 것으로 판단된다. 즉, 알킬기는 전자를 주변으로 전달하는 특성이 있어 CO₂와 반응하는 질소원자의 전자상태를 풍부하게 하여(Electron-rich) 친전자성을 증가시키게 된다 [16][17].
흡수제인 MEA, DEA 그리고 TEA (Triethanolamine)를 대상으로 흡수 및 탈거(재생)과정에서의 치환기 영향을 살펴보았다. MEA 기본골격에 ethanol 치환기가 1개 더 치환되면 DEA, 2개 더 치환되면 TEA 구조가 되므로 그에 따른 특성을 비교평가하기에 적합하다고 판단하였다 (Fig. 7).
흡수 및 탈거(재생)반응에 큰 영향을 주었다. MEA, DEA 그리고 TEA 와 같은 1차아민의 경우 치환기가 없는 조건(MEA) 에서는 CO₂흡수반응이 빠르고 흡수량도 많은 반면, 흡수제와 CO₂ 사이의 원자간 결합력(Bond strength)이 강해 탈거(재생)반응은 늦게 진행되는 것을 알 수 있었다. 흡수제의 질소원자에 알킬기가 직접 치환된 2차 또는 3차아민의 경우, 알킬기의 전자공여효과보다는 입체장애 효과(Steric hindrance effect) 가 크게 작용하여 CO₂ 흡수반응과 비교하여 탈거(재생)반응이 상대적으로 순조롭게 진행되는 것을 알 수 있었다.
%) 가스를 공급하여 잔류 CO₂를 제거한다. 그 후, 혼합가스(CO₂ 15 vol.%, N₂ balance)를 주입한 후 실제 혼합가스의 농도에 변화가 없음을 확인한다. 그 후, 제조된 흡수제 용액을 반응기 3개에 각각 50 g씩 주입 후 40°C로 예열된 항온수조에 넣고 튜브라인을 연결한다.
IPAE의 경우 isopropyl 형태로 탄소간 입체반발이 작용하는 구조인 반면, BAE는 직선형(linear)으로 치환기 내부에서의 입체반발은 상대적으로 작은 구조이다. 따라서 IPAE가 상대적으로 큰 입체장애효과를 나타내어 CO₂와의 접근이 어려워져 흡수반응이 상대적으로 천천히 진행되는 결과를 나타냈다. 따라서 IPAE는 입체장애아민의 전형적 흡수반응 패턴인 흡수반응 후반에 CO₂ 흡수량이 증가하는 결과를 나타냈다.
따라서 IPAE가 상대적으로 큰 입체장애효과를 나타내어 CO₂와의 접근이 어려워져 흡수반응이 상대적으로 천천히 진행되는 결과를 나타냈다. 따라서 IPAE는 입체장애아민의 전형적 흡수반응 패턴인 흡수반응 후반에 CO₂ 흡수량이 증가하는 결과를 나타냈다. Fig.
즉, 알킬기는 전자를 주변으로 전달하는 특성이 있어 CO₂와 반응하는 질소원자의 전자상태를 풍부하게 하여(Electron-rich) 친전자성을 증가시키게 된다 [16][17]. 따라서 전자가 풍부해진 흡수제의 질소원자는 전자부족(Electron-deficient) 상태인 CO₂의 중앙탄소를 친핵공격(Nucleophilic attack)하는 흡수 반응 메커니즘을 따르게 되는데, AMP의 경우 치환기의 전자공여효과 보다는 입체장애효과가 더 크게 작용하여 흡수제와 CO₂의 접근이 치환기로 인해 방해를 받아 흡수반응이 상대적으로 늦게 진행되는 것으로 보인다 (Fig. 11과 Fig. 14) 한편, 탈거(재생)반응에서는 치환기의 입체효과가 명확하게 나타났다. AMP의 경우, 흡수제와 CO₂의 반응중간체 상태에서 질소원자의 1번탄소에 치환된 2개의 메틸기와 많은 수소원자의 자유회전(Free rotation)에 의해 CO₂와의 입체반발(Steric repulsion)이 발생하게 된다.
따라서 흡수제의 CO2 흡수는 1차아민(MEA) > 2차아민(DEA) > 3차아민(TEA) 순으로 그 양이 증가하지만, 탈거(재생) 특성은 흡수특성과 반대로 3차아민(TEA) > 2차아민(DEA) > 1차아민(MEA) 순으로 우수한 것을 알 수 있다.
즉, MEA, A2P 그리고 AMP와 같은 비치환 또는 치환 1차아민 흡수제와 CO₂의 흡수 및 탈거(재생)반응은 치환기의 전자공여 효과보다는 입체장애 효과가 상대적으로 크게 작용하며, 그 정도는 흡수반응보다는 탈거(재생)반응에서 더 큰 경향을 나타냈다. 특히 탈거율 비교에서는 AMP가 타 흡수제 대비 탈거율이 약 3배 정도(탈거시간 10분 기준) 큰 것으로 나타나 소비에너지 측면에서 매우 유리함을 알 수 있다.
2차아민의 흡수반응 속도는 반응초기에는 상용흡수제인 MEA와 큰 차이를 보이지 않았지만, 시간에 따른 속도변화량에서 차이를 나타냈다. 즉, 아민에 치환된 치환기의 탄소수가 동일한(4개) IPAE와 BAE의 흡수반응속도가치환기의 입체장애효과에 영향을 받은 결과를 나타냈다. IPAE의 경우 isopropyl 형태로 탄소간 입체반발이 작용하는 구조인 반면, BAE는 직선형(linear)으로 치환기 내부에서의 입체반발은 상대적으로 작은 구조이다.
이는 동일하게 직선형 치환기를 가지는 BAE와 EAE의 경우 탄소수 2개차이의 전자공여효과와 입체장애효과는 상쇄되는 것으로 판단된다. 즉, 탄소수 2개가 많은 BAE의 경우 EAE 대비 입체장애도가 크게 작용하여 흡수 및 탈거(재생)반응이 방해받는 반면, 탄소수 2개만큼 전자공여효과도 작용하여 흡수 및 탈거(재생)반응이 촉진되게 되므로 종합적으로 두 치환기간에는 큰 차이가 나타나지 않았다.
MEA, DEA 그리고 TEA 와 같은 1차아민의 경우 치환기가 없는 조건(MEA) 에서는 CO₂흡수반응이 빠르고 흡수량도 많은 반면, 흡수제와 CO₂ 사이의 원자간 결합력(Bond strength)이 강해 탈거(재생)반응은 늦게 진행되는 것을 알 수 있었다. 흡수제의 질소원자에 알킬기가 직접 치환된 2차 또는 3차아민의 경우, 알킬기의 전자공여효과보다는 입체장애 효과(Steric hindrance effect) 가 크게 작용하여 CO₂ 흡수반응과 비교하여 탈거(재생)반응이 상대적으로 순조롭게 진행되는 것을 알 수 있었다. 따라서 아민계 흡수제를 사용하여 CO₂를 고효율, 저비용으로 포집 하기 위해서는 흡수 및 탈거(재생)반응에 각각 강점을 가지는 흡수제의 구조변경 등을 통하여 성능을 개선한다면, 석탄화력과 LNG 복합화력 등 배가스 조성에 맞는 고성능 흡수제를 개발할 수 있을 것으로 전망된다.

후속연구

흡수제의 질소원자에 알킬기가 직접 치환된 2차 또는 3차아민의 경우, 알킬기의 전자공여효과보다는 입체장애 효과(Steric hindrance effect) 가 크게 작용하여 CO₂ 흡수반응과 비교하여 탈거(재생)반응이 상대적으로 순조롭게 진행되는 것을 알 수 있었다. 따라서 아민계 흡수제를 사용하여 CO₂를 고효율, 저비용으로 포집 하기 위해서는 흡수 및 탈거(재생)반응에 각각 강점을 가지는 흡수제의 구조변경 등을 통하여 성능을 개선한다면, 석탄화력과 LNG 복합화력 등 배가스 조성에 맞는 고성능 흡수제를 개발할 수 있을 것으로 전망된다.

질의응답

핵심어	질문	논문에서 추출한 답변
	연소 후 CO2 포집기술의 종류는 무엇이 있는가?	따라서 온실가스 저감을 위해서는 화력발전소의 배가스 내에 포함된 CO2를 고효율, 저비용으로 포집하는 기술의 개발이 필요하다. CO2 포집기술 중 연소 후 CO2 포집기술은 액상 흡수제를 이용한 습식법, 고체 흡수제를 이용한 건식법, 분리막을 이용한 막분리법 등이 알려져 있으며 [3]-[5], 이들 분야의 핵심원천기술 개발 뿐만 아니라 기술들을 적용한 파일럿 규모 연구는 한국전력공사가 국가 연구개발을 선도 중이다.
	습식 CO2 포집기술이 대규모 배출원에서 실증급으로 사용되는 이유는 무엇인가?	습식 CO2 포집기술은 액상의 흡수제를 이용하여 배가스 중의 CO2를 흡수하고, 재생과정을 통해서 흡수된 CO2를 고순도로 분리 및 포집하는 기술이다. 다양한 포집기술 중 CO2 제거율, 에너지소비량 그리고 포집 CO2의 순도 등에서 가장 신뢰성 높은 성능을 보여 대규모 CO2 배출원(발전소, 제철소, 기타 대형공장 등)에서 실증급으로 활용되고 있는 유일한 기술이다 [6][7]. 국내에서는 한국중부발전의 보령화력발전본부에 설치된 10 MW급 습식 CO2 포집 플랜트를 이용하여 습식 CO2 포집 실증연구가 진행되고 있으며, 한국전력 전력연구원에서는 관련과제의 총괄주관기관으로서 고효율 흡수제 개발과 공정최적화 연구를 담당하고 있다 (Fig.
	대기중 온실가스를 저감하기 위한 방법은 무엇이 있는가?	한편 국제에너지기구(International Energy Agency, IEA)의 보고서에 따르면 2050년 지구온도를 6DS로부터 2DS 정도로 유지하기위해서 발전분야에서 약 39% (150억톤)의 CO2를 감축하여야 할것으로 예측하고 있다 [1]. 대기중 온실가스를 저감하기 위한 방법으로는 에너지 수요저감, 비화석연료의 사용 그리고 CO2 포집 및 저장(CCS) 등이 있는데, 화력발전소 등과 같은 대규모 온실가스 고정배출원에서는 신재생에너지, 원자력발전 등과 같은 비화석연료의 사용과 CO2 포집 및 저장(CCS)이 가장 현실적인 방법이라 할 수있다 [2]. 전 세계적으로 신재생발전을 장려하고 화력발전을 점진적으로 감소시키는 에너지믹스가 큰 기조이나, 우리나라의 경우 국가온실가스 감축목표를 달성하기 위해서는 신재생발전 확대와 함께 대기중으로 배출된 CO2의 대규모 포집 및 저장(CCS)이 필수적이다.

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표제어: PCR

동의어: Packet Collision Rate

용어 설명 출처 목록 (6)

용어 설명: PCR은 세균 특이성이 있는 primer를 이용하여 적은 수의 세균이 있을지라도 쉽게 검출할 수 있는 유용한 방법이며, 이를 이용하여 구강 내 치면세균막이나 타액에서 직접 세균을 검출할 수 있게 되었다[8].

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