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문제 정의
- 2 V의 흡착 전압에서 가장 높은 효율을 보여주었지만 이번에는 공정 운전의 경제성을 고려해 조금 더 낮은 전압으로 보다 경제적 운전이 가능한 조건을 탐색했다. 따라서 1.0 V, 3 min으로 흡착 조건을 고정한 뒤 1 min의 탈착 시간 하에 탈착 전압을 -1.0, -2.0, -3.0 V로 바꾸어 가며 탈착 전압이 염 제거 효율에 미치는 영향을 알아보고자 하였다. 결과에 따른 배출수의 농도 그래프를 Fig.
- 공정의 효율을 결정하는 데 있어 전극의 불완전 재생을 방지하고 표면의 이온성 물질들을 탈착하는 능력이 매우 중요하게 작용하게 되며, 이는 흡착 및 탈착 조건에 영향을 받는 요인이다. 따라서 본 연구에서는 흡착 전압과 흡착 시간, 탈착 전압과 탈착 시간이라는 각각의 변수와 공정의 염 제거 효율 간의 상관관계를 해석하고 최적의 실험 조건을 제시하였다. 탄소 전극의 음극 표면에 양이온교환막을 결합한 MCDI 공정과 CDI 공정을 0.
제안 방법
- 이온교환고분자의 유무가 염 제거 효율에 미치는 영향을 알아보기 위해 코팅되지 않은 다공성 탄소 전극으로 구성된 CDI cell과 음전극 위에 양이온교환고분자를 코팅해 만든 양이온교환막으로 구성된 MCDI cell을 같은 조건 하에 실험하여 그 결과를 비교해보았다. 실험 조건으로는 NaCl 수용액의 유속을 10 mL/min, 농도를 100 mg/L로 하여 탈착 조건을 -1.0 V, 1 min으로, 흡착 시간을 3 min으로 고정했으며 흡착 전압을 0.5, 1.0, 1.4 V로 바꾸어 가며 3 h 동안 실험을 진행했다. 실험을 통해 얻은 배출수의 농도 그래프를 Fig.
- 탄소 전극의 음극과 양극 표면에 각각 양이온교환고분자와 음이온교환고분자를 코팅해 양이온교환막과 음이온교환막을 모두 사용한 MCDI cell을 구성하여 NaCl 수용액의 유속을 10 mL/min, 농도를 100 mg/L로 하였다. 앞선 실험에서 1.2 V의 흡착 전압에서 가장 높은 효율을 보여주었지만 이번에는 공정 운전의 경제성을 고려해 조금 더 낮은 전압으로 보다 경제적 운전이 가능한 조건을 탐색했다. 따라서 1.
- 양이온교환막으로 구성된 MCDI 공정에서 흡착 조건을 1.4 V, 3 min으로, 탈착 시간을 1 min으로 고정하고 탈착 전압을 공정변수로 하여 -1.0, -2.0, -3.0 V에서 실험을 진행했다. 전극 표면의 이온성 물질들이 제대로 탈착되지 않아 전극이 불완전 재생될 경우 공정의 작동 효율이 저하된다.
- 코팅되지 않은 다공성 탄소 전극만으로 구성된 CDI cell과 표면에 이온교환고분자를 코팅한 탄소 전극, 즉 이온교환막으로 구성된 MCDI cell로 각 공정을 비교 분석하여 그 차이를 알아보고 MCDI 공정에 있어서 최적의 염 제거 조건에 대해 알아보았다. 유속 10 mL/min의 100 mg/L NaCl 수용액을 공급액으로 하였으며 Nafion과 APPO를 탄소전극 표면에 코팅하여 각각 MCDI의 양이온교환막과 음이온교환막으로 사용하였다.
- 음전극 위에 양이온교환고분자를 코팅해 만든 양이온교환막으로 MCDI cell을 구성하여 NaCl 수용액의 유속을 10 mL/min, 농도를 100 mg/L로, 탈착 시간을 1 min로 고정 후 탈착 전압을 -1.0, -2.0, -3.0 V로 바꾸어가며 3 h 동안 실험을 진행했다. 이때 흡착 조건은 앞선 실험에서 가장 높은 51.
- 이번에는 탄소 전극의 음극과 양극 표면에 각각 양이온교환고분자와 음이온교환고분자를 코팅해 양이온교환막과 음이온교환막을 모두 사용한 MCDI cell을 구성하여 NaCl 수용액의 유속을 10 mL/min, 농도를 100 mg/L로 하여 탈착 조건을 -1.0 V, 1 min로 고정해 흡착 전압과 시간만을 변경하여 염 제거 효율을 산정하고자 하였다. 흡착 조건은 3 min의 흡착 시간에서 0.
- 이온교환고분자의 유무가 염 제거 효율에 미치는 영향을 알아보기 위해 코팅되지 않은 다공성 탄소 전극으로 구성된 CDI cell과 음전극 위에 양이온교환고분자를 코팅해 만든 양이온교환막으로 구성된 MCDI cell을 같은 조건 하에 실험하여 그 결과를 비교해보았다. 실험 조건으로는 NaCl 수용액의 유속을 10 mL/min, 농도를 100 mg/L로 하여 탈착 조건을 -1.
- 탄소 전극과 이온교환막은 유효 면적이 100 cm2이 되도록 정육각형 모양으로 잘라 사용했으며 두 전극 사이에는 nylon 소재의 spacer를 두어 분리하였다. 전극에 전위를 인가해 주기 위해 Potentiostat (WPG 100, WonATech Co., Korea)을 사용하였으며 peristaltic pump (model 7519-05, Masterflex, German)를 이용해 공급액을 일정 유량으로 공급한 뒤 TDS meter를 사용해 배출수의 total dissolved solid (TDS)를 2초마다 측정한 데이터를 얻었다. 유속 10 mL/min의 100 mg/L NaCl 수용액을 공급액으로 흡착 전압 및 흡착 시간, 탈착 전압 및 탈착 시간을 달리해가며 코팅되지 않은 다공성 탄소 전극과 이온교환막에서의 염 제거 효율(salt removal efficiency, η)을 다음의 식으로부터 계산하였다.
- 코팅되지 않은 다공성 탄소 전극과 그 위에 양이온 및 음이온교환고분자를 코팅한 이온교환막의 표면 및 단면 분석을 위해 주사 전자 현미경(FE-SEM, Carl Zeiss SigmaHD, Germany)을 사용했다. 시료를 액체 질소에 담가 적정 크기로 잘라낸 뒤 진공 오븐에서 수분을 제거해 백금 코팅 후 촬영하였다.
- 코팅되지 않은 다공성 탄소 전극만으로 구성된 CDI cell과 표면에 이온교환고분자를 코팅한 탄소 전극, 즉 이온교환막으로 구성된 MCDI cell로 각 공정을 비교 분석하여 그 차이를 알아보고 MCDI 공정에 있어서 최적의 염 제거 조건에 대해 알아보았다. 유속 10 mL/min의 100 mg/L NaCl 수용액을 공급액으로 하였으며 Nafion과 APPO를 탄소전극 표면에 코팅하여 각각 MCDI의 양이온교환막과 음이온교환막으로 사용하였다.
- 한 변의 길이가 16 cm인 정사각형의 아크릴판과 실리콘 소재의 gasket으로 셀을 구성했으며 양 끝에는 유입구를, 중앙에는 배출구를 두어 공급액과 배출수가 이동할 수 있게 하였다. 탄소 전극과 이온교환막은 유효 면적이 100 cm2이 되도록 정육각형 모양으로 잘라 사용했으며 두 전극 사이에는 nylon 소재의 spacer를 두어 분리하였다. 전극에 전위를 인가해 주기 위해 Potentiostat (WPG 100, WonATech Co.
- 따라서 본 연구에서는 흡착 전압과 흡착 시간, 탈착 전압과 탈착 시간이라는 각각의 변수와 공정의 염 제거 효율 간의 상관관계를 해석하고 최적의 실험 조건을 제시하였다. 탄소 전극의 음극 표면에 양이온교환막을 결합한 MCDI 공정과 CDI 공정을 0.5~1.4 V의 흡착 전압을 변수로 비교했고 음극에 양이온교환막을 사용한 MCDI 공정과 음극과 양극에 각각 양이온교환막과 음이온교환막을 모두 사용한 MCDI 공정을 비교하기 위해 0.5~1.4 V의 흡착 전압, -1.0~-3.0 V의 탈착 전압 및 흡착 시간과 탈착 시간을 변수로 실험을 진행하였다. 양이온교환고분자와 음이온교환고분자로는 각각 Nafion과 aminated polyphenylene oxide(APPO)를 사용하여 이온교환막을 구성했으며 모든 실험의 공급액으로 100 mg/L 농도의 NaCl 수용액을 10 mL/min의 유속으로 사용하였다.
- 탄소 전극의 음극과 양극 표면에 각각 양이온교환고분자와 음이온교환고분자를 코팅해 양이온교환막과 음이온교환막을 모두 사용한 MCDI cell을 구성하여 NaCl 수용액의 유속을 10 mL/min, 농도를 100 mg/L로 하였다. 앞선 실험에서 1.
- 1과 2에 나타내었다. 한 변의 길이가 16 cm인 정사각형의 아크릴판과 실리콘 소재의 gasket으로 셀을 구성했으며 양 끝에는 유입구를, 중앙에는 배출구를 두어 공급액과 배출수가 이동할 수 있게 하였다. 탄소 전극과 이온교환막은 유효 면적이 100 cm2이 되도록 정육각형 모양으로 잘라 사용했으며 두 전극 사이에는 nylon 소재의 spacer를 두어 분리하였다.
- 0 V, 1 min로 고정해 흡착 전압과 시간만을 변경하여 염 제거 효율을 산정하고자 하였다. 흡착 조건은 3 min의 흡착 시간에서 0.5, 1.0, 1.2 V로 흡착 전압을 바꾸어 가며 흡착 전압이 결과에 미치는 영향을 알아보고자 하였고, 흡착 전압 1.0 V에서 흡착 시간을 1, 3, 5 min으로 바꾸어 가며 흡착 시간이 결과에 미치는 영향을 알아보고자 했다. 흡착 전압 변경과 흡착 시간 변경에 따른 배출수의 농도 그래프를 Figs.
대상 데이터
- Sodium chloride (NaCl)는 Samchun Chemicals (Korea)의 제품을 사용하였으며 초순수는 Younglin Instrument (Korea)의 Water Purification System aqua MAXTM로 생산해 사용했다.
- 실험에 사용된 전극은 297 μm 두께의 다공성 탄소층을 포함한 Pureechem (Korea) 사의 다공성 탄소 전극 제품을 사용하였으며 해당 전극 표면에 이온교환고분자를 코팅하여 이온교환막으로 사용했다.
- 실험에 사용된 전극은 297 μm 두께의 다공성 탄소층을 포함한 Pureechem (Korea) 사의 다공성 탄소 전극 제품을 사용하였으며 해당 전극 표면에 이온교환고분자를 코팅하여 이온교환막으로 사용했다. 양이온교환고분자로 Nafion D-521는 Chemours의 제품을 사용하였고, 음이온교환고분자로 Siontech (Korea)의 aminated polyphenylene oxide (APPO)를 사용하였으며 각 이온교환고분자의 이온교환용량(IEC)은 Nafion D-521이 0.95~1.03 meq/g, APPO는 0.75 meq/g이다.
- 0 V의 탈착 전압 및 흡착 시간과 탈착 시간을 변수로 실험을 진행하였다. 양이온교환고분자와 음이온교환고분자로는 각각 Nafion과 aminated polyphenylene oxide(APPO)를 사용하여 이온교환막을 구성했으며 모든 실험의 공급액으로 100 mg/L 농도의 NaCl 수용액을 10 mL/min의 유속으로 사용하였다.
성능/효과
- 1%라는 높은 효율을 얻을 수 있었다. 1.0 V의 흡착 전압에서 흡착 시간을 증가시킬수록 효율이 50.5, 57.1, 75.5%로 증가하는 것을 확인할 수 있었다. 일반적으로 흡착 전압이 증가하게 되면 전극에 흡착되는 이온들의 양이 증가하게 되어 배출수의 농도가 낮아지게 되며 흡착 시간이 증가함에 따라 이온들을 보다 오랜 시간 동안 전극에 흡착시킬 수 있게 된다.
- 다공성 탄소 전극만을 사용한 CDI 공정에서 흡착 전압이 0.5, 1.0, 1.4 V로 점차 커질수록 탄소 전극의 염 제거 효율은 19.2, 43.2, 46.8%로 증가하였고, 탄소 전극의 음극 표면에 양이온교환막을 결합한 MCDI 공정 역시 21.7, 46.3, 51.8%로 흡착 전압이 커질수록 염 제거 효율 또한 증가하는 양상을 확인할 수 있었다. 또한 위 결과를 통해 같은 조건에서 양이온교환막을 사용한 MCDI 공정의 염 제거 효율이 코팅되지 않은 다공성 탄소 전극으로 구성된 CDI 공정에 비해 2.
- 다음으로는 양이온교환막과 음이온교환막으로 구성된 MCDI 공정에서 탈착 조건을 -1.0 V, 1 min으로 고정하고 흡착 전압과 흡착 시간을 공정변수로 하여 실험을 진행한 결과 흡착 전압이 0.5, 1.0, 1.2 V로 증가함에 따라 염 제거 효율이 44.4, 57.1, 82.1%로 증가함을 확인했다. 흡착 시간 역시 1, 3, 5 min으로 증가할수록 염 제거 효율이 50.
- 따라서 MCDI 공정과 CDI 공정을 운전함에 있어 물 분해가 일어나지 않는 1.5 V 미만의 전압 조건 하에 흡착 전압이 증가할수록 전극에 더 많은 양의 이온을 흡착시켜 염 제거 효율이 높게 나타날 것이며 MCDI 공정에서의 염 제거 효율이 CDI 공정에 비해 높게 나타날 것으로 예측하였고, 결과 또한 이와 같이 나타났다.
- 전극 표면의 이온성 물질들이 제대로 탈착되지 않을 경우 전극의 불완전 재생이 야기되고 공정의 작동 효율이 저하된다. 따라서 탈착 전압이 증가할수록 전극에 포화 흡착된 이온들을 효과적으로 제거할 수 있게 되어 전극의 불완전 재생을 방지해 염 제거 효율을 높일 수 있을 것으로 예상하였고 실험 결과 탈착 전압이 -1.0 V에서 -3.0 V로 증가될수록 염 제거 효율이 51.8%에서 52.6%를 거쳐 54.0%로 소폭 증가함을 확인하였다. 탈착 전압 -3.
- 또한 단일 이온교환막(양이온교환막) 만으로 구성된 MCDI 공정과 비교해 보았을 때, 양이온교환막과 음이온교환막을 같이 쓰는 편이 높은 염 제거 효율을 얻을 수 있었으며 흡착 조건 1.2 V, 3 min, 탈착 조건 -1.0 V, 1 min에서 82.1%라는 가장 높은 염 제거 효율을 얻을 수 있었다. 보다 경제적 조건에서 공정을 운전하고자 한다면 1.
- CDI 공정에서는 전극 표면에 이온성 물질을 포화 흡착시킨 뒤 역 전위를 인가해 표면에 있던 물질들을 탈착하게 되는데 이 과정에서 탈착된 이온이 벌크 용액으로 이동하는 동시에 반대 이온은 전극 쪽으로 이동해 이온성 물질들이 완전히 탈착되지 않아 전극이 불완전 재생되는 반면 MCDI 공정은 이온교환막이 전극 재생 시 탈착된 이온들이 반대 전극으로 흡착되는 것을 방지하여 염 제거 효율을 높인다. 또한 두 공정 모두 흡착 전압이 증가함에 따라 염 제거 효율 역시 증가하는 경향으로 보아 흡착 전압이 증가될수록 NaCl feed 내의 이온들이 더 많이 흡착됨을 확인할 수 있었다.
- 8%로 흡착 전압이 커질수록 염 제거 효율 또한 증가하는 양상을 확인할 수 있었다. 또한 위 결과를 통해 같은 조건에서 양이온교환막을 사용한 MCDI 공정의 염 제거 효율이 코팅되지 않은 다공성 탄소 전극으로 구성된 CDI 공정에 비해 2.5~5.0% 가량 더 높은 것을 볼 수 있었다.
- 실험 결과 흡착 전압이 0.5 V에서 1.2 V로 증가됨에 따라 염 제거 효율도 44.4, 57.1, 82.1%로 점차 증가함을 확인할 수 있었으며 특히 1.2 V에서는 82.1%라는 높은 효율을 얻을 수 있었다. 1.
- 따라서 흡착 전압과 시간이 증가할수록 전극에 많은 양의 이온을 흡착시킨 뒤 오랫동안 붙잡을 수 있게 되어 염 제거 효율이 증가하게 되는 것이다. 실험을 통해 1.2 V의 흡착 전압에서 82.1%로 가장 높은 염 제거 효율을 확인하였으나 1.0 V, 5 min의 조건에서 75.5%의 비교적 높은 효율을 얻은 점으로 미루어 볼 때 1.2 V에 비해 낮은 전압인 1.0 V 조건에서 실험을 진행하는 것도 공정을 보다 경제적으로 운전하는 하나의 방법이 될 것이다. 따라서 다음 실험에서는 공정의 경제성을 고려하여 흡착 전압을 1.
- 8%의 염 제거 효율을 얻었다[14]. 이러한 연구 결과를 토대로 MCDI 공정의 염 제거 효율이 CDI 공정에 비해 높게 나타남을 확인할 수 있다. 그러나 MCDI 공정의 운전에서 흡착 전압과 흡착 시간 및 탈착 전압과 탈착 시간을 공정변수로 하여 이들 변수와 염 제거 효율 사이의 관계를 규명한 연구결과는 아직 미흡한 실정이다.
- 또한 이온교환막이 전극 재생 시 탈착된 이온들이 반대 전극으로 흡착되는 것을 막아주어 완벽한 재생을 통한 전극 효율 향상을 가능하게 해 CDI 공정의 단점을 보완할 수 있다[8,11-18]. 이를 토대로 Kim은 PVA/PVAm과 SPEEK를 적용한 MCDI cell을 이용해 CDI 공정에 비해 약 40% 향상된 염 제거 효율을 얻었다[18]. 또한 Choi 등은 양이온교환막만을 이용한 MCDI 공정으로 CDI 공정에 비해 약 10.
- 코팅되지 않은 탄소 전극의 표면은 활성탄 입자로 인해 매끄럽지 못한 반면 이온교환고분자를 코팅한 탄소 전극은 고른 표면을 갖는 것을 볼 수 있으며 코팅된 양이온교환고분자와 음이온교환고분자의 두께는 각각 5.974와 11.39 μm임을 확인할 수 있었다.
- 0%로 소폭 증가함을 확인하였다. 탈착 전압 -3.0 V에서 탈착 시간의 변경에 대해서는 염 제거 효율의 큰 변화를 관찰할 수 없었고, 탈착 시간의 증가는 염 제거 효율에 큰 영향을 주지 않는 것으로 판단하였다. 따라서 다음 실험에 대해서는 -3.
- 0 V로 증가할수록 전극에 포화 흡착된 이온들을 효과적으로 제거할 수 있게 된다. 탈착 전압이 -1.0 V에서 -3.0 V로 증가함에 따라 염 제거 효율 역시 57.1, 63.5, 70.1%로 점차 증가함을 확인할 수 있었다.
- 전극 표면의 이온성 물질들이 제대로 탈착되지 않아 전극이 불완전 재생될 경우 공정의 작동 효율이 저하된다. 탈착 전압이 증가할수록 전극에 포화 흡착된 이온들을 효과적으로 제거할 수 있게 되어 결과적으로 탈착 전압이 증가함에 따라 염 제거 효율은 51.8%에서 52.6, 54%로 증가하였다. 탈착 전압 -3.
- 흡착 전압을 공정변수로 하여 CDI와 양이온교환막을 결합한 MCDI 공정에서 염 제거 효율을 비교한 결과 각 공정의 최대 염 제거 효율은 CDI의 경우 46.8%, MCDI의 경우 51.8%로 MCDI 공정에서의 효율이 좀 더 높은 것을 확인할 수 있었다. CDI와 MCDI 공정은 전극에 전위가 인가됨에 따라 전기 이중층에서 일어나는 흡착 반응에 의해 이온성 물질을 전극 표면에 붙잡을 수 있게 되며 물 분해가 일어나지 않는 1.
- 흡착 조건을 1.0 V, 3 min으로, 탈착 시간을 1 min으로 고정하고 탈착 전압을 공정변수로 하여 진행한 실험에서도 탈착 전압이 -1.0, -2.0, -3.0 V로 증가할수록 염 제거 효율이 57.1, 63.5, 70.1%로 증가하는 것을 볼 수 있었다.
후속연구
- 그러나 MCDI 공정의 운전에서 흡착 전압과 흡착 시간 및 탈착 전압과 탈착 시간을 공정변수로 하여 이들 변수와 염 제거 효율 사이의 관계를 규명한 연구결과는 아직 미흡한 실정이다. 따라서 본 공정을 본격적으로 상업화하기 위해서는 현재의 공정 설계와 운전 기술에 대한 자료를 보완하는 것이 필수적으로 거쳐야 할 절차가 되었다.
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