[논문]일본 서남부 가고시마 와카미코 해저 열수환경에서 형성된 2:1 점토광물 내 암모늄 거동 및 질소동위원소 특성

조재국; 토시로 야마나카; 신동복

doi:10.9719/eeg.2021.54.1.151

[국내논문] 일본 서남부 가고시마 와카미코 해저 열수환경에서 형성된 2:1 점토광물 내 암모늄 거동 및 질소동위원소 특성
Ammonium Behavior and Nitrogen Isotope Characteristics of 2:1 Clay Minerals from Submarine Hydrothermal System in the Wakamiko Crater of Kagoshima Bay, Southwestern Japan 원문보기

자원환경지질 = Economic and environmental geology, v.54 no.1, 2021년, pp.151 - 160

조재국 (공주대학교 지질환경과학과) , 토시로 야마나카 (동경해양대학 해양환경과학부) , 신동복 (공주대학교 지질환경과학과)

초록
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함암모늄 2:1 점토광물 내 암모늄 거동과 질소동위원소 특성을 살펴보기 위해 일본 남서부 해저 와카미코 화구(Wakamiko crater) 내 열수가 분출하는 두 지점에서 퇴적물 코어를 채취하여 스멕타이트로 대표되는 점토입자를 추출하였다. 점토입자 내 무기탄소 제거 후 순차적인 유기물 분해과정에서 감소하는 탄소-질소 비에 근거하여 무기질소 함량을 추정한 결과, 전질소에 대한 무기질소 비율은 SES 지점(Core#1093MG: av. 11.5%)에 비해 SWS 지점 (Core#1094MR: av. 18.2%)에서 높은 경향을 보였다. 후자에서 높은 광물 결정도를 보인 점은 상대적으로 진전된 광물화와 함께 교환성 암모늄이 비교환성 암모늄으로 전환된 결과로 해석된다. 단계적인 점토입자 내 교환성 암모늄의 제거과정에서 나타난 질소동위원소 조성 변화(SES 지점: Core#1093MG: -4.4 ~ +0.2 ‰, av. -2.4 ‰; SWS 지점: Core#1094MR: -0.7 ~ +3.0 ‰, av. +1.5 ‰)로부터 심부 마그마에서 비롯된 열류 및 열수에 의한 국부적인 온도변화는 함암모늄 2:1 점토광물의 형성에 관여한 유체 내 용존 암모늄과 암모니아 사이에서 질소동위원소 분별을 야기했을 것이다.

Abstract ▼ AI-Helper

2:1 clay minerals such as smectite incorporating ammonium were extracted to investigate the ammonium behavior and nitrogen isotope characteristics for two different sediment cores which were collected from shimmering sites on seafloor of the Wakamiko crater, southwestern Japan. Inorganic nitrogen contents in clay fraction were estimated by calibration curve based on consistently decreasing carbon and nitrogen ratio during the treatment to decompose organic materials, after removing inorganic carbon. The results show that the proportions of inorganic nitrogen for total nitrogen in clay fraction of SWS site(Core#1094MR: av. 18.2%) are higher than those in SES site(Core#1093MG: av. 11.5%). Relatively good crystallinity of the former suggests that exchangeable ammonium was transformed to non-exchangeable ammonium during more evolving diagenetic process. Nitrogen isotope variance of clay fraction(SES site: Core#1093MG: -4.4 ~ +0.2 ‰, av. -2.4 ‰; SWS site: Core#1094MR: -0.7 ~ +3.0 ‰, av. +1.5 ‰) during sequential decomposition of exchangeable ammonium suggests that heat flow derived from deep magma led to nitrogen isotope fractionation between dissolved ammonium and ammonia in the fluids involved in the formation of 2:1 clay mineral incorporating ammonium with local temperature variation.

주제어

표/그림 (8)

그림 Fig. 1. Geology of the Kagoshima district, south Kyushu, Japan (left box), Dotted line in the map of western Japan (upper left small box) indicates the volcanic front. Bathymetric maps of the Wakamiko Crater (right box). Two different shimmering sites (SES and SWS) with sampling sites (Core#1093MG: rhombus, Core#1094MR: triangle) are located on crater.
$Fig. 3. SEM images for morphology of clay fraction. a) clays shown as thin flaky layer aggregates, or b) stacked thin layers.$ 그림 Fig. 3. SEM images for morphology of clay fraction. a) clays shown as thin flaky layer aggregates, or b) stacked thin layers.
$Fig. 2. XRD analysis for mineral identification of clay fraction. a) Core#1093MG samples in SES site, b) Core#1094MR samples in SWS site. Two major reflections in all sample indicate smectite.$ 그림 Fig. 2. XRD analysis for mineral identification of clay fraction. a) Core#1093MG samples in SES site, b) Core#1094MR samples in SWS site. Two major reflections in all sample indicate smectite.
$Table 1. EDX analysis for chemical compositions of clay fraction$ 표 Table 1. EDX analysis for chemical compositions of clay fraction
$Fig. 4. Content of carbon and nitrogen in clay fraction after treatment with 30% H<sub>2</sub>O<sub>2</sub>. Calibration curve was drawn by remaining carbon and nitrogen contents after sequential treatment. The y-intercept indicates inorganic nitrogen content when all of the organic carbon contents were removed on calibration curve. Core#1093MG: a) ~ d), Core#1094MR: e) ~ i).$ 그림 Fig. 4. Content of carbon and nitrogen in clay fraction after treatment with 30% H₂O₂. Calibration curve was drawn by remaining carbon and nitrogen contents after sequential treatment. The y-intercept indicates inorganic nitrogen content when all of the organic carbon contents were removed on calibration curve. Core#1093MG: a) ~ d), Core#1094MR: e) ~ i).
그림 Fig. 5. Proportion of nitrogen contents in each sample. Nitrogen species are divided into two groups such as organic nitrogen (black) and inorganic nitrogen (gray). a) Core#1093MG. b) Core#1094MR.
$Table 2. Carbon and nitrogen contents and nitrogen isotope ratios of clay fraction$ 표 Table 2. Carbon and nitrogen contents and nitrogen isotope ratios of clay fraction
$Fig. 6. Nitrogen isotope variance in clay fraction during sequential treatment to remove organic materials. Core#1093MG: rhombus, Core#1094MR: triangle. The y-axis indicates sample depth (centimeters below seafloor).$ 그림 Fig. 6. Nitrogen isotope variance in clay fraction during sequential treatment to remove organic materials. Core#1093MG: rhombus, Core#1094MR: triangle. The y-axis indicates sample depth (centimeters below seafloor).

AI 본문요약
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제안 방법

이러한 배경아래 본 연구에서는 일본 서남부 가고시마와카미코 해저 화구 내 서로 다른 두 지점에서 형성된 함 암모늄 2:1 점토광물을 대상으로 순차적인 유기물 분리 과정에서 일정하게 감소하는 질소와 탄소 함량에 근거하여 무기질소 함량을 추정하였다. 또한, 상기 과정에서 일어나는 질소동위원소 조성 변화에 근거하여 와카미코 해저 열수환경에서 일어나는 유체와 함암모늄 2:1 점토광물 사이의 질소순환에 대해 고찰하였다.
무기질소 함량을 추정하였다. 또한, 상기 과정에서 일어나는 질소동위원소 조성 변화에 근거하여 와카미코 해저 열수환경에서 일어나는 유체와 함암모늄 2:1 점토광물 사이의 질소순환에 대해 고찰하였다.
1). 코어 시료획득 및 회수과정에서 발생하는 퇴적물간 혼염 가능성을 고려하여 코어 하부 10 ~ 15 cm와 코어 외경에서 내측으로 약 2 cm 영역을 잘라낸 뒤 약 2 ~ 3 cm 간격으로 시료를 채취하였고, 이후 중력침강 및 원심분리 과정을 거쳐 점토입자(< 2 µm)를 추출하였다.
도포 후 상온에서 건조하였다. XRD(X-ray diffraction) 분석은 오카야마대학 지구생명물질과학부에서 보유한 Rigaku D/Max-B 기기를 사용하여 Cu-Kɑ(λ=1.5418Å), 30kV, 20 mA, 2θ, 2–32°, 0.02 step, 1s 조건에서 분석하였다.
점토입자에 대한 FE-SEM(Field emission scanning electron microscopes) 이미지 관찰 및 EDX(Energy dispersive x- ray) 반정량 분석은 오카야마대학 물리학부에서 보유하고 있는 EDAX, VE 9800 기기를 사용하여 10 kV 가속전압 조건에서 실시하였다. 분석에 앞서 점토입자는 3차례에 걸쳐 아세톤과 함께 원심분리하여 세척한 뒤 90^oC 오븐에서 건조하였고, 이후 탄소 재질의 전도성 테이프 위에도포하였다.
점토입자의 유기탄소와 유기질소 및 무기질소 함량 측정을 위해 우선적으로 1M의 염산(HCl)처리와 함께 무기 탄소를 제거하였고, 이후 60^oC 오븐에서 30%의 과산화수소(H₂O₂) 처리와 함께 1시간 동안 반응시키며 유기물을 분해한 뒤 원심분리를 통해 부유물을 분리하였다. 같은 시료에 대해서 상기 과정을 3차례 반복하였고, 각 과정에서 회수한 점토입자의 탄소 및 질소 함량에 근거하여 작성된 검량선의 기울기 값에서 X축의 탄소가 0이 되었을 때 남아있는 Y절편 값을 무기질소로 추정하였다.
같은 시료에 대해서 상기 과정을 3차례 반복하였고, 각 과정에서 회수한 점토입자의 탄소 및 질소 함량에 근거하여 작성된 검량선의 기울기 값에서 X축의 탄소가 0이 되었을 때 남아있는 Y절편 값을 무기질소로 추정하였다. 또한, 순차적인 유기물 분해과정에서 나타나는 점토 입자의 질소동위원소 조성 변화를 고찰하였다.
같은 시료에 대해서 상기 과정을 3차례 반복하였고, 각 과정에서 회수한 점토입자의 탄소 및 질소 함량에 근거하여 작성된 검량선의 기울기 값에서 X축의 탄소가 0이 되었을 때 남아있는 Y절편 값을 무기질소로 추정하였다. 또한, 순차적인 유기물 분해과정에서 나타나는 점토 입자의 질소동위원소 조성 변화를 고찰하였다. 질소함량 및 질소 동위원소 분석을 위해 오카야마대학 지구 생명 물질과학부에서 보유하고 있는 EA-IRMS(Elemental analyzer- Isotope ratio mass spectrometer; IsoPrime EA, GV Instru- ments) 기기를 사용하였고, 오차범위는 각각 ± 0.
상기 보고된 환경적 특성을 근거로 연구지역 함암모늄 2:1 점토광물의 형성에 관여한 주변 유체 내 잔존하는 용 존 암모늄의 일부는 암모니아로 분별하였으며 이 과정에서 질소동위원소 조성 차이를 야기한 것으로 추정된다. (Fig.
본 연구에서는 유기물이 풍부한 퇴적물로 덮여 있는 일본 남서부 와카미코 해저 화구에서 얻은 퇴적물 코어를 대상으로 함암모늄 2:1 점토광물을 추출하였고, 순차적인 유기물 분해과정에서 일정하게 감소하는 탄소와 질소 함량에 근거하여 작성된 검량선 계산식으로부터 점토광물 내 비교환성 암모늄인 무기질소 함량을 도출하였다. 그 결과, SES 지점에 비해 SWS 지점에서 다소 높은 전 질소 대비 무기질소 함량을 나타냈고, 이는 해당지역 점토 입자의 높은 결정도를 갖는 얇은 판상의 층적구조와 심부 마그마에서 비롯된 열류 영향에 근거해 볼 때 상대적으로 진전된 광물화 결과로 여겨졌다.

대상 데이터

분석에 사용된 40 cmbsf(centimeters below seafloor) 퇴적물 코어(push core) 시료는 과학잠수조사(NT10-5 cruise, R/V Natsusima) 수행과정에서 무인잠수정(manipulator ROV-hyperDolphin)을 이용하여 와카미코 화구의 중앙부 위치한 SES 지점과 이곳에서 남서방향으로 약 1 km 떨어진 SWS 지점에서 각각 획득하였다(Fig. 1). 코어 시료획득 및 회수과정에서 발생하는 퇴적물간 혼염 가능성을 고려하여 코어 하부 10 ~ 15 cm와 코어 외경에서 내측으로 약 2 cm 영역을 잘라낸 뒤 약 2 ~ 3 cm 간격으로 시료를 채취하였고, 이후 중력침강 및 원심분리 과정을 거쳐 점토입자(< 2 µm)를 추출하였다.
또한, 순차적인 유기물 분해과정에서 나타나는 점토 입자의 질소동위원소 조성 변화를 고찰하였다. 질소함량 및 질소 동위원소 분석을 위해 오카야마대학 지구 생명 물질과학부에서 보유하고 있는 EA-IRMS(Elemental analyzer- Isotope ratio mass spectrometer; IsoPrime EA, GV Instru- ments) 기기를 사용하였고, 오차범위는 각각 ± 0.5%와 ±0.3 ‰로 나타났다.

성능/효과

본 연구에서는 점토입자 내 유기물을 단계적으로 분리하는 과정에서 탄소와 질소는 일정하게 감소하였고 탄소가 0이 되었을 때 여전히 모든 시료에서 비교환성 암모늄으로 추정되는 무기질소가 확인되었다(Fig. 4). 이러한 결과는 주변 유체로부터 교환성 암모늄이 지속적으로 점토광물에 공급되었고 일부분은 비교환성 암모늄으로 전환되었음을 시사한다.
, 2012; Deng and Li, 2018). 가령, SES 지점에서 점토입자의 전질소에 대한 평균 질소 동위원소 조성은 –1.2 ‰로써 SWS 지점의 +1.1 ‰ 에 비해 –2 ‰ 정도 가벼운 경향을 보였다(Table 2). 퇴적물 코어에서 추출한 간극수의 pH(6.
0)가 비교적 좁은 범위를 보였던 점을 근거로 질소동위원소 조성의 차이를 야기하는 주요 인자는 온도인 것으로 추정된다. 교환성 암모늄을 분리하는 단계적인 전처리과정에서 나타나는 질소동위원소 조성(SES: Core#1093MG: -4.4 ~ +0.2 ‰, av. -2.4 ‰; SWS: Core#1094MR: -0.7 ~ +3.0 ‰, av. +1.5 ‰)은 두 지점에서 공통적으로 심도와 관계없이 일정하게 감소 또는 증가하거나 불규칙한 경향을 보였는데, 이는 심부 마그마에서 비롯된 국부적 온도변화를 반영한 것으로 여겨진다(Fig. 6).
그 결과, SES 지점에 비해 SWS 지점에서 다소 높은 전 질소 대비 무기질소 함량을 나타냈고, 이는 해당지역 점토 입자의 높은 결정도를 갖는 얇은 판상의 층적구조와 심부 마그마에서 비롯된 열류 영향에 근거해 볼 때 상대적으로 진전된 광물화 결과로 여겨졌다. 또한, 간극수의 pH 가 비교적 좁은 범위를 보인 점으로부터 질소 동위원소 조성 차이를 야기하는 주요 인자는 온도인 것으로 추정되었다.
그 결과, SES 지점에 비해 SWS 지점에서 다소 높은 전 질소 대비 무기질소 함량을 나타냈고, 이는 해당지역 점토 입자의 높은 결정도를 갖는 얇은 판상의 층적구조와 심부 마그마에서 비롯된 열류 영향에 근거해 볼 때 상대적으로 진전된 광물화 결과로 여겨졌다. 또한, 간극수의 pH 가 비교적 좁은 범위를 보인 점으로부터 질소 동위원소 조성 차이를 야기하는 주요 인자는 온도인 것으로 추정되었다. 특히, 단계적인 교환성암모늄 분리과정에서 나타난 점토광물 내 질소동위원소 조성변화는 심부 마그마에서 비롯된 국부적 온도변화를 반영한 것으로 보인다.

후속연구

, 2018). 이처럼 해저 열수환경에서 형성된 함암모늄 2:1 점토광물과 유체 사이에서 일어나는 질소거동 및 질소 동위원소 특성에 대한 연구는 심부 지구에서 표층으로 이어지는 일련의 질소순환 이해에 의미 있는 정보를 제공할 것으로 기대되며 체계적인 연구를 위해서는 2:1 점토광물 내 잔류하는 질소의 형태(교환성 암모늄, 비교환성 암모늄)에 따른 고찰이 필요하다. 하지만 해저 열수 환경에서 형성된 함암모늄 2:1 점토광물 내 존재하는 난분해성 조류(algae) 기원의 유기물은 화학적 전처리를 통해 쉽게 제거되지 않기 때문에 무기질소인 비교환성 암모늄을 온전히 추출하기 어려운 문제가 있다(Freudenthal et al.

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저자의 다른 논문 :

표제어: PCR

동의어: Packet Collision Rate

용어 설명 출처 목록 (6)

용어 설명: PCR은 세균 특이성이 있는 primer를 이용하여 적은 수의 세균이 있을지라도 쉽게 검출할 수 있는 유용한 방법이며, 이를 이용하여 구강 내 치면세균막이나 타액에서 직접 세균을 검출할 수 있게 되었다[8].

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