[논문]PEMFC 고분자 막의 Short 저항 및 Shorting에 관한 연구

오소형; 권종혁; 임대현; 박권필

doi:10.9713/kcer.2021.59.1.6

[국내논문] PEMFC 고분자 막의 Short 저항 및 Shorting에 관한 연구
Study on the Short Resistance and Shorting of Membrane of PEMFC 원문보기

Korean chemical engineering research = 화학공학, v.59 no.1, 2021년, pp.6 - 10

오소형 (순천대학교 화학공학과) , 권종혁 (순천대학교 화학공학과) , 임대현 (순천대학교 화학공학과) , 박권필 (순천대학교 화학공학과)

초록
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PEMFC(Proton Exchange Membrane Fuel Cell) 고분자 막의 shorting 저항(Shorting Resistance, SR)은 고분자 막의 내구성에 관한 중요한 지표다. SR이 감소하면 shorting 전류(Shorting Current, SC)가 증가하여 내구성과 성능이 감소하고, SR이 약 0.1 kΩ·㎠ 이하가 되면 shorting이 발생하여 온도가 급상승하고 MEA(Membrane Electrode Assembly)를 연소시켜 스택 구동이 종료된다. Shorting 현상을 방지하기 위해서는 SR을 제어해야 하므로 SR에 영향을 주는 조건들에 대해서 연구하였다. SR 측정방법들에서도 차이가 있어서 DOE(Department of Energy)와 NEDO(New Energy and Industrial Technology Development Organization) 방법을 개선한 SR 측정법을 제시하였다. 상대습도와 온도, 셀 체결 압이 상승하면 SR이 감소함을 확인하였다. 고분자 막의 가속내구 평가과정에서 마지막 단계에서 SR이 0.1 kΩ·㎠ 이하로 급감해 수소투과전류밀도가 15 mA/㎠ 이상이 되었고, 이 MEA를 해체 후 SEM(Scanning Electron Microscope) 분석한 결과 고분자 막 내부에 백금이 많이 분포함을 보였다.

Abstract ▼ AI-Helper

The shorting resistance (SR) of the PEMFC(Proton Exchange Membrane Fuel Cell) polymer membrane is an important indicator of the durability of the membrane. When SR decreases, shorting current (SC) increases, reducing durability and performance. When SR becomes less than about 0.1 kΩ·㎠, shorting occurs, the temperature rises rapidly, and MEA(Membrane Electrode Assembly) is burned to end stack operation. In order to prevent shorting, we need to control the SR, so the conditions affecting the SR were studied. There were differences in the SR measurement methods, and the SR measurement method, which improved the DOE(Department of Energy) and NEDO(New Energy and Industrial Technology Development Organization) method, was presented. It was confirmed that the SR decreases as the relative humidity, temperature and cell compression pressure increase. In the final stage of the accelerated durability evaluation process of the polymer membrane, SR rapidly decreased to less than 0.1 kΩ·㎠, and the hydrogen permeability became higher than 15 mA/㎠. After dismantling the MEA, SEM(Scanning Electron Microscope) analysis showed that a lot of platinum was distributed inside the membrane.

Keyword

표/그림 (8)

그림 Fig. 1. Comparison of measurement method of shorting resistance according to RH change.
그림 Fig. 2. Comparison of measurement method of LSV and HCCD according to RH change (a) DOE LSV (b) NEDO LSV (C) HCCDs from DOE LSV and NEDO LSV.
그림 Fig. 3. Change of (a) Impedance, (b) HFR, (c) Ion Conductivity according to change of RH.
그림 Fig. 4. Change of short resistance as a function of temperature.
그림 Fig. 5. Variation of (a) LSV by NEDO method (b) Short resistance according to change of compression torque.
그림 Fig. 6. Change of hydrogen crossover current density (HCCD) and short resistance according to acceleration durability test time.
그림 Fig. 7. SEM-EDS image of membrane cross section after degradation (a) SEM image near pinhole (b) EDS-Pt mapping near pinhole.
그림 Fig. 8. Infrared camera image of MEA during flange experiment with hydrogen supply after MEA degradation.

AI 본문요약
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문제 정의

본 연구에서는 고분자 막의 SR 측정 방법과 SR에 영향을 주는 인자 및 조건들에 대해 기초 연구를 하고, 실제 내구성 평가과정에서 SR의 감소와 shorting 발생 현상을 확인해서 고분자 막 내구성을향상시키는 데 기여하고자 하였다.

제안 방법

0 mm인 3채널 serpentine 형태 셀(CNL Energy, Korea)을 사용했다. 전극 면적이 25 cm²인 MEA를 셀에 체결하고 셀의 온도, 유량, 습도 등을 스테이션(CNL Energy, Korea)으로 제어하였다. 전기화학적으로 측정한 MEA의 I-V 분극곡선에 의해 OCV와 성능을, 임피던스 분석으로 고분자 막 저항을 그리고 LSV(Linear Sweep Voltammetry)로 수소투과전류 밀도(Hydrogen crossover current density, HCCD)를 측정했다[6, 7].
전극 면적이 25 cm²인 MEA를 셀에 체결하고 셀의 온도, 유량, 습도 등을 스테이션(CNL Energy, Korea)으로 제어하였다. 전기화학적으로 측정한 MEA의 I-V 분극곡선에 의해 OCV와 성능을, 임피던스 분석으로 고분자 막 저항을 그리고 LSV(Linear Sweep Voltammetry)로 수소투과전류 밀도(Hydrogen crossover current density, HCCD)를 측정했다[6, 7]. 막 저항은 Impedance analyser(Solatron, SI 1287)를 이용해 측정하였다.
막 저항은 Impedance analyser(Solatron, SI 1287)를 이용해 측정하였다. 임피던스 측정은 anode와 cathode에 각각 수소 (93 mL/min)와 공기(296 mL/min)를 공급하고, 실험조건을 다르게 하여 DC current 1 A, AC amplitude 100 mA, frequency 100, 000~0.1 Hz 범위에서 측정하였다. 이 때, 단위 전지 온도 70^oC, 상대습도 100%에서 측정하였다.
이 때, 단위 전지 온도 70^oC, 상대습도 100%에서 측정하였다. HCCD는 potentiostat(Solatron, SI 1287)을이용한 LSV 방법으로 측정해 비교하였다. LSV는 anode와 cathode에 각각 수소(40 mL/min)와 질소(200 mL/min)를 공급하고, 온도 80^oC, 상대습도 100%에서, scan rate는 1 mV/sec로 0~0.
HCCD는 potentiostat(Solatron, SI 1287)을이용한 LSV 방법으로 측정해 비교하였다. LSV는 anode와 cathode에 각각 수소(40 mL/min)와 질소(200 mL/min)를 공급하고, 온도 80^oC, 상대습도 100%에서, scan rate는 1 mV/sec로 0~0.4 V 범위에서 전압을 변화시키면서 전류를 측정하였다.
고분자 막의 전기화학적 내구성은 OCV(Open Circuit Voltage) holding 방법으로 90^oC, anode 수소 상대습도 10%, cathode 공기 상대습도 30%에서 OCV를 192hr 유지한 후 수소투과도와 short 저항 변화를 측정하였다. 열화에 의한 고분자 막의 두께 변화는 SEM(Scanning Electron Microscope, Hitachi S-4800)을 이용 분석하였으며 beam 전위는 15 kV였다.
변화를 측정하였다. 열화에 의한 고분자 막의 두께 변화는 SEM(Scanning Electron Microscope, Hitachi S-4800)을 이용 분석하였으며 beam 전위는 15 kV였다. 고분자 막의 전기화학적 내구성 평가 후 적외선 카메라(FLIR A300, Sweden)에 의해 핀홀 및 shorting 부위를 확인하였다.
열화에 의한 고분자 막의 두께 변화는 SEM(Scanning Electron Microscope, Hitachi S-4800)을 이용 분석하였으며 beam 전위는 15 kV였다. 고분자 막의 전기화학적 내구성 평가 후 적외선 카메라(FLIR A300, Sweden)에 의해 핀홀 및 shorting 부위를 확인하였다. 셀에서 MEA를 분리한 후 플랜지에 MEA와 GDL(Gas Diffusion Layer)를 고정하고 위에는 공기와 접한 상태에서 플랜지 아래 chamber에 수소를 공급하면 핀홀이나 shorting이 있는 부위의 온도가 상승하여 위치와 크기를 확인할 수 있다.
내구 평가 종료한 셀에서 MEA를 분리한 후 플랜지에 MEA를 고정하고 위에는 공기와 접하고 플랜지 아래 chamber에 수소를 공급하면서 적외선 카메라로 MEA의 온도변화를 측정하여 Fig. 8에 나타냈다. 가스 입구 부위에서 온도가 49.
있다. 그래서 DOE LSV를 사용하데 NEDO의 SR 계산법을 이용해 새로운 SR 측정법으로 문제점들을 해결하였다.

대상 데이터

PEMFC 단위 전지는 유로와 립의 폭이 각각 1.0 mm인 3채널 serpentine 형태 셀(CNL Energy, Korea)을 사용했다. 전극 면적이 25 cm²인 MEA를 셀에 체결하고 셀의 온도, 유량, 습도 등을 스테이션(CNL Energy, Korea)으로 제어하였다.

이론/모형

전기화학적으로 측정한 MEA의 I-V 분극곡선에 의해 OCV와 성능을, 임피던스 분석으로 고분자 막 저항을 그리고 LSV(Linear Sweep Voltammetry)로 수소투과전류 밀도(Hydrogen crossover current density, HCCD)를 측정했다[6, 7]. 막 저항은 Impedance analyser(Solatron, SI 1287)를 이용해 측정하였다. 임피던스 측정은 anode와 cathode에 각각 수소 (93 mL/min)와 공기(296 mL/min)를 공급하고, 실험조건을 다르게 하여 DC current 1 A, AC amplitude 100 mA, frequency 100, 000~0.

성능/효과

수소투과도와 이온전도도, 셀 체결압이 증가하면 short 전류가 증가해 SR이 감소함을 확인했다.
고분자 막의 전기화학적인 가속내구 평가 종료시점에서 핀홀 형성과 백금의 고분자 막 내 석출에 의해 수소투과도는 급증하고 SR 은 급감하여 고분자 막의 수명이 다하게 되는데, 핀홀 형성이 SR의 감소에 많은 영향을 줌을 보였다.

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