Zinc oxide (ZnO) based transparent conducting oxides (TCO) thin films, are used in many applications such as solar cells, flat panel displays, and LEDs due to their wide bandgap nature and excellent electrical properties. In the present work, fluorine and aluminium-doped ZnO targets are prepared and...
Zinc oxide (ZnO) based transparent conducting oxides (TCO) thin films, are used in many applications such as solar cells, flat panel displays, and LEDs due to their wide bandgap nature and excellent electrical properties. In the present work, fluorine and aluminium-doped ZnO targets are prepared and thin films are deposited on soda-lime glass substrate using a RF magnetron sputtering unit. The aluminium concentration is fixed at 2 wt%, and the fluorine concentration is adjusted between 0 to 2.0 wt% with five different concentrations, namely, Al2ZnO98(AZO), F0.5AZO97.5(FAZO1), F1AZO97(FAZO2), F1.5AZO96.5(FAZO3), and F2AZO96(FAZO4). Thin films are deposited with an RF power of 40 W and working pressure of 5 m Torr at 270 ℃. The morphological analysis performed for the thin film reveals that surface roughness decreases in FAZO1 and FAZO2 samples when doped with a small amount of fluorine. Further, optical and electrical properties measured for FAZO1 sample show average optical transmissions of over 89 % in the visible region and 82.5 % in the infrared region, followed by low resistivity and sheet resistance of 3.59 × 10-4 Ωcm and 5.52 Ω/sq, respectively. In future, these thin films with excellent optoelectronic properties can be used for thin-film solar cell and other optoelectronics applications.
Zinc oxide (ZnO) based transparent conducting oxides (TCO) thin films, are used in many applications such as solar cells, flat panel displays, and LEDs due to their wide bandgap nature and excellent electrical properties. In the present work, fluorine and aluminium-doped ZnO targets are prepared and thin films are deposited on soda-lime glass substrate using a RF magnetron sputtering unit. The aluminium concentration is fixed at 2 wt%, and the fluorine concentration is adjusted between 0 to 2.0 wt% with five different concentrations, namely, Al2ZnO98(AZO), F0.5AZO97.5(FAZO1), F1AZO97(FAZO2), F1.5AZO96.5(FAZO3), and F2AZO96(FAZO4). Thin films are deposited with an RF power of 40 W and working pressure of 5 m Torr at 270 ℃. The morphological analysis performed for the thin film reveals that surface roughness decreases in FAZO1 and FAZO2 samples when doped with a small amount of fluorine. Further, optical and electrical properties measured for FAZO1 sample show average optical transmissions of over 89 % in the visible region and 82.5 % in the infrared region, followed by low resistivity and sheet resistance of 3.59 × 10-4 Ωcm and 5.52 Ω/sq, respectively. In future, these thin films with excellent optoelectronic properties can be used for thin-film solar cell and other optoelectronics applications.
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제안 방법
박막 증착 이전에 스퍼터링 챔버의 진공을 2*10−6 Torr로 유지하였고 아르곤 가스 유량을 20sccm, 압력을 5mTorr, 기판온도를 270oC로설정하고 각 함량별 타겟을 40W의 RF 전력을 인가하면서 600~650nm 두께로 증착하였다. F의 함량에 따라 각 샘플의 이름은 AZO (0wt%), FAZO1 (0.5wt%), FAZO2 (1.0wt%), FAZO3 (1.5wt%), FAZO4 (2.0wt%) 로 하였다.
RF 마그네트론 스퍼터링을 이용하여 ZnO에 Al과 F을동시 도핑한 FAZO 박막을 플루오린 함량별로 제작한 후박막의 구조적, 전기적, 광학적 특성을 분석하였다. 제조된 FAZO 박막은 F을 소량 도핑(0.
5wt%씩 조절하여 총 5개의 타겟을 제조하였다. 각각의 파우더를 각 함량에 맞게 Nalgene 병에 담고 용매인 IPA과 함께 지르코니아 볼을 넣어 48시간 동안 ball- milling을 실시해 파우더를 균일하게 교반 하였다. 그리고 dry oven을 이용해 80oC에서 72시간동안 상압 의대기 분위기에서 건조를 진행하였다.
박막의 전기적 특성 평가를 위해 hall measurement (HMS-3000, Ecopia, Korea)를 이용하였다. 그리고 박막의 광학적 특성인 투과도 및 밴드 갭 측정을 위해 UV-vis spectroscopy (Cary 100, Varian, Mulgrave, Australia)를 이용하였으며 박막의 조성을 분석하기 위해 energy dispersive spectroscopy (EDS)를 이용하였다.
하지만 550 nm에서의 투과율 값으로 FOM을 계산하게 될 경우, 박막의 두께 및 간섭에 의한 파장 때문에 정확한 성능평가를 하기 어렵다. 따라서 조금 더 신뢰성 있는 평가를 위해 400~800nm의 가시광선 영역에서의 평균 투과율을 이용하여 계산하였다. 그래프에서 볼 수 있듯이 550nm에서 계산한 값과 400~800nm에서 계산한 값의 경향성이 달랐다.
1T)을 사용하였고 증착하기 전에 초음파 세척기를 이용해 암모니아와 증류수를 1:3 비율로 섞은 용액에 세척을 한 후 hot plate를 이용해 100oC에서 건조시켰다. 박막 증착 이전에 스퍼터링 챔버의 진공을 2*10−6 Torr로 유지하였고 아르곤 가스 유량을 20sccm, 압력을 5mTorr, 기판온도를 270oC로설정하고 각 함량별 타겟을 40W의 RF 전력을 인가하면서 600~650nm 두께로 증착하였다. F의 함량에 따라 각 샘플의 이름은 AZO (0wt%), FAZO1 (0.
본 연구에서는 마그네트론 스퍼터링 방법을 이용해 유리 기판에 F과 Al을 동시 도핑한 ZnO (F and Al co doped ZnO, FAZO)를 증착하여 F의 함량(0~2.0wt%) 이 박막의 전기적, 광학적, 구조적 특성에 주는 영향을 분석하였다
증착된 FAZO 박막의 결정 구조 및 성장 방향을 분석하기 위해 X-선 회절기(X-ray diffractmeter: X’pert PRO, Philips, Eindhoven, Netherlands)를 이용했고 박막의 표면 형상 및 두께를 분석하기 위해 field emission scanning electron microscope (S4700, Hitachi, Japan) 과 atomic force microscopy (XE-100, Park systems, Korea)을 이용하였다. 박막의 전기적 특성 평가를 위해 hall measurement (HMS-3000, Ecopia, Korea)를 이용하였다.
대상 데이터
99%) 파우더를 이용하여 타겟을 제작하였다. Al 함량을 2wt%로 고정하고 F 함량을 0~2.0wt%로 0.5wt%씩 조절하여 총 5개의 타겟을 제조하였다. 각각의 파우더를 각 함량에 맞게 Nalgene 병에 담고 용매인 IPA과 함께 지르코니아 볼을 넣어 48시간 동안 ball- milling을 실시해 파우더를 균일하게 교반 하였다.
RF 마그네트론 스퍼터링 시스템을 사용하여 박막을 증착하기 위해 고순도의 ZnO (99.99%), Al2O3 (99.99%), ZnF2 (99.99%) 파우더를 이용하여 타겟을 제작하였다. Al 함량을 2wt%로 고정하고 F 함량을 0~2.
박막을 증착하기 위해 사용된 기판은 유리 기판(micro- scope slides, 25*25 mm*1.1T)을 사용하였고 증착하기 전에 초음파 세척기를 이용해 암모니아와 증류수를 1:3 비율로 섞은 용액에 세척을 한 후 hot plate를 이용해 100oC에서 건조시켰다. 박막 증착 이전에 스퍼터링 챔버의 진공을 2*10−6 Torr로 유지하였고 아르곤 가스 유량을 20sccm, 압력을 5mTorr, 기판온도를 270oC로설정하고 각 함량별 타겟을 40W의 RF 전력을 인가하면서 600~650nm 두께로 증착하였다.
이론/모형
그리고 dry oven을 이용해 80oC에서 72시간동안 상압 의대기 분위기에서 건조를 진행하였다. 건조된 분말을 틀 (mold)을 이용하여 성형하였으며 CIP (cold isostatic pressing) 방법으로 2차 압축을 진행하였다. 이후, 로 (furnace)를 이용하여 1, 100oC에서 8시간 동안 소결하여타겟을 제작하였다.
이용하였다. 박막의 전기적 특성 평가를 위해 hall measurement (HMS-3000, Ecopia, Korea)를 이용하였다. 그리고 박막의 광학적 특성인 투과도 및 밴드 갭 측정을 위해 UV-vis spectroscopy (Cary 100, Varian, Mulgrave, Australia)를 이용하였으며 박막의 조성을 분석하기 위해 energy dispersive spectroscopy (EDS)를 이용하였다.
성능/효과
이는 기존에 보고된 문헌의 FAZO 박막의 FESEM 이미지와 유사하다.3) 또한, AZO 및 F의 함량에 따른 차이는 확인할 수 없었다.
3 eV 이상의 금지대(band gap), 낮은 비저항 특성을 가져 n형 반도체로써 상대적으로 높은 전도성을 띄고 있다.6) 게다가 ITO의 구성원소인 In과 비교하여 아연(Zn)은 자원이 매우 풍부하고, 열적 화학적 안정성이 높으며 독성 또한 없기 때문에 차세대 TCO 물질로써 적합하다.6, 7)
8) 투과도 그래프에서 알 수 있었던 흡수단으로 FAZO 박막들이 금지대가 약 3.6eV가 나온다고 유추할 수 있었다. 흡수단을 통해서 유추해낸 금지 대 에너지 결과값은 실제 tauc plot으로 계산한 금지 대 에너지 값과 일치했다.
5wt%)했을 때 가장 전기적, 광학적 특성이 우수했다. F0.5AZO97.5(FAZO1) 박막은 비저항 3.59×10−4 Ωcm, 캐리어 농도 8.33×1020 /cm3, 이동도 20.8 cm2/vs, 그리고 5.52 Ω/sq의 낮은 면 저항 값을 가지고 가시광선 영역에서 89.5%, 적외선 영역에서 82.5%의 높은 투과도와 함께 3.66 eV의 금지 대 에너지 값을 나타내었다.
하지만 면저항 값과 투과율은 FAZO1이 FAZO2보다 높은 수치를 나타내기 때문에 정확하다고 볼 수 없다. 따라서 FAZO박막의 F 함량에 따른 전체적인 특성 분석 결과를 보면 FAZO1이 가장 우수하다 것을 알 수 있었는데, 이는 400~800nm 평균값으로 계산한 FOM 결과와 일치함을 볼 수 있다.
따라서 ZnO에 알루미늄과 소량의 F을 도핑하면 추가적인 전자가 발생해서 전기적 특성이 향상되는데, 여기서 Moss-Burstein effect에 의해 전도대에 추가 캐리 어가 생기면서 금지대(band gap)가 증가해 광학적 특성도 동시에 향상되는 결과를 얻을 수 있다.17)
52 Ω/sq의 낮은 면 저항값을 보이며 가장 우수한 전기적 특성을 나타냈다. 또한 F의 도핑 농도가 증가할수록 전기적 특성 점진적으로 저하되는 것을 볼 수 있었다. 이는 F을 소량 도핑할 경우 산소와 치환되면서 전자를 발생시켜 전기적 특성을 향상시키지만 더 많은 F을 도핑할수록 결정성이 저하되면서 저항이 증가하기 때문이다.
1은 F의 함량에 따른 FAZO 박막의 결정학적 특성을 XRD를 통해 나타낸 결과다. 모든 박막에서 F 도핑농도와 관계없이 대략 34.4°에서 (002) 회절 방향의 주 피크와 대략 72.3°에서 상대적으로 약한 보조 피크 (004) 가 나타났다. 이 결과는 모든 박막이 hexagonal wurzite ZnO 구조를 가지고 c-축 방향으로 우선 성장한 모습을 보여준다.
2의 (a)~(j)는 FAZO 박막의 표면 및 단면의 형태학적 분석을 하기위해 SEM과 AFM을 이용하여 분석을 한 이미지이다. 모든 박막의 치밀성이 매우 크게 나타났지만, F 함량이 증가할수록 결정의 크기가 커지고 박막의 밀도(density)가 낮아지는 경향을 보였다. 이에 따른 결과로, Table 1에서 볼 수 있듯이 거칠기가 증가하였다.
제조된 FAZO 박막은 F을 소량 도핑(0.5wt%)했을 때 가장 전기적, 광학적 특성이 우수했다. F0.
하지만 적외선 영역에서 F을 도핑한 모든 샘플이 AZO 대비 평균 투과율이 향상되었다. 특히 FAZO1이 82.
참고문헌 (20)
R. A. Afre, N. Sharma, M. Sharon and M. Sharon, Rev. Adv. Mater. Sci., 53, 79 (2018).
F. Challali, D. Mendil, T. Touam, T. Chauveau, V. Bockelee, A. G. Sanchez, A. Chelouche and M.-P. Besland, Mater. Sci. Semicond. Process, 118, 105217 (2020).
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