[논문]Dy 및 Mg가 첨가된 BaTiO3에서 소결 온도가 미세구조와 유전특성에 미치는 영향

우종원; 김성현; 최문희; 전상채

doi:10.6111/jkcgct.2022.32.5.175

Dy 및 Mg가 첨가된 BaTiO3에서 소결 온도가 미세구조와 유전특성에 미치는 영향
Effect of sintering temperature on microstructure and dielectric properties in (Dy, Mg)-doped BaTiO3 원문보기

한국결정성장학회지 = Journal of the Korean crystal growth and crystal technology, v.32 no.5, 2022년, pp.175 - 182

우종원 (창원대학교 신소재공학부) , 김성현 (창원대학교 신소재공학부) , 최문희 (한국세라믹기술원 전자융합본부 나노소재.공정센터) , 전상채 (창원대학교 신소재공학부)

초록
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MLCC(Multi-Layer Ceramic Capacitor)의 유전체 층에 사용되는 BaTiO₃는 유전 특성의 온도안정성을 향상시키기 위해 첨가제로서 희토류 및 Mg를 사용한다. 이러한 첨가제는 소결 중 입자성장 및 치밀화 거동, 결국 유전 특성에 지대한 영향을 주게 되므로 조성에 따른 미세구조 발현 양상을 살펴보는 것이 중요하다. 본 연구는 95BaTiO₃-1Dy₂O₃-2MgO-2SiO₂(mol%)의 조성에서 온도 변화에 따른 결정구조, 입자성장 및 밀도 변화를 관찰하고 이러한 변화가 유전 상수에 미치는 영향을 관찰하였다. 1200~1300℃의 온도범위에서 소결 온도가 증가함에 따라, 평균 입도는 눈에 띄게 커지는 반면 밀도의 변화는 미미하여 입자크기가 주요한 미세구조적 요소임을 밝혔다. 본 실험에서 관찰된 입자크기의 온도의존성은 기존 입자성장 이론에서 설명한 온도 변화에 따른 입자성장 거동의 변화양상과 잘 부합하였으며, 이러한 이해는 향후 희토류가 첨가된 BaTiO₃에서 유전 특성 향상을 위한 소결 미세구조 제어에 유용하게 활용될 수 있을 것이다.

Abstract ▼ AI-Helper

Rare-earth elements were doped with Mg to enhance the temperature stability of dielectric properties of BaTiO3 for its application to MLCC (Multi-Layer Ceramic Capacitor). The additives strongly affect both grain growth and densification behaviors during sintering, and hence dielectric properties. The additive effects therefore should be examined in each system with different additives. This study investigated the crystal structure, grain growth and densification behaviors and related variations in dielectric constant with respect to sintering temperature. Dielectric constant appears to be varied with grain size in a temperature range between 1200 and 1300℃, suggesting the importance of grain size control. The temperature dependence of grain size variation was well explained by an established theory correlating the grain growth behavior with grain boundary structure. This accordance provides a basis for sintering technique to control grain growth thus to improve dielectric constant in rare-earth doped BaTiO3.

주제어

표/그림 (8)

그림 Fig. 1. A flowchart of the experimental procedures.
그림 Fig. 3. Variations of lattice constant and tetragonality (c/a) with respect to sintering temperature.
그림 Fig. 2. (a) XRD patterns of (Mg, Dy)-doped BaTiO₃ sample sintered at different temperatures. (b) an enlarged view containing the 2 theta value of 44~46°.
$Fig. 4. SEM micrographs of fracture surface in (Mg, Dy)-doped BaTiO<sub>3</sub> samples sintered at different temperatures: (a) 1200°C, (b) 1250°C, (c) 1300°C, (d) 1350°C. Arrows indicate liquid phases formed at grain boundaries.$ 그림 Fig. 4. SEM micrographs of fracture surface in (Mg, Dy)-doped BaTiO₃ samples sintered at different temperatures: (a) 1200°C, (b) 1250°C, (c) 1300°C, (d) 1350°C. Arrows indicate liquid phases formed at grain boundaries.
그림 Fig. 5. SEM/EDS result showing spatial distribution of elements. Inset table shows point scan result collected from a liquid phase denoted by star in the micrograph.
그림 Fig. 6. Expected equilibrium composition of liquid phase in a wide temperature range.
그림 Fig. 7. Schematic showing the relationship between growth rate (v) and driving force for grain growth (△g). Temperature-dependent critical driving forces (△g_c) are shown along the x-axis.
그림 Fig. 8. Temperature dependences of (a) dielectric constant and dielectric loss, (b) bulk density and average grain size in the temperature range, 1200~1350°C.

참고문헌 (30)

T. Nagai and K. Iijima, "Effect of MgO Doping on the phase transformations of BaTiO 3 ", J. Am. Ceram. Soc. 83[1] (2000) 107.

상세보기
C. Randall, R. Newnham and L. Cross, "History of the first ferroelectric oxide, BaTiO 3 ", Materials Research Institute, The Pennsylvania State University, University Park, Pa, USA (2004) 1.
T.M. Noh, J.S. Kim, J.S. Ryu and H.S. Lee, "Electrical properties and temperature stability of dysprosium and erbium co-doped Barium Titanate with perovskite structure for X7R MLCCs", J. Korean Ceram. Soc. 48[4] (2011) 323.

원문보기 상세보기
S.C. Jeon, "TCC behavior of a shell phase in core/shell structure formed in Y-doped BaTiO 3 : an individual observation", J. Korean Cryst. Growth Cryst. Technol. 30[3] (2020) 110.

원문보기 상세보기
H.K. Park, J.Y. Lee, S.W. Cho and J.S. Kim, "Overview on the Technologies for Extraction of Rare Earth Metals", J. Korean Inst. Resour. Recycl. 21[3] (2012) 74.

원문보기 상세보기
M. Kahn, "Effects of sintering and grain growth on the distribution of niobium addition in barium titanate ceramics", Ph.D. Thesis, Pennsylvania State University, University Park, PA (1969).
B.S. Rawal, M. Kahn and W.R. Buessem, "Grain coregrain shell structure in barium titanate-based dielectrics" pp. 172-88 in Advances in Ceramics, Vol. 1, Grain Boundary Phenomena in Electronic Ceramics. Edited by L. M. Levinson. American Ceramic Society, Columbus, OH (1981).
D. Hennings and G. Rosenstein, "Temperature-stable dielectrics based on chemically inhomogeneous BaTiO 3 ", J. Am. Ceram. Soc. 67 (1984) 249.

상세보기
H.Y. Lu, J.S. Bow and W.H. Deng, "Core-shell structures in ZrO 2 -modified BaTiO 3 ceramic", J. Am. Ceram. Soc. 73[12] (1990) 3562.

상세보기
H. Chazono and M. Fujimoto, "Sintering characteristics and formation mechanisms of 'Core-Shell' structure in BaTiO 3 -Nb 2 O 5 -Co 3 O 5 ternary system", Jpn. J. Appl. Phys. 34 (1995) 5354.
S.C. Jeon, C.S. Lee and S.J.L. Kang, "The mechanism of core/shell structure formation during sintering of BaTiO 3 -based ceramics", J. Am. Ceram. Soc. 95 (2012) 2435.

상세보기
F.D. Morrison, A.M. Coats, D.C. Sinclair and A.R. West, "Charge compensation mechanisms in La-doped BaTiO 3 ", J. Electroceram. 6 (2001) 219.

상세보기
F.D. Morrison, D.C. Sinclair and A.R. West, "An alternative explanation for the origin of the resistivity anomaly in La-doped BaTiO 3 ", J. Am. Ceram. Soc. 84 (2001) 474.

상세보기
J.I. Itoh, D.C. Park, N. Ohashi, I. Sakaguchi, I. Yashima, H. Haneda and J. Tanaka, "Oxygen defects related to electrical properties of La-doped BaTiO 3 ", Jpn. J. Appl. Phys. 41 (2002) 3798.
V. Paunovic, L. Zivkovic and V. Mitic, "Influence of rare-earth additives (La, Sm and Dy) on the microstructure and dielectric properties of doped BaTiO 3 ceramics", Sci. Sintering 42 (2010) 69.

상세보기
K.J. Park, C.H. Kim, Y.T. Kim and K.H. Hur, "The doping effects of intermediate rare-earth ions (Dy, Y and Ho) on BaTiO 3 ceramics", J. Korean Ceram. Soc. 46[2] (2009) 181.

원문보기 상세보기
S.C. Jeon, C.S. Lee, K.H. Kim and S.L. Kang, "Effect of core/shell volumetric ratio on dielectric-temperature behavior in (Mg, Y)-doped BaTiO 3 ", J. Adv. Ceram. 3[1] (2014) 76.

상세보기
S.C. Jeon and S.J.L. Kang, "Oxidation-induced strain relaxation and related dielectric-temperature behavior in core/shell grained BaTiO 3 ", J. Electroceram. 35 (2015) 129.

상세보기
S.C. Jeon and S.J.L. Kang, "Coherency strain enhanced dielectric-temperature property of rare-earth doped BaTiO 3 ", Appl. Phys. Lett. 102 (2013) 112915.

상세보기
C.H. Kim, K.J. Park, Y.J. Yoon, M.H. Hong, J.O. Hong and K.H. Hur, "Role of yttrium and magnesium in the formation of core-shell structure of BaTiO 3 grains in MLCC", J. Eur. Ceram. Soc. 28 (2008) 1213.

상세보기
C.S. Chen, C.C. Chou, W.C. Yang and I.N. Lin, "TEM microstructures of X7R type base-metal electrode BaTiO 3 capacitor materials co-doped with MgO/Y 2 O 3 additives", Ferroelectrics. 332 (2006) 41.

상세보기
S.C. Jeon, S.Y. Kim and K.S. Moon, "Interface structure dependent step free energy and grain growth behavior of core/shell grains in (Y, Mg)-doped BaTiO 3 containing a liquid phase", J. Eur. Ceram. Soc. 42 (2022) 2804.

상세보기
R.D. Shannon, "Revised effective ionic radii and systematic studies of interatomic distances in halides and chalcogenides", Acta Cryst. A32 (1976) 751.
S.D. Cho, J.Y. Lee and K.W. Paik, "Study on the effects of BaTiO 3 particle size on dielectric constant and leakage current of epoxy/BaTiO 3 composite films for embedded capacitors", J. Microelectron. Electron. Packag. 9[2] (2002) 11.
P. Zheng, J.L. Zhang, Y.Q. Tan and C.L. Wang, "Grainsize effects on dielectric and piezoelectric properties of poled BaTiO 3 ceramics", Acta Mater. 60 (2018) 5022.

상세보기
S.J.L. Kang, "Sintering: densification, grain growth and microstructure", Elsevier (2004).
Y.I. Jung, S.J.L. Kang and D.Y. Yoon, "Coarsening of polyhedral grains in a liquid matrix", J. Mater. Res. 24 (2009) 2949.

상세보기
Y.H. Heo, S.C. Jeon, J.G. Fisher, S.Y. Choi, K.H. Hur and S.J.L. Kang, "Effect of step free energy on delayed abnormal grain growth in a liquid phase-sintered BaTiO 3 model system", J. Eur. Ceram. Soc. 31 (2011) 755.

상세보기
K.S. Moon, D. Rout, H.Y. Lee and S.J.L. Kang, "Effect of TiO 2 addition on grain shape and grain coarsening behavior in 95Na1/2Bi1/2TiO 3 -5BaTiO 3 ", J. Eur. Ceram. Soc. 31 (2011) 1915.

상세보기
S.M. An and S.J.L. Kang, "Boundary structural transition and grain growth behavior in BaTiO 3 with Nd 2 O 3 doping and oxygen partial pressure change", Acta Mater. 59 (2011) 1964.

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표제어: PCR

동의어: Packet Collision Rate

용어 설명 출처 목록 (6)

용어 설명: PCR은 세균 특이성이 있는 primer를 이용하여 적은 수의 세균이 있을지라도 쉽게 검출할 수 있는 유용한 방법이며, 이를 이용하여 구강 내 치면세균막이나 타액에서 직접 세균을 검출할 수 있게 되었다[8].

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