[논문]Studies of aqueous U(VI)-thiosalicylate complex formation via UV-Vis absorption spectrophotometry, TRLFS and potentiometry

Cha, W.; Cho, H.R.; Jung, E.C.

doi:10.1016/j.poly.2013.02.080

[해외논문] Studies of aqueous U(VI)-thiosalicylate complex formation via UV-Vis absorption spectrophotometry, TRLFS and potentiometry

Polyhedron, v.55, 2013년, pp.201 - 208

Cha, W. , Cho, H.R. , Jung, E.C.

Abstract ▼ AI-Helper

The formation of U(VI)-thiosalicylate (TSal) complexes in aqueous solutions (I=0.1M) was investigated over a wide range of pH values (from 3 to 9) using UV-Vis absorption and time-resolved luminescence spectroscopy, as well as by a potentiometric technique. It is demonstrated that the formation of U(VI)-TSal complexes, including monodentate, bidentate and ternary complexes, is responsible for the enhanced solubility of U(VI) and the strong U(VI)-luminescence quenching effects by TSal. In this study the stability constants of the complexes as well as two pKa values of TSal (pKa1=3.76+/-0.05; pKa2=8.33+/-0.07) are provided. The spectrophotometric analysis confirms the presence of both 1:1 and 1:2 (U(VI):TSal) charge-transfer complexes (logβ101=7.59+/-0.04 and logβ102=13.67+/-0.09). In luminescence quenching studies, mixed (dynamic and static) quenching processes are observed. The dynamic quenching for UO22+ is attributed to bimolecular excited-state processes by both the acidic and monobasic forms of TSal, i.e., H2TSal and HTSal-. The static quenching processes are explained by the formation of non-radiative ground-state complexes: UO2(HTSal)+ (logβ111=12.11+/-0.09) at pH 3.0; UO2(OH)(TSal)- and UO2(OH)2(TSal)2- (logβ1-11=3.9+/-0.1 and logβ1-21=-3.8+/-0.1, respectively) at a higher pH. In particular, the formation of the latter ternary species is found to be responsible for the strong static quenching of hydroxo-uranyl species, i.e. (UO2)2(OH)22+ and (UO2)3(OH)5+.

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