원전발생 방사성폐기물 시료 중 TRU를 정량하기위해 모의 사용 후 핵연료 시료 용액 중 Pu, Am 및 Cm 을 이온교환수지 및 HDEHP 추출크로마토그래피로 분리한 다음 알파분광분석법으로 각 핵종의 함량을 정량하였다. Dowex AG1 음이온수지 에서 12M HC1-0.lMHI 용리액으로 Pu를 분리하고 이차분리관인 HDEHP 흡착 분리 관에서 DTPA-Lactic Acid 용리액으로 Am과 Cm을 군분리하였다. 분리된 Pu, Am 및 Cm은 0.1M $NaHSO_4$-0.53M $Na_2SO_4$ 매질에서 전착한 다음 알파분광분석법으로 $^{239}Pu$, $^{241}Am$및 $^{244}Cm$의 알파에너지의 방사능을 측정하여 회수율을 추하였다. 비방사성 금속원소 및 우라늄을 포함하는 합성용액 시료중 $^{239}Pu$, $^{241}Am$및 $^{244}Cm$ 을 측정한 결과 각각 83.8%, 85.2% 및 86.3% 의 회수율을 나타내었다.
원전발생 방사성폐기물 시료 중 TRU를 정량하기위해 모의 사용 후 핵연료 시료 용액 중 Pu, Am 및 Cm 을 이온교환수지 및 HDEHP 추출크로마토그래피로 분리한 다음 알파분광분석법으로 각 핵종의 함량을 정량하였다. Dowex AG1 음이온수지 에서 12M HC1-0.lMHI 용리액으로 Pu를 분리하고 이차분리관인 HDEHP 흡착 분리 관에서 DTPA-Lactic Acid 용리액으로 Am과 Cm을 군분리하였다. 분리된 Pu, Am 및 Cm은 0.1M $NaHSO_4$-0.53M $Na_2SO_4$ 매질에서 전착한 다음 알파분광분석법으로 $^{239}Pu$, $^{241}Am$및 $^{244}Cm$의 알파에너지의 방사능을 측정하여 회수율을 추하였다. 비방사성 금속원소 및 우라늄을 포함하는 합성용액 시료중 $^{239}Pu$, $^{241}Am$및 $^{244}Cm$ 을 측정한 결과 각각 83.8%, 85.2% 및 86.3% 의 회수율을 나타내었다.
Transuranic elements such as Pu, Am and Cm in synthetic solution of spent nuclear fuel samples were determined by electrodeposition followed by alpha-spectrometry after separation using anion exchange and extraction chromatography in order to determine the transuranic elements in radwaste samples f...
Transuranic elements such as Pu, Am and Cm in synthetic solution of spent nuclear fuel samples were determined by electrodeposition followed by alpha-spectrometry after separation using anion exchange and extraction chromatography in order to determine the transuranic elements in radwaste samples from nuclear power plants. Plutonium was separated by 12M HC1-0.1M HI as an eluent on anion exchange column. As a second step Am and Cm were separated in a group by DTPA-Lactic acid as the eluent on HDEHP coated column. The nuclides of $^{239}Pu$, $^{241}Am$및 $^{244}Cm$ separated were determined by alpha-spectrometry after electrodeposition in 0.1M $NaHSo_4$-0.53M $Na_2SO_4$buffer solution as an electrolyte. The recovery yields of $^{239}Pu$, $^{241}Am$및 $^{244}Cm$ were 83.8%, 85.2% and 86.3%, respectively, from the synthetic solution containing uranium and non-radioactive metal elements.
Transuranic elements such as Pu, Am and Cm in synthetic solution of spent nuclear fuel samples were determined by electrodeposition followed by alpha-spectrometry after separation using anion exchange and extraction chromatography in order to determine the transuranic elements in radwaste samples from nuclear power plants. Plutonium was separated by 12M HC1-0.1M HI as an eluent on anion exchange column. As a second step Am and Cm were separated in a group by DTPA-Lactic acid as the eluent on HDEHP coated column. The nuclides of $^{239}Pu$, $^{241}Am$및 $^{244}Cm$ separated were determined by alpha-spectrometry after electrodeposition in 0.1M $NaHSo_4$-0.53M $Na_2SO_4$buffer solution as an electrolyte. The recovery yields of $^{239}Pu$, $^{241}Am$및 $^{244}Cm$ were 83.8%, 85.2% and 86.3%, respectively, from the synthetic solution containing uranium and non-radioactive metal elements.
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문제 정의
특히 본 전착방법은 방사성시료를 차폐시설 내에서 원격으로 조작하여 전착하는 경우 최종적인 pH 조절이 용이하므로 취급이 매우 간편하다. 따라서, 본 연구에서는 방사성폐기물 시료중 Am, Cm 및 Pu을 군분리 또는 개별분리하여 NaHSO4-Na2SO4 매질에서 전착한 후 알파 분광분석법으로 ePu, 241Am 및 244cm의 함량을 정량하고자 하였다.
일차 핵종분포 및 그 농도가 구해지면 이를 토대로 하여 향후 비파괴적 방법으로 각 핵종을 분석할 수 있는 각 핵종별 측도인자(scaling factor)를 구하는 것이 필요하다. 따라서, 본 연구에서는 이들 핵종 중 알파선 방출핵종인 Am, Cm, Pu 등의 초우란원소 및 그 동위원소의 함량을 구하는 화학적 파괴분석법을 확립하고자 한다. 이들 초우란원소 들은 알파방사선을 방출하므로 취급시 체내홉입이 되지 않도록 유의하여야 하며, 따라서 분석방법이 비방사성시료에 비하여 매우 제한적이다.
또는 분리과정을 거친 후 질량분석법(thermoionization mass spectrometry)으로 동위원소비 를 측정하거나 유도상플라즈마 질량분석법(inductively coupled plasma mass spectrometry)으로 개별핵종을 정량하고 있다[1, 2]. 본 연구에서는 방사성폐기물 시료중 Pu, Am 및 Cm 을 음이온교환수지[3]와 추출크로마토그래피[4]를 차례로 사용하여 분리한 후 알파분광분석법으로 239Pu, 241 Am 및 244cm의 개별 핵종을 정량하고자 하였다. 12M HCl 매질에서 Pu(VI)를 음이온교환수지에 흡착시키고 요드 이온에 의해 Pu 는 Pu(Ⅲ) 로 환원하여 용리하고 있으며 또한 Am 과 Cm 의 경우는 2-(di-ethythexyl)phosphoric acid (HDEHP) 홉착분리관에서 Am과 Cm이 흡착되고 DTPA-lactic acid 용리제로 이를 용리하여 분리한다.
53M Na2SO4 용액 10 mL 만 가하여 전착을 하였다. 특히 본 연구에서 우라늄을 포함한 합성용액의 경우 TRU 양이 매우 낮으므로 용리된 전체 용액을 전처리하여 전착하고자 하였다. 따라서 많은 양의 용리액 (0.
제안 방법
53M Na2SO4)> 소량 가하여 황산염 매질로 변환시킨 후 전착쎌에 옮겨 전착하였다. Am과 Cm 이 동시에 전착된 planchet을 알파 분광 분석기로 각 핵종의 알파에너지(239Pu; 5.16 Mev, 241Am; 5.48 Mev, 244Cm; 5.81 Mev)를 측정하여 방사능을 구하고 다시 비방사능 (specific activity)을 적용하여 해당핵종의 함량을 구하였다. Pu의 경우는 Pu의 동위원소 간에 알파에너지가 겹쳐지므로 알파분광분석법과 질량분석법을 동시에 적용하여 각 동위원소의 함량을 구할 수 있다.
TRU 분리를 위해 Dowex AGlx8, 100-200 mesh size 의 음이온교환 수지를 채운 분리관(4 mm $ X 45mm H)과 Amberlite XAD XVI 지지체에 2-(di-ethythexyl)phosphoric acid (HDEHP)를 흡착한 분리관(4 mm $ x 48mm H, 350 mg)을 연속으로 사용하여 Pu, Am 및 Cm를 각각 분리하였다. 알파에너지 측정에 사용된 a-Spectrometer는 EG&G/ORTEC 사의 제품이며 300mm2 silicon surface barrier detector 가 부착된 Alpha-King module 이었다.
Pu의 경우는 Pu의 동위원소 간에 알파에너지가 겹쳐지므로 알파분광분석법과 질량분석법을 동시에 적용하여 각 동위원소의 함량을 구할 수 있다. 그러나 본 연구에서는 239Pu 만 사용하여 5.16 Mev의 알파에너지를 측정하여 회수율을 구하였다. 그림 2에 241Am 및의 알파스팩트럼을 대표적으로 나타내었으며 각 핵종피크의 분해능(FWHM)은 모두 23~25 Kev 범위에 있었다.
1M HNO3 질에서 HDEHP extraction column에 흡착시킨다. 다시 0.05M DTPA-0.5M Lactic Acid 용리액으로 Am과 Cm을 분리하였으며 이들 분리된 Pu, Am 및 Cme 전기전착을 하여 알파분광분석법으로 방사능을 측정하였다.
특히 본 연구에서 우라늄을 포함한 합성용액의 경우 TRU 양이 매우 낮으므로 용리된 전체 용액을 전처리하여 전착하고자 하였다. 따라서 많은 양의 용리액 (0.05M DTPA-0.5M Lactic Acid)을 전처리하여야 하며 시료 중 함유된 유기물을 파괴하기 위해서 많은 양의 질산과 과염소산을 여러번 반복하여 사용하였다. 이 경우 TRU 의 손실이 발생될 위험성이 매우 높았다.
우라늄 및 핵분열생성물질의 매질에 TRU(Pu, Am, Cm) 가 미량 함유된 합성용액 시료를 사용하여 음이온교환수지 및 HDEHP 추출크로마토그래피로 TRU 를 우수하게 분리할 수 있었다. 분리된 각 원소들을 황산염 전해질에서 전기전착을 한 후 알파분광분석법으로 각 핵종을 정량하였다. eePu, 241 Am 및 eCm의 평균 회수율이 각각 83.
우선 Am 과 Cm을 분리할 때 용리액으로 사용된 DTPA-Lactic Acid 와 같은 유기물을 파괴하여 전착매질과 동일한 매질로 변화시켜야 한다. 시료 전처리 방법은 이미 알려진 방법[9]으로써 NaHSO4와 H2SO4을 가하고 서서히 가열하여 유기물을 파괴하였으며 최종적으로 탄소성분을 제거하기 위해서 질산과 과염소산을 가한 후 고온으로 가열하였다. 본 전처리 과정을 거치면 최종적으로 0.
알파분광분석을 적용하기 위해서는 분리된 핵종을 사전에 전기전착을 하는 것이 필수적으로 요구된다. 전착방법으로는 앞에서 언급한 여러 방법 중 sodium sulfate 전해질(0.1M NaHSO4-0.53M Na2SO4)< 사용하는 것이 가장 효과적이라고 판단되어 본 방법을 이용하였다. 우선 Am 과 Cm을 분리할 때 용리액으로 사용된 DTPA-Lactic Acid 와 같은 유기물을 파괴하여 전착매질과 동일한 매질로 변화시켜야 한다.
12M HCl 매질에서 Pu(VI)를 음이온교환수지에 흡착시키고 요드 이온에 의해 Pu 는 Pu(Ⅲ) 로 환원하여 용리하고 있으며 또한 Am 과 Cm 의 경우는 2-(di-ethythexyl)phosphoric acid (HDEHP) 홉착분리관에서 Am과 Cm이 흡착되고 DTPA-lactic acid 용리제로 이를 용리하여 분리한다. 특히 알파분광분석법으로 241 Am 및 244cm을 정량할 경우에는 검출효율을 높이고 또한 검출기 오염방지를 위하여 전기전착을 한 다음 각 핵종의 알파에 너지를 측정하여 정량하였다. 악틴족원소에 대한 전착방법으로는 ammonium sulfate 매질을 사용하는 Tal.
대상 데이터
5m)을 금속 재질의 받침대에 부착한 후 Pt 전극을 Cell 속에 넣어서 구성하였다. HDEHP 흡착용 지지체는 Amberlite XAD XVKAldrich Chemical Co, 50 mesh)를 분쇄한 후 100~ 200 mesh 크기로 만들었으며 TRU 분리에 용리액으로 Diethylenetriaminepentaacetic acid(DTPA, Aldrich Chem. Co, 97%)와 lactic acid (85~90%, Tedia Co., U.S.A.)를 혼합하여 사용하였다. 0.
53M NazSO4 의 전착매질을 제조하기 위해서 사용한 NaHSO 는 Junsei Co의 extra pure 급이었고 Na2SC)4는 Merck GR 급이었다. 시료중 유기물을 파괴하는 전처리 과정에서 Merck GR 급의 H2SO4 과 HClO4 및 HNO3을 각각 사용하였다. 전착 종료시 산성매질을 중화하기 위해 전착쎌에 주입한 NHs 는 Merck GR 급이었다.
TRU 분리를 위해 Dowex AGlx8, 100-200 mesh size 의 음이온교환 수지를 채운 분리관(4 mm $ X 45mm H)과 Amberlite XAD XVI 지지체에 2-(di-ethythexyl)phosphoric acid (HDEHP)를 흡착한 분리관(4 mm $ x 48mm H, 350 mg)을 연속으로 사용하여 Pu, Am 및 Cm를 각각 분리하였다. 알파에너지 측정에 사용된 a-Spectrometer는 EG&G/ORTEC 사의 제품이며 300mm2 silicon surface barrier detector 가 부착된 Alpha-King module 이었다. 전착장치는 polyethylene 전착셀 (inner dia 2cm x height 8cm)과 SS 재질의 전착 planchet(dia 1 inch x thickness 0.
0297 g 의 방사능을 갖는 원용액을 약 20 dps/mL 되도록 희석하여 사용하였다. 전착된 핵종의 알파선 측정에 사용한 표준 알파선원 (Amersham Co, UK)은 239Pu, 껴'Am 및 244Cm 이 거의 같은 비율로 혼합된 것으로 방사 능이 3.28xl05 dps 였으며 이 표준선원을 사용하여 계측기의 계측효율을 측정하였다. 이때 Cm-244 표준용액 및 표준알파선원의 방사능은 Cm-244의 반감기(18.
성능/효과
그러나 이들 원소들은 TRU의 알파에너지를 측정하는데 방해효과는 발견되지 않았다. 239Pu 1.6 Bq, 241Am 1.7 Bq 및 244Cm 2.7 Bq를 합성용액에 각각 주입하여 분리한 후 액체섬광계수기(LSC) 로 각 핵종의 방사능을 측정하여 회수율을 구한 결과 각각 72%, 98%, 78%로 나타났다. 그리고 원전폐기물 시료와 유사한 우라늄 및 금속불순물이 함유된 매질에 Pu, Am 및 Cm을 일정량을 가한 합성시료로부터 TRU를 분리하여 전기전착한 후 239Pu, 241 Am 및 eCm를 정량한 결과 Pu의 경우 평균 87.
분리된 각 원소들을 황산염 전해질에서 전기전착을 한 후 알파분광분석법으로 각 핵종을 정량하였다. eePu, 241 Am 및 eCm의 평균 회수율이 각각 83.8%, 85.2% 및 86.3% 로 나타났으며, 이때 금속불순물 원소들은 TRU 용리시 미량으로 포함되었지 만 알파에너지 측정에 간섭영향을 주지 않는 것으로 나타났다. 향후 본 방법에 대한 회수율 및 정밀도를 보다 높여 원전폐기물시료 분석에 적용하고자 한다.
7 Bq를 합성용액에 각각 주입하여 분리한 후 액체섬광계수기(LSC) 로 각 핵종의 방사능을 측정하여 회수율을 구한 결과 각각 72%, 98%, 78%로 나타났다. 그리고 원전폐기물 시료와 유사한 우라늄 및 금속불순물이 함유된 매질에 Pu, Am 및 Cm을 일정량을 가한 합성시료로부터 TRU를 분리하여 전기전착한 후 239Pu, 241 Am 및 eCm를 정량한 결과 Pu의 경우 평균 87.8% 의 회수율을 나타내었으며 재현성도 매우 높았다.
우라늄 및 핵분열생성물질의 매질에 TRU(Pu, Am, Cm) 가 미량 함유된 합성용액 시료를 사용하여 음이온교환수지 및 HDEHP 추출크로마토그래피로 TRU 를 우수하게 분리할 수 있었다. 분리된 각 원소들을 황산염 전해질에서 전기전착을 한 후 알파분광분석법으로 각 핵종을 정량하였다.
즉, 이들 원소들이 TRU와 함께 포함될 경우 전착과정에 함께 전착이 되어 알파에너지 측정에 간섭영향을 줄 수 있다. 핵분열생성 물질의 비방사성 금속원소들의 용리거동을 검토한 결과 Pu 용리부분에 Ba과 Zr 이 Am과 Cm 용 리부분에 Zr이 소량용출되었다. 그러나 이들 원소들은 TRU의 알파에너지를 측정하는데 방해효과는 발견되지 않았다.
후속연구
이것은 Am 과 Cm 의 경우 용리된 시료 중에 많은 양의 유기물이 함유되어 있어 이것을 파괴하는 시료 전처리 과정에서 손실히 있은 것으로 판단된다. 따라서 향후 이와 같은 시료에 대해서는 유기물 파괴방법에 대한 연구가 요구된다. 본 분리과정에서 TRU의 흡착거동을 보면 Pue 12M HCl 매질에서 [PuO2Cl4] 2 상태의 음의 착물로서 음이온교환수지에 흡착되고 I 에 의해 Pu(Ⅲ) 상태로 환원될 때 용리된다.
방사성폐기물 시료중 핵분열생성 물질 및 악틴족원소의 함량을 정량하는 것은 방사성폐기물의 이 력을 정확히 이해할 뿐만 아니라 이를 통하여 방사성폐기물의 처리처분관련 공정설계 등 방사성 폐기물사업 전반에 중요한 자료를 제공하는데 활용될 수 있다. 이와 같이 방사성 폐기물 사업을 효율적으로 수행하기 위해서는 우선 방사성폐기물 시료 중 각 핵종을 정확히 분석할 필요가 있으며 이를 위해서는 원전에서 발생되는 각종 폐기물에 대한 핵종분포 및 농도를 구하는 업무가 수행되어야 한다.
3% 로 나타났으며, 이때 금속불순물 원소들은 TRU 용리시 미량으로 포함되었지 만 알파에너지 측정에 간섭영향을 주지 않는 것으로 나타났다. 향후 본 방법에 대한 회수율 및 정밀도를 보다 높여 원전폐기물시료 분석에 적용하고자 한다.
이 경우 TRU 의 손실이 발생될 위험성이 매우 높았다. 향후에는 많은 양의 유기물시료는 일차 건조한 다음 furnace 내에서 회화시킨 다음 산처리 하는 것이 바람직할 것으로 생각된다. Pu 의 경우는 용리된 12M HCl-0.
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