[논문]경수로사용후핵연료 폐피복관의 방사능 저감방안

정인하; 김종호; 박창제; 정양홍; 송기찬; 이정원; 박장진; 양명승

경수로사용후핵연료 폐피복관의 방사능 저감방안
The Study on Radioactivity Reduction of Spent PWR Cladding Hull 원문보기

정인하 (한국원자력연구소) , 김종호 (한국원자력연구소) , 박창제 (한국원자력연구소) , 정양홍 (한국원자력연구소) , 송기찬 (한국원자력연구소) , 이정원 (한국원자력연구소) , 박장진 (한국원자력연구소) , 양명승 (한국원자력연구소)

가압 경수로 사용후핵연료봉을 재처리하는 과정에서 발생되는 hull은 고준위 방사성폐기물로 분류되고 있다. 본 논문에서는 연소도 32,000MWd/tU, 냉각기간 15년(고리 1호기 cycle 4-7)인 PWR 사용후핵연료의 건식처리 공정에서 발생한 hull에 대하여 방사능적 특성 실험을 수행하였고, 문헌 조사 및 관련 코드의 계산을 통하여 가압 경수로 사용후핵연료 hull에 대한 방사화학적 특성을 조사하였다. 이를 토대로 hull에 부착되어 있는 핵물질을 레이저 또는 플라즈마 등의 건식 방법으로 제거함으로써 hull의 방사능을 저감시켜 중저준위 폐기물화하는 방안을 제시하였다.

Hull arising from the spent PWR fuel elements is classified as a high-level radioactive waste. This report describes the radio-chemical characteristics of the hull -from PWR spent fuel of 32, 000MWd/tU burn-up and 15 years cooling, discharged from Gori Unit I cycled 4 -7-by examination and literature survey. On the basis of the results, a method of degradation to middle and low-level radio active waste was proposed by dry process such as laser or plasma technique with removing the nuclides deposited on the surface of the hull.

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문제 정의

본 논문에서는 SEM 및 EPMA를 통하여 건식공정에서 발생한 hull의 방사화학적 특성과 레이 저 혹은 플라즈마 기술 등의 건식방법으로 hull 표면에 침투되어 있는 TRU, 핵분열생성물 등을 제거하여 현재 고준위폐기물로 분류되고 있는 hull의 방사능을 중저준위 폐기물의 수준으로 저감 시키는 방안을 제시하고자 하였다.

제안 방법

Hull 내부에 존재하는 산화층의 두께를 측정하기 위하여 산소포텐셜을 측정하였으며, 이를 Fig. 1에 나타내었다. Fig.
건식처리 공정에서 발생한 연소도 32,000 MWd/tU, 냉각기간 15년(고리 1호기 cycle 4~7)인 PWR 사용후핵연료의 hull 6개를 샘플링하여 약 1cm 크기로 절단하고, 절단한 시료 3개씩을 에폭 시 레진으로 마운팅한 후 EFMA로 내부표면에서부터 깊이에 따른 핵물질의 농도를 측정하였다. 측정길이는 10~35㎛로 하였으며 핵연료가 피복관 내면에 접촉되어 있는 경우를 고려하여 서로 마주보는 방향에서 각각 측정하였다.
건식처리 공정에서 발생한 연소도 32,000 MWd/tU, 냉각기간 15년(고리 1호기 cycle 4~7)인 PWR 사용후핵연료의 hull 6개를 샘플링하여 약 1cm 크기로 절단하고, 절단한 시료 3개씩을 에폭 시 레진으로 마운팅한 후 EFMA로 내부표면에서부터 깊이에 따른 핵물질의 농도를 측정하였다. 측정길이는 10~35㎛로 하였으며 핵연료가 피복관 내면에 접촉되어 있는 경우를 고려하여 서로 마주보는 방향에서 각각 측정하였다.

성능/효과

Restani[5] 등은 hull 내부 산화층의 두께를 측정하였는데, 핵분열생성물중 가장 가벼운 원소인 Sr-88이 recoil 등의 현상으로 표면으로부터 가장 깊은 곳 (약 12㎛)까지 침투하며, Cs-137은 약 10㎛까지 침투된다고 하였다. Cs-133과 Cs-137의 분포 경향은 상당히 유사하여 이들 핵종의 확산 거동이 핵종의 분포에 많은 영향을 미친다는 결과를 얻었다. 또, hull의 내부표면에서 우라늄 농도 가 급격하게 감소하는 결과로부터 우라늄의 대부분이 산화층 위에 침적되어 있거나 또는 산화층 안에 포획되어 있다는 사실을 확인하였으며, 다른 actinide들의 거동도 비슷할 것으로 판단하였다.
% 농축 PWR 핵연료를 연소도 32,000MWd/tU으로 3cycle 연소시킨 후 50년까지 냉 각시킨 과정을 모사한 결과이며, 계산 결과의 값은 피복관 Iton을 기준하여 Ci/ton-Zry로 나타내었다. 계산결과에 의하면 방출 후 30년이 경과했을 때 초기 불순물로 함유된 U로 인하여 방사화 된 총 TRU의 방사능은 0.003Ci/ton ~ 0.008Ci/ton (=3 ~ 8nCi/g)의 범위를 나타내었다. 이는 TRU 폐기물 기준인 100nCi/g 이하의 값에 해당되므로 피복관 재료 불순물 U로 인한 방사능은 TRU 분류 기준치 이하임을 나타낸다.
지르칼로이-4 hull 시편을 3M-질산/2M-불화수소 용액에 녹여 동위원소희석법(isotope dilution analysis method)으로 분석하여 얻은 우라늄 및 플루토늄 동위원소 함량은 Table 2에 나타낸 바와 같다. 또, a-spectrometry 기술을 이용하여 측정한 결과, 냉각기가 5년인 hull에 존재하는 총 a -방사능 양은 6.7mCi/kg-Zry이었고 이중에서 Pu는 4.5mCi/kg-Zry, Am-241은 0.9mCi/kg-Zry, Cm-244는 1.25mCi/kg-Zry로서 각각 67%, 14%, 19%를 나타내었다. Cm-242의 방사능은 항상 O.
Cs-133과 Cs-137의 분포 경향은 상당히 유사하여 이들 핵종의 확산 거동이 핵종의 분포에 많은 영향을 미친다는 결과를 얻었다. 또, hull의 내부표면에서 우라늄 농도 가 급격하게 감소하는 결과로부터 우라늄의 대부분이 산화층 위에 침적되어 있거나 또는 산화층 안에 포획되어 있다는 사실을 확인하였으며, 다른 actinide들의 거동도 비슷할 것으로 판단하였다.

후속연구

3에 나타내었다. 또, 플라즈마 기술의 경우 반도체 표면식각, TEM 시편 가공(plasma ion milling) 등에 활용되고 있는데, 이 기술도 폐 피복관 표면에 침적된 핵종을 제거하는 하나의 방안으로 활용될 수 있을 것으로 판단된다.

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