IAEA, FT-04-020, ANS 16.1의 침출시험법을 각각 수행하여 얻은 시험결과를 이용하여 상호비교 평가하였다. 붕산을 함유한 파라핀 및 시멘트 고화체에서의 Co-60과 Cs-137의 침출지수는 6이상이었으나 고화매질과 탈염수의 종류에 따라 상반되는 침출거동을 보였다. 침출수로 합성해수와 탈염수를 사용하였을 경우 Co는 시멘트 고화체에서는 합성해수, 파라핀 고화체에서는 탈염수에서 침출이 높았다. 반면에 Cs의 침출정도는 시멘트에서는 탈염수, 파라핀에서는 합성해수에서 높았다. Co의 침출분율은 시멘트 고화체에서 IAEA > ANS > FT의 순으로 높았으며, 반대로 파라핀 고화체에서는 이의 역순이었다.
IAEA, FT-04-020, ANS 16.1의 침출시험법을 각각 수행하여 얻은 시험결과를 이용하여 상호비교 평가하였다. 붕산을 함유한 파라핀 및 시멘트 고화체에서의 Co-60과 Cs-137의 침출지수는 6이상이었으나 고화매질과 탈염수의 종류에 따라 상반되는 침출거동을 보였다. 침출수로 합성해수와 탈염수를 사용하였을 경우 Co는 시멘트 고화체에서는 합성해수, 파라핀 고화체에서는 탈염수에서 침출이 높았다. 반면에 Cs의 침출정도는 시멘트에서는 탈염수, 파라핀에서는 합성해수에서 높았다. Co의 침출분율은 시멘트 고화체에서 IAEA > ANS > FT의 순으로 높았으며, 반대로 파라핀 고화체에서는 이의 역순이었다.
IAEA, FT-04-020, and ANS 16.1, standard leaching test methods, were evaluated comparatively with their test results. Leaching index of Co-60 and Cs-137 for all waste forms were above 6.0. Their leaching behavior were contrary according to the type of matrix and leachant. Leachability of Co in cement...
IAEA, FT-04-020, and ANS 16.1, standard leaching test methods, were evaluated comparatively with their test results. Leaching index of Co-60 and Cs-137 for all waste forms were above 6.0. Their leaching behavior were contrary according to the type of matrix and leachant. Leachability of Co in cement waste form was higher in simulated seawater than demi. water, and higher in demi. water in paraffin waste form. Leachability of Cs was contrary to Cs. Cumulative fraction leached of Co was higher such as IAEA＞ANS＞FT in cement waste form.
IAEA, FT-04-020, and ANS 16.1, standard leaching test methods, were evaluated comparatively with their test results. Leaching index of Co-60 and Cs-137 for all waste forms were above 6.0. Their leaching behavior were contrary according to the type of matrix and leachant. Leachability of Co in cement waste form was higher in simulated seawater than demi. water, and higher in demi. water in paraffin waste form. Leachability of Cs was contrary to Cs. Cumulative fraction leached of Co was higher such as IAEA＞ANS＞FT in cement waste form.
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제안 방법
고화체의 침출특성을 규명하기 위하여 분석이 용이한 방사성 추적자를 이용하였는데 방사성 추적자로 Co-60과 Cs-137을 이용하였다. 고화체에 주입된 방사능량은 사전에 연구소의 실험과 Co 와 Cs 염의 용해도(수용성 및 불용성 정도) 그리고 고화매질을 고려하여 결정하였다. 본 연구에서 수행한 각국의 표준 침출시험법의 상호비교를 위하여 동일 크기의 시편에 동일한 방사능이 주입되도록 하였으며 이때 시편의 크기는 직경/높이 = 1로 하면서 직경이 50, 80mm인 시편들을 제조하였다.
고화체의 침출시험을 위한 고화체 제조는 KSL 5109(2001)에 기술된 혼합용기를 사용하였으며 또한 기술된 혼합시간 및 혼합속도에 따라 방사성 고화체를 제조하였다.
그리고 IAEA의 시험결과 해석법에 따라 Co-60, Cs-137의 침출 거동양상을 살펴보기 위하여 누적 침출분율을 계산하여 Fig. 8 〜 10에 나타내 보았다. 본 시험에서의 침출거동은 지금까지 살펴본 시험법과는 정반대의 양상을 띠었다.
본 시험법은 IAEA법과는 달리 시편의 전면을 침출수에 노출토록 하며, 침출수로 처분장의 지하수로 수행토록 요구하고 있으며 침출수 교체시기에 차이가 있다. 따라서 본 연구에서는 Fig. 2에서 시편몰드를 제거하여 시편의 전면을 침출수(탈염수와 해수에 노출되도록 가공하였다. 침출수/시편의 노출면적 < 10cm의 침출수를 넣을 수 있는 용기속에 시편을 주입하여 상온에서 침줄시험을 수행하였다.
5%로 하였다. 따라서 수지내부의 물은 시멘트 고화에 참여치 않고 오직 수지사이의 공극에 존재하게 되는 물만 시멘트 고화에 참여하는 것으로 계산하였다. 그리고 물은 100 ppm의 붕산을 함유하는 것으로 하였다.
본 시험법에서는 고화체로부터 침출된 방사능이 20%이하인 경우에는 침출기구는 주로 확산거동에 의한 것으로 판단하여 아래와 같은 과정을 거쳐 최종 침출지수를 구한다.
고화체에 주입된 방사능량은 사전에 연구소의 실험과 Co 와 Cs 염의 용해도(수용성 및 불용성 정도) 그리고 고화매질을 고려하여 결정하였다. 본 연구에서 수행한 각국의 표준 침출시험법의 상호비교를 위하여 동일 크기의 시편에 동일한 방사능이 주입되도록 하였으며 이때 시편의 크기는 직경/높이 = 1로 하면서 직경이 50, 80mm인 시편들을 제조하였다. 시편크기와 고화매질별 주입된 방사능량은 Table 1과 같다.
본 연구에서는 현재 중저준위 처분장을 운영하고 있는 미국과 프랑스 그리고 IAEA에서 권고하고 있는 시험법들인 ANS 16.1, FT-04-020 및 HEPSE method을 방사성 핵종을 이용하여 상호비 교 평가하였다.
이어서 침출수/시편의 노출면적 < 10cm의 침출수를 넣을 수 있는 용기속에 시편을 주입하였다. 이때 시편이 침출용기의 중간부분에 위치토록 하기위하여 접촉면을 최소로 하면서 SS줄을 이용하였으며 침출용기의 2중 덮개중 안쪽 덮개에 걸어 흔들림이 없도록 하였다.
침출수/시편의 노출면적 < 10cm의 침출수를 넣을 수 있는 용기속에 시편을 주입하여 상온에서 침줄시험을 수행하였다. 침줄 수 교체는 누적일수로 3, 7, 15, 60, 90, 180, 270일로 하였다. 침출수 교체시 침출액 400ml를 채취하여 pH, conductivity 그리고 핵종별 방사능을 분석하였다.
침줄 수 교체는 누적일수로 3, 7, 15, 60, 90, 180, 270일로 하였다. 침출수 교체시 침출액 400ml를 채취하여 pH, conductivity 그리고 핵종별 방사능을 분석하였다.
2에서 시편몰드를 제거하여 시편의 전면을 침출수(탈염수와 해수에 노출되도록 가공하였다. 침출수/시편의 노출면적 < 10cm의 침출수를 넣을 수 있는 용기속에 시편을 주입하여 상온에서 침줄시험을 수행하였다. 침줄 수 교체는 누적일수로 3, 7, 15, 60, 90, 180, 270일로 하였다.
침출수로 탈염수(pH = 6.02, L(conductivity) = 1.01 iiS/cm) 와 ANS 16.1에 기술된 합성해수 (pH = 8.19, L(conduc- tivity) = 51.0 iiS/cm)를 이용하였다.
침출시험은 FT-04-020과 동일하게 수행하였으며 다만 침출수 교체는 누적시간으로 2, 7, 24, 28, 72, 96, 120, 456, 1128 그리고 2160시간으로 수행하였다. 침출수 교체시 침출액 400ml를 채취하여 pH, conductivity 그리고 핵종별 방사능을 분석하였다.
침출시험은 상온(25±5°C)에서 수행하였으며, 침출시험 시작 후 일주일 동안은 매일 1회씩, 8주 동안에는 주 1회씩, 6개월 동안에는 월 1회씩 침출수(탈염수와 합성해수)를 교체하였으며, 침출액 150ml를 채취하여 pH, conductivity 그리고 핵종별 방사능을 분석하였다.
대상 데이터
고화체 제조에 사용된 시멘트는 포틀란트 I형, 파라핀 왁스는 국내 원자력발전소에서 사용하고 있는 Aristowax 165(Fully Refined Paraffin Wax)와 순도 99.8%인 미세분말 형태의 붕산, 이온교 환수지로는 IRN-150LC를 사용하였다.
고화체의 침출특성을 규명하기 위하여 분석이 용이한 방사성 추적자를 이용하였는데 방사성 추적자로 Co-60과 Cs-137을 이용하였다. 고화체에 주입된 방사능량은 사전에 연구소의 실험과 Co 와 Cs 염의 용해도(수용성 및 불용성 정도) 그리고 고화매질을 고려하여 결정하였다.
성능/효과
FT 시험법은 IAEA 시험법과 거의 동일한 침출거동을 보이고 있으며, Fig. 6에서 보듯이 시멘트 고화체에 있어서 합성해수와 탈염수에서의 Co의 침출정도는 유사하진만, Fig. 7에서 보듯이 Cs의 침출정도는 해수보다 탈염수내에서 높음을 알 수 있다.
3에서 침출시간 이 증가함에 따라 탈염수보다는 합성해수에서 Co-60의 침출이 증가함을 알 수 있으며 이와 반대로 파라핀 고화체에서는 합성해수에서 Co의 침출이 낮음을 알 수 있다. 고화체 종류에 따른 침출의 차이는 Co가 불용성 화합물로 전환되는가에 의존하는 것으로 보이며, 침출수의 종류에 따른 침출정도의 차이는 침출수내의 염의 농도와 매우 밀접한 관게가 있는 것으로 판단된다. 즉 시멘트 나 파라핀 고화체에서의 침출기구는 확산에 의해 지배되는 것으로 볼 때, 침출수내의 염의 농도구 배에 의존하기 때문이다.
침출시험법은 크게 사용 목적, 침출수 교체 및 교반 유무에 따라 분류할 수 있는데 많은 시험법 중에서 처분장 운영국가와 실험실에서 널리 이용되는 IAEA 시험방법은 반무한고체 모델에 의해 확산 침출과정을 해석할 수 있는 시험법이다. 이 시험법은 시편상부의 한 단면만을 노출시키고 나머지 면은 시편 제조용기나 침출수의 침입을 차단할 수 있는 물질로 둘러싸게 하여 침출시험동안 고화체의 건전성을 유지할 수 있기 때문에 시멘트 고화체와 같은 rigid한 시편보다는 아스팔트나 파라핀 고화체와 같은 flexible한 고화체 시편에 매우 적합할 것으로 보인다. 대략적인 총 시험기간은 8 개월 이상으로 하고 필요에 따라 그 기간을 연장할 수 있게 되어 있다.
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