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세슘 침출 저항성 증진 시멘트 고화체의 제조 및 특성 평가
Characterization of Cement Solidification for Enhancement of Cesium Leaching Resistance 원문보기

Journal of nuclear fuel cycle and waste technology = 방사성폐기물학회지, v.16 no.2, 2018년, pp.183 - 193  

김지용 (한국원자력연구원) ,  장원혁 (한국원자력연구원) ,  장성찬 (한국원자력연구원 첨단방사선연구소) ,  임준혁 (한국원자력연구원) ,  홍대석 (한국원자력연구원) ,  서철교 (한국원자력연구원) ,  손종식 (한국원자력연구원)

초록
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현재, 한국원자력연구원은 부산 기장에 연구용 원자로(Ki-Jang Research Reactor, KJRR)를 건설 계획하고 있다. 원자로를 운영하면 중 저준위 방사성폐기물이 발생하므로 방사성 폐기물을 안전하게 처리 하는 것이 중요하다. 현재, 다양한 형태의 방사성 폐기물을 처리 할 수 있는 시멘트 고화 방법을 일반적으로 사용하고 있으며, 방사성 폐기물 처분시설 인수 기준(압축 강도, 유리수, 침수 및 침출시험 등)을 만족해야 한다. 특히, 폐기물에 함유된 방사성 세슘이 유출 될 경우 범 국제적인 문제를 야기하므로, 고화체 인수 기준 중에서 침출시험이 가장 중요한 인자이다. 시멘트 고화 방법은 다른 고화 방법 보다 공정이 간단하며 비용이 적게 들지만, 침출 저항성이 낮다. 이에 본 연구는 시멘트 고화체 세슘 침출 저항성 증진을 위하여 기장 연구용 원자로(KJRR) 모사폐액과 대표적인 세슘 흡착제인 제올라이트와 황토를 혼합하여 기장로 모의폐액 시멘트를 제조하였다. 제올라이트와 황토가 시멘트 고화체와 결합되어 있는 것을 SEM-EDS를 통하여 정량적으로 확인하였다. 침출 시험은 ANS 16.1 방법에 의해 90일동안 진행하였다. 기장로 모의폐액 시멘트의 세슘(3000 ppm)을 첨가하여 90일간의 침출시험 후 침출수의 세슘 농도 분석 결과, 제올라이트와 황토가 포함된 모의폐액 시멘트는 제올라이트와 황토를 첨가하지 않은 대조군에 비해 최대 27.90%, 21.08%의 세슘 침출 저항성 정도를 나타내는 것을 확인하였다. 또한, 제올라이트와 황토가 포함된 기장로 모의폐액 시멘트는 인수 기준(압축강도, 유리수 유무, 침수 및 침출 지수)을 통과 하는 것을 확인하였다.

Abstract AI-Helper 아이콘AI-Helper

Currently, the Korea Atomic Energy Research Institute (KAERI) is planning to build the Ki-Jang Research Reactor (KJRR) in Ki-Jang, Busan. It is important to safely dispose of low-level radioactive waste from the operation of the reactor. The most efficient way to treat radioactive waste is cement so...

주제어

AI 본문요약
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제안 방법

  • 양생 후에 시멘트 고화체의 유리수 발생 여부를 관찰하였으며, 미국시험재료협회(ASTM-C-39) 규정에 의거하여 원주형으로 높이가 지름의 2배가 되도록(D50 mm × H100 mm, D/H = 2) 시멘트 고화체로 가공을 진행하였다. 가공 후에 시멘트 고화체 표면의 균일 유무를 육안으로 확인하였다(Fig. 1d).
  • 1 시험법 [19,20]에 따라 침출시험을 수행하였으며 방법은 다음과 같다. 각 시멘트 고화체를 침수용기 안의 지지물체에 고정시켜 담근 후, 0.083, 0.292, 1, 2, 3, 4, 5, 19, 47, 90 day 간격으로 침출수(distilled water, 증류수)를 교환하여, 채취한 침출수의 pH와 전기전도를 측정하였다. 그리고, 유도결합플라즈마 질량분석기(ICP-MS, 7500 CE, Agilent Technologies, USA)를 사용하여 침출수 내 함유된 세슘 이온 농도를 정량적으로 분석하였다.
  • 처음에 플로우 테이블의 윗면을 깨끗이 닦고, 플로우 테이블 중앙에 캡(cap)을 놓은 후 혼합된 시멘트 고화체를 캡 안에 넘치지 않도록 조심스럽게 넣는다. 그 다음 템퍼로 25번 찧은 후 캡 안에서 폐액 시멘트 고화체의 평균 밑지름 증가와 캡을 제거한 후 1분뒤에 고화체의 평균 밑지름 증가를 4번씩 측정하여 평균값을 구하였다(Fig. 1b).
  • 따라서, 본 연구는 기장 연구용 원자로(KJRR) 모사폐액과 대표적인 세슘 흡착제인 제올라이트와 황토를 각 1, 5, 10% 시멘트대비 무게비율로 포틀랜트 시멘트와 혼합하여 기장로 모의폐액 시멘트 고화체를 제조하였다. 그리고, 기장로 모의폐액 시멘트 고화체의 침출시험을 통해 침출수의 세슘 농도를 분석하여 제올라이트와 황토 함유량에 따른 세슘 침출 저항성 정도를 정량적으로 평가하였다. 최종적으로, 기장로 모의폐액 시멘트 고화체의 경주 방사성 폐기물 처분장 인수 기준 만족 여부를 확인하였다.
  • 그리고, 시멘트 고화체의 내수안정성을 평가하기 위해 침수 및 침출시험을 진행하였다. 시멘트 고화체는 침수시험 동안 팽윤(Swelling), 균열(Cracking), 부스러짐(Crumbling)등의 변화가 없어야 하며, 침수시험 후 압축강도가 처분시설 인수 기준을 만족해야 한다.
  • 292, 1, 2, 3, 4, 5, 19, 47, 90 day 간격으로 침출수(distilled water, 증류수)를 교환하여, 채취한 침출수의 pH와 전기전도를 측정하였다. 그리고, 유도결합플라즈마 질량분석기(ICP-MS, 7500 CE, Agilent Technologies, USA)를 사용하여 침출수 내 함유된 세슘 이온 농도를 정량적으로 분석하였다.
  • 7로 실험하였다. 그리고, 제올라이트와 황토가 기장로 모의폐액 시멘트 고화체와 혼합되어 결합되어 있는 것을 육안 및 SEM-EDS를 이용하여 정성 및 정량적으로 확인하였다. 내수 안전성의 척도인 90일간의 침수시험 전, 후 압축강도 측정 결과 기장로 폐액 시멘트 고화체는 모든 실험군에서 경주 방사성 폐기물 처분장 압축강도 인수 기준치인 3.
  • 기장로 모의폐액 시멘트 고화체 양생 후 이온빔 주사전 자현미경(SEM/EDS, LYRA3 XMU, TESCAN, Czech Republic)을 이용하여 고화체 특성을 조사하였다. 그리고, 시멘트 고화체가 중·저준위 방사성 폐기물 인수 기준[18] 중 압축강도 규정의 준수 여부를 판단하기 위해 한국산업표준(KS-F2405)의‘콘크리트 압축 강도 시험방법’에 의거하여 압축강도를 측정하였다.
  • 기장로 모의폐액 시멘트 고화체의 양생 기간 동안 유리수의 존재 여부를 관찰하였다. Fig.
  • 시멘트 고화체는 다른 고화체보다 구조적 및 내수 안전성이 좋고, 다양한 형태의 폐기물을 처리 할 수 있으나, 침출 저항성이 낮아 방사성 폐기물 핵종 침출 가능성이 존재한다. 따라서, 본 연구는 기장 연구용 원자로(KJRR) 모사폐액과 대표적인 세슘 흡착제인 제올라이트와 황토를 각 1, 5, 10% 시멘트대비 무게비율로 포틀랜트 시멘트와 혼합하여 기장로 모의폐액 시멘트 고화체를 제조하였다. 그리고, 기장로 모의폐액 시멘트 고화체의 침출시험을 통해 침출수의 세슘 농도를 분석하여 제올라이트와 황토 함유량에 따른 세슘 침출 저항성 정도를 정량적으로 평가하였다.
  • 3와 같이 황토가 포함된 기장로 모의폐액 시멘트 고화체는 황토 함유량이 증가 할수록 육안으로 정성적으로 확인이 가능하였지만, 제올라이트 함유량에 따른 기장로 모의폐액 시멘트 고화체는 정성적으로 확인하기가 어려운 한계점이 있었다. 따라서, 제올라이트가 기장로 모의폐액 시멘트에 포함 되어 있는 것을 SEM-EDS 분석을 통하여 정량적으로 확인하였다. Table 2와 같이 제올라이트의 주성분인(Na, Al, Si, Ca) 이온들이 기장로 폐액 시멘트의 제올라이트 함유량에 따라 증가 하는 것을 확인할 수 있었으며, 특히 제올라이트의 높은 성분비를 가진 Na, Al, Si 이온들이 두드러지게 증가하는 것을 확인할 수 있었다.
  • 또한, 제올라이트와 황토 함유량에 따른 세슘 침출 저항성 정도를 정량적으로 보기 위하여 침출수의 세슘 농도를 분석하였다. Fig.
  • 1a). 또한, 최적의 혼합비율(W/C. W: water, C: cement)를 찾고자 0.45부터 1.30로 변화시켜 실험하였으며, 황토와 제올라이트를 각 1, 5, 10% 시멘트대비 무게비율로 첨가하여 고화체를 제조하였다.
  • 먼저 폴리에틸렌 몰드(D60 mm × H130 mm)에 혼합된 시멘트 고화체를 약 1/3을 채워 다짐 봉(D3.5 cm × H3.5 cm × L17 cm, S1-582)으로 균일하게 다진 후 나머지 공간을 시멘트 고화체로 채웠다.
  • 본 연구에서는 최적의 물, 시멘트 혼합비율을 찾기 위해 기장로 모의폐액 시멘트 고화체를 W/C = 0.4 ~ 1.3까지 한국산업표준(KS-L-5111)‘시멘트 시험용 플로 테이블’에 의거하여 작업도 시험을 수행하였다(Fig. 2).
  • 시멘트 고화체는 실온(Room temperature, RT) 18 ~ 25℃, 상대습도(Relative humidity, RH) 40 ~ 60%의 조건에서 양생(Curing)을 진행하였다. 먼저 폴리에틸렌 몰드(D60 mm × H130 mm)에 혼합된 시멘트 고화체를 약 1/3을 채워 다짐 봉(D3.
  • 압축압력의 증가율은 매분 367.09 kgf·cm-2이 되도록 설정하였으며, 시험 실시 후 고화체의 압축강도가 인수기준(35.2 kgf·cm-2, 3.45 MPa) 이상이 되는지 확인하였다.
  • 앞선 기계적 혼합방법으로 혼합된 기장로 모의폐액 시멘트 고화체를 한국산업표준(KS-L-5111)‘시멘트 시험용 플로 테이블’의 기준에 준하는 모르타르 흐름시험기(Jl-205)를 제일정밀산업기기㈜에서 구매하여 작업도를 측정하였다.
  • 양생 후에 시멘트 고화체의 유리수 발생 여부를 관찰하였으며, 미국시험재료협회(ASTM-C-39) 규정에 의거하여 원주형으로 높이가 지름의 2배가 되도록(D50 mm × H100 mm, D/H = 2) 시멘트 고화체로 가공을 진행하였다.
  • 그리고, 기장로 모의폐액 시멘트 고화체의 침출시험을 통해 침출수의 세슘 농도를 분석하여 제올라이트와 황토 함유량에 따른 세슘 침출 저항성 정도를 정량적으로 평가하였다. 최종적으로, 기장로 모의폐액 시멘트 고화체의 경주 방사성 폐기물 처분장 인수 기준 만족 여부를 확인하였다.

대상 데이터

  • 기장로 모의폐액 시멘트 고화체 세슘 침출 영향 평가를 위해 모사 폐액을 제조하여 사용하였다. Table 1와 같이 기장 연구용 원자로 폐액은 다른 연구용 원자로 폐액과 다르게 NaCl이 존재하며[16], 세슘의 농도를 3000 ppm으로 고정시켜 실험을 진행하였다[17].
  • 본 연구에서는 KS 기준에 적합하여 시중에 판매되고 있는 1종 포틀랜트 시멘트(Portland cement), 제올라이트, 황토를 각각 쌍용시멘트, 제올빌더, 그린바이오에서 구매하여 사용하였다.
  • 본 연구에서는 기장 연구용 원자로(Ki-Jang Research Reactor, KJRR) 방사성 폐액의 효율적인 고화 처리를 위해 모사폐액을 제조하였으며, 대표적인 세슘 흡착제인 제올라이트와 황토를 비율(S/C 1, 5, 10wt%)로 모사폐액과 혼합하여 기장로 모의폐액 시멘트 고화체를 제조하였다. 기장로 모의폐액 시멘트 고화체는 28일간의 양생 기간 동안 유리수의 존재 여부를 관찰하였으며, 적합한 시멘트고화 공정의 운전범위는 W/C = 0.
  • 그 이유는 기장로 폐액에 함유된 염(Na2SO4, NaCl)의 조해성(Deliquescence)으로 인하여 낮은 W/C 혼합비율에서도 유리수 생성에 기여한 것으로 보인다. 유리수가 생성되면 폐기물 드럼통을 부식시킬 수 있기 때문에 기장로 모의폐액 시멘트 고화체는 유동성과 유리수 유무를 고려하여 혼합 비율 W/C = 0.7로 제조를 하였다(Fig. 3).
  • 현재, 연구용 원자로(Research Reactor)는 전 세계적으로 262기가 운전 중이며, 건설중인 원자로는 8기이다. 연구용 원자로의 주된 목적 중의 하나는 방사성 동위원소를 생산하는 것이며, 2016년 IAEA(International Atomic Energy Agency)는 전 세계 방사성 동위원소 시장규모는 약 8조 944억원에 이르며 매년 연평균 성장률이 10.

이론/모형

  • Fig. 7와 같이 제올라이트 황토 함유량 변화에 따른 세슘의 누적침출분율(Cumulative fraction leached, CFL)을 미국의 ANS 16.1 시험법을 이용하여 계산하였다. 침출기간 동안 지속적으로 유출된 세슘이온의 정도를 고려하여 침출저항성을 판단하였으며, 누적침출분율은 다음과 같이 정의한다[19].
  • 그리고, 시멘트 고화체가 중·저준위 방사성 폐기물 인수 기준[18] 중 압축강도 규정의 준수 여부를 판단하기 위해 한국산업표준(KS-F2405)의‘콘크리트 압축 강도 시험방법’에 의거하여 압축강도를 측정하였다.
  • 기장로 모의폐액 시멘트 고화체는 한국산업표준(KS-L-5109)의‘수경성 시멘트 페이스트 및 모르타르의 기계적 혼합방법’을 준수하여 혼합하였다. 기계적 혼합기는 한국산업 표준(KS-L-5109) 규격에 맞는 제일정밀산업기기㈜에서 제조한 (Jl-206)을 사용하였다(Fig. 1a). 또한, 최적의 혼합비율(W/C.
  • 기장로 모의폐액 시멘트 고화체는 한국산업표준(KS-L-5109)의‘수경성 시멘트 페이스트 및 모르타르의 기계적 혼합방법’을 준수하여 혼합하였다.
  • 시멘트 고화체는 침수시험 동안 팽윤(Swelling), 균열(Cracking), 부스러짐(Crumbling)등의 변화가 없어야 하며, 침수시험 후 압축강도가 처분시설 인수 기준을 만족해야 한다. 침출시험은 ANS 16.1 시험법 [19,20]에 따라 침출시험을 수행하였으며 방법은 다음과 같다. 각 시멘트 고화체를 침수용기 안의 지지물체에 고정시켜 담근 후, 0.
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질의응답

핵심어 질문 논문에서 추출한 답변
연구용 원자로의 목적은 무엇인가? 현재, 연구용 원자로(Research Reactor)는 전 세계적으로 262기가 운전 중이며, 건설중인 원자로는 8기이다. 연구용 원자로의 주된 목적 중의 하나는 방사성 동위원소를 생 산하는 것이며, 2016년 IAEA(International Atomic Energy Agency)는 전 세계 방사성 동위원소 시장규모는 약 8조 944억원에 이르며 매년 연평균 성장률이 10.4%에 이를 것으로 보여진다.
시멘트 고화 방법에 사용되는 시멘트 고화체의 장점과 한계는 무엇인가? 이에 경주 중·저준위 방사성 폐기물 처분시설의 인수 기준(압축강도, 침출지수, 열저항성, 방사선조사 등)을 만족하며, 저비용·고 효율, 충분한 작업시간 확보, 다양한 형태의 폐기물을 처리 할 수 있어 안정적인 공정 운전이 가능한 시멘트 고화 방법을 일반적으로 사용되고 있다[15]. 시멘트 고화체는 다른 고화체보다 구조적 및 내수 안전성이 좋고, 다양한 형태의 폐기물을 처리 할 수 있으나, 침출 저항성이 낮아 방사성 폐기물 핵종 침출 가능성이 존재한다. 따라서, 본 연구는 기장 연구용 원자로(KJRR) 모사폐액과 대표적인 세슘 흡착제인 제올라이트와 황토를 각 1, 5, 10% 시멘트대비 무게비율로 포틀랜트 시멘트와 혼합하여 기장로 모의폐액 시멘트 고화체를 제조하였다.
시멘트 고화 방법의 특징은 무엇인가? 특히, 폐기물에 함유된 방사성 세슘이 유출 될 경우 범 국제적인 문제를 야기하므로, 고화체 인수 기준 중에서 침출시험이 가장 중요한 인자이다. 시멘트 고화 방법은 다른 고화 방법 보다 공정이 간단하며 비용이 적게 들지만, 침출 저항성이 낮다. 이에 본 연구는 시멘트 고화체 세슘 침출 저항성 증진을 위하여 기장 연구용 원자로(KJRR) 모사폐액과 대표적인 세슘 흡착제인 제올라이트와 황토를 혼합하여 기장로 모의폐액 시멘트를 제조하였다.
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참고문헌 (20)

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  20. W.H. Jang and J.H. Hyun, "A Study on Operating Range of Cement Solidification for Final Disposal of Radioactive Soil", Journal of Korea Society of Waste Management, 34(1), 34-40 (2017). 

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