[논문]임피던스 복소캐패시턴스법에 의한 PEMFC 전극 구조 분석

장종현; 손지환; 김형준; 한종희; 임태훈

임피던스 복소캐패시턴스법에 의한 PEMFC 전극 구조 분석
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장종현 , 손지환 , 김형준 , 한종희 , 임태훈

PEMFC의 전기화학적 반응은 촉매, 이오노머, 기공이 만나는 삼상계면에서만 일어나므로, 전극 구조의 최적화가 성능 향상 및 장기안정성 확보에 있어 매우 중요하다. 본 연구에서는 전극 미세구조를 실시간으로 분석하기 위해 임피던스 복소캐패시턴스법을 도입하고자 하였다. 즉, PEMFC의 양극에 질소를 공급하면 0.4 V 부근에서 전기이중층 형성 반응만이 일어나는 것을 확인하였으며, 이때 음극에는 수소를 공급하여 기준전극 및 반대전극으로 사용하였다. 측정된 임피던스를 복소캐패시턴스로 변환하고 허수부를 주파수에 대해 도시하면 피크 형태의 곡선이 얻어지는데, (1) 피크 면적은 전극/전해질의 계면면적, (2) 피크 위치는 이오노머 네트워크에 의한 수소이온 전도 특성, (3) 피크 폭은 다공성 구조의 균일도를 각각 나타내므로, 피팅 없이 직접적인 해석이 가능하다는 장점을 가진다. 반면, 기존의 Nyquist 도시법은 피팅에 의한 분석이 필요하며, 전극층의 불균일한 구조로 인해 단순한 등가회로 구성이 어려운 문제점을 가진다. 최종적으로, MEA 제작 조건 및 운전 조건을 변수로 하여 임피던스를 측정하고 복소캐패시턴스 분석을 수행하여, 퇴화 경로를 규명하고 운전 조건을 최적화하고자 하였다.

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문제 정의

본 연구에서는 임피던스 복소캐패시턴스법을적용하여 PEMFC 전극 구조를 분석하는 기법을 개발하고자 하였으며, 최종적으로는 실시간 분석을 통해 퇴화 경로를 규명하고 운전 조건을 최적화하고자 하였다.

제안 방법

단위전지의 양극에 질소를 공급하며 전위에 따른 임피던스를 측정하였다. 이때, 수소가 공급된 음극은 기준전극 및 반대전극으로 활용되었다.
상용 MEA (면적 :25ci)를 사용하여 단위 전지를 조립하고 연료전지 테스트 스테이션(CND에 연결하였다. 양극에 산소, 음극에 수소를 주입하며12시간 동안 1200 rnA/cK의 정전류 조건으로 활성화를 진행하였다.
양극에 산소, 음극에 수소를 주입하며12시간 동안 1200 rnA/cK의 정전류 조건으로 활성화를 진행하였다. 이후, 양극 기체를 질소로 변환하여 1시간동안 안정화한 후 전기화학 분석을 수행하였다.
이러한 임피던스 분석의 타당성을 확인하기 위하여, 캐패시턴스 (G와 직류전류값(丞)으로부터 식 (5)와 같이 전류를 계산하고 이를 CV 즉정결과와 비교하였다. (Fig.
양극에 산소, 음극에 수소를 주입하며12시간 동안 1200 rnA/cK의 정전류 조건으로 활성화를 진행하였다. 이후, 양극 기체를 질소로 변환하여 1시간동안 안정화한 후 전기화학 분석을 수행하였다.(Zahner IM6) CV는 0.

성능/효과

la와 같이 등가회로를 구성할 수 있으며, 이때 #e와 #는 각각 기공내 이온전도도와 계면 임피던스를 나타낸다.(1) 계면에서 전기 이 중 층형 성 반응만이 일어나는 경우, 임피던스를 계산하고 이를 Nyquist 도시법으로 나타내면, 고주파수 영역에서 45도 기울기의 직선이 나타나며, 주파수가 감소함에 따라 점진적으로 기울기가 증가하여, 저주파수 영역에서는 수직선의 형태를 나타낸다. 패러데이 반응이 함께 일어나면 저주파수에서 기울기가 90도 이하로 감소하며, 패러데이 반응의 기여도가 높아짐에 따라 점차 반원 형태의 곡선으로 접근하게 된다.
1 V에서 나타나는 환원전류는 수소 이온의 환원에 따른 수소 발생에 의한 것으로 판단된다. 0.2-0.9 V에서는 50 mA 정도의 산화 전류가 관찰되었으며, 이것은 전해질막의 크로스오버를 통해 음극에서 양극으로 전달된 수소의 산화에 의한 것으로, 물질전달 속도에 제한을 받으므로 산화전위가 증가하여도 전류가 일정한 것을 확인할 수 있다.
0.4 V 이하에서 임피던스와 CV 결과가 잘 일치하는 것으로부터, 신규 임피던스 분석법의 타당성을 확인할 수 있다. 아울러, 0.
양극에 질소, 음극에 수소를 주입하여 측정한 임피던스의 복소캐패시턴스 분석을 통해 전위에 따른 캐패시턴스와 직류전류값을 얻을 수 있었으며, 이를 CV 측정값과 비교하여 신규 분석법의 타당성을 확인할 수 있었다. 직류전위를 0.
이때, 수소가 공급된 음극은 기준전극 및 반대전극으로 활용되었다. 측정된 임피던스를 Nyquist 도시법으로 나타내면 0.1 V에서는 직경이 0.1 ohm 정도인 반원형태로 나타나는 것을 확인할 수 있다. 이것은 저전위에서 수소이온이 수소기체로 환원되눈 반응에 의한 것으로 판단되며, 등가회로는 전하전달반응에 의한 저항과 전기이중층형성에 의한 캐 시터의 병렬연결로 표시된다.

후속연구

본 임피던스 복소캐패시턴스 분석법을 PEMFC 다공성 전극층에 적용하면 촉매/이오노머 계면 크기 및 이오노머의 네트워크 특성을 측정할 수 있을 것으로 기대된다. 이를 위해서는 촉매/이오노더 계면에서의 패러데이 반응을 제거하는 것이 필요한데, 이는 질소와 같은 불활성기체를 주입하고 측정 전위를 조절함으로써 가능할 것으로 예상된다.
확인할 수 있었다. 직류전위를 0.40.5 V로 조절하면 패러데이반응이 제거된 임피던스를 측정할 수 있음을 확인하였으며, 이러한 조건 을 적용하면 실시간으로 PEMFC의 전극구조를 분석할 수 있을 것으로 기대된다.

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