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문제 정의
- 또한 Cellulose acetate hollow fiber RO(Reverse Osmosis, 역삼투)막 공정의 경우 약 95%이상의 실리카 제거율 과 약 30%의 Boron 제거율을 나타내며, Polyamide RO membrane의 경우에는 약 97% 이상의 실 리카 제거율과 약 60% Boron 제거율을 나타내는 것으로 알려져 있다.2,3) 따라서 본 연구에서는 는 기존 RO공정의 단점인 과다한 운전비용과 다량의 농축폐액발생 등의 문제점을 해결할 수 있는 막 분리 공정을 선정하여 SFP내의 SiO2를 제거하고자 하였다.
제안 방법
- NF막을 이용한 실리카 제거의 타당성을 조사하기 위해 Osmotik 및 Filmtec 사에서 제조한 NF 막 제품을 이용하여 실리카 제거 실험을 수행하여 그 결과를 Fig 3, 4에 나타내었다.
- SFP내 실리카 제거를 위한 최적의 막 분리 공정을 선정하기 위해 UF막과 NF막을 이용하여 실험실 규모의 실험을 수행하였다. Fig 2는 UF막의 실리카 제거 특성을 나타내고 있다.
- UF막 실험에 사용된 실리카 함유 용액 시료는 Sodium metasilicate(특급시약)으로 약 2L를 제조하였으며, NF막 실험의 경우는 HsBOM특급시약)과 Sodium metasilicat를 이용하여 SiO? lOppm 및 Boron 2,000ppm인 용액을 제조하여 시료로 사용하였다. 분석에 사용될 sample의 채취는 운전 시작 후 각 압력조건에서 막 장치가 안정화된 후 30분에 시료를 채취하였으며, SiO2 분석은 ASTM D859에 따라 UV-Spectrophotometer(HEWLETT PACKARD 8453)를 이용하여 분석하였다. Boron의 분석은 ICP-AES (LEEMAN Lab.
- 한편 Osmotik 사의 NF막 제품은 동일한 조건에서 약 70% 내외의 실리카 제거율과 약 15%의 Boron 제거율을 나타내었다. 위의 실험결과를 살펴보면 기존의 RO막 공정에 비해 실리카 제거율은약 20 ~ 30% 정도 낮지만 Boron 제거율 역시 20 ~ 40% 정도 낮으므로 Boron의 농도를 2, 300ppm정도로 항상 일정하게 유지해야 하는 SFP의 수질특성상 RO막 공정에 비해 Boron 농축 폐액 발생량이 적을 것으로 예상되어 SFP내의 실리카 제거를 위한 NF막을 이용한 현장 실험에 착수하였다.
- 현장 실험에서 시료는 각 운전압력 조건에서 30분의 운전시간이 경과 후에 채취되었으며, 실리카와 Boron의 분석은 실험실 규모의 실험과 동일한 방법에 의해 이루어졌다.
- 현장 실험용 NF막 장치에는 NF막 Frame과 SKID를 포함하여 유량계 및 압력계 등을 장착하였다. Fig.
대상 데이터
- UF막 실험에 사용된 실리카 함유 용액 시료는 Sodium metasilicate(특급시약)으로 약 2L를 제조하였으며, NF막 실험의 경우는 HsBOM특급시약)과 Sodium metasilicat를 이용하여 SiO? lOppm 및 Boron 2,000ppm인 용액을 제조하여 시료로 사용하였다. 분석에 사용될 sample의 채취는 운전 시작 후 각 압력조건에서 막 장치가 안정화된 후 30분에 시료를 채취하였으며, SiO2 분석은 ASTM D859에 따라 UV-Spectrophotometer(HEWLETT PACKARD 8453)를 이용하여 분석하였다.
- UF막 실험에 사용된 실리카 함유 용액 시료는 Sodium metasilicate(특급시약)으로 약 2L를 제조하였으며, NF막 실험의 경우는 HsBOM특급시약)과 Sodium metasilicat를 이용하여 SiO? lOppm 및 Boron 2,000ppm인 용액을 제조하여 시료로 사용하였다. 분석에 사용될 sample의 채취는 운전 시작 후 각 압력조건에서 막 장치가 안정화된 후 30분에 시료를 채취하였으며, SiO2 분석은 ASTM D859에 따라 UV-Spectrophotometer(HEWLETT PACKARD 8453)를 이용하여 분석하였다.
- 및 Osmotik Inc.에서 제조된 NF막을 사용하였으며, 펌프, 압력계, 유량계 등으로 구성되 어져 있다. Table 1은 실험실 규모의 실험에 사용된 막 사양 및 실험조건을 나타내고 있다.
- 현장 실험에 사용된 시료는 SFP water 약 400L를 PE Tank에 채취하여 가압펌프를 이용하여 막으로 주입하였으며, Table 3은 채취된 SFP water의 수질현황을 나타내고 있다.
- 현장 실험은 SFP에서 채취한 400L의 시료를 대상으로 Filmtec사의 NF막 제품 3종과 Osmonics 사의 막 제품 1종으로 이루어졌다. Fig 5, 6은 그 결과를 나타내고 있다.
성능/효과
- NF막 제품들의 Boron 제거율은 실리카 제거율과 마찬가지로 운전압력이 상승함에 따라 점차적 으로 상승하는 경향을 나타내었으며, 운전압력이 lOkgf/cm2에서 약 98%의 실리카 제거율을 나타낸 NF90-2540은 동일한 조건에서 약 43%의 Boron 제거율을 나타내고 있다. 그러나 NF90-2540을 제외한 나머지 3종의 NF막들은 운전압력이 lOkgf/cm2로 상승해도 약 10% 이하의 Boron 제거율을 나타내고 있다.
- NF막을 이용한 현장 실험결과 NF막의 운전은 실험에 사용된 모든 NF막 제품에서 비교적 안정적인 투과수량과 높은 이온배제율을 보인 lOkgf/cm2로 운전하는 것이 적합해 보인다. 또한 NF90-2540은 약 98%의 높은 실리카 제거율을 나타내고 있지만 Boron 제거율 역시 42.
- UF막을 이용한 실리카 제거 실험결과 UF막 장치는 운전초기에 약 17%의 실리카 제거율을 보였 으며 운전시간이 증가함에 따라 약 10%내외로 서서히 제거율이 감소하는 경향을 나타내었다. 이러한 결과는 UF막을 이용하여 반도체 공정 폐수의 Si 미립자를 약 95% 이상 제거한 문헌조사 결과와는 매우 다르다.
- 따라서 NF90-2540을 SFP내 실리카를 제거하기위해 사용한다면 다른 NF막에 비해 SFP의 실리카 농도를 보다 빠른 시간 안에 낮출 수 있을 것으로 판단되지만 그와 함께 Boron을 함유한 농축폐액의 발생량이 많아질 것으로 예상된다. 그러나 NF270-2540을 사용할 경우 약 38%의 상대적으로 낮은 실리카 제거율로 인해 운전시간은 좀 더 긴 시간이 필요할 것으로 판단되나 Boron의 제거율이 3.5%로 매우 낮고, 회수율이 약 25%로 높아 NF90-2540에 비해 장시간의 운전시간이 소요될 것으로 예상되며, 농축폐액의 발생량은 상대적으로 적을 것으로 예상된다. 그러나 보다 구체적인 농축폐액의 발생량과 소요되는 운전시간의 비교를 위해서는 기본적인 막의 배열 설계가 도출되어야 가능할 것으로 생각되며, 또한 FilmTec 사 NF막 제품의 기본 회수율이 15%임을 감안 하면 NF270-2540의 회수율 약 25%에 오차가 있을 수 있을 것으로 보여 진다.
- 5%로 매우 높다. 따라서 NF90-2540을 SFP내 실리카를 제거하기위해 사용한다면 다른 NF막에 비해 SFP의 실리카 농도를 보다 빠른 시간 안에 낮출 수 있을 것으로 판단되지만 그와 함께 Boron을 함유한 농축폐액의 발생량이 많아질 것으로 예상된다. 그러나 NF270-2540을 사용할 경우 약 38%의 상대적으로 낮은 실리카 제거율로 인해 운전시간은 좀 더 긴 시간이 필요할 것으로 판단되나 Boron의 제거율이 3.
- 실험과 연구결과를 토대로 SFP내 실리카를 제거하기에 가장 타당한 막 분리 공정으로는 NF막 을 이용한 막 분리 공정이 가장 타당할 것으로 판단되며, 본 연구에 사용된 NF막 제품 중에서는 FilmTec사의 NF90-2540과 NF270-2540이 가장 적합하다. 그러나 이에 대한 장기운전특성 실험 등의 추가적인 연구가 필요할 것으로 판단된다.
후속연구
- 5%로 매우 낮고, 회수율이 약 25%로 높아 NF90-2540에 비해 장시간의 운전시간이 소요될 것으로 예상되며, 농축폐액의 발생량은 상대적으로 적을 것으로 예상된다. 그러나 보다 구체적인 농축폐액의 발생량과 소요되는 운전시간의 비교를 위해서는 기본적인 막의 배열 설계가 도출되어야 가능할 것으로 생각되며, 또한 FilmTec 사 NF막 제품의 기본 회수율이 15%임을 감안 하면 NF270-2540의 회수율 약 25%에 오차가 있을 수 있을 것으로 보여 진다. 따라서 SFP내의 실리카 제거를 위한 막 분리 공정의 사용 막으로 NF90-2540과 NF270-2540을 후보 막으로 선정한 후 장기운전특성 실험 등의 추가적인 연구가 수행되어야 하며, 또한 장기 운전 특성 실험을 바탕으로 막 배열 설계를 통한 농축폐액의 발생량과 총 운전시간을 비교하여 최적의 막을 선정하는 것이 바람직할 것으로 판단된다.
- 실험과 연구결과를 토대로 SFP내 실리카를 제거하기에 가장 타당한 막 분리 공정으로는 NF막 을 이용한 막 분리 공정이 가장 타당할 것으로 판단되며, 본 연구에 사용된 NF막 제품 중에서는 FilmTec사의 NF90-2540과 NF270-2540이 가장 적합하다. 그러나 이에 대한 장기운전특성 실험 등의 추가적인 연구가 필요할 것으로 판단된다.
- 이에 따라 여러 원전에서 1차 계통내 실리 카를 제거하기 위해 RO막 분리 장치 등을 이용하여 왔다. 그러나 EPRI 보고서 TR-103300 “ Guidelines for Boraflex Use in Spent-Fuel Storage Racks" 은 Boraflex를 사용하는 여러 원전에서 Boraflex 사용 중에, 증가된 실리카 농도를 감소시키기 위해 역삼투 설비 등을 이용하는 것은 실리카 용출이 가속화되어 핵 미임계 안전성 저하를 초래할 수 있음을 규명하였다。따라서 Boraflex 재질의 조밀 저장랙을 사용하는 원전에서는 Boraflex 재질의 조밀 저장랙을 실리카가 용출되지 않는 Boral 재질 등의 조밀 저장랙으로 교체한 후 실리카 제거 설비를 가동해야할 필요성과, 운전비용이 과다하게 들고, 고체 방사성 폐기물의 발생량이 많은 RO막 공정의 단점을 보완해야 할 필요성이 대두되었다. Boraflex로부터 용출된 실리카는 SFP(Spent Fuel Pool)에서 neutron flux를 조절하기 위해 사용되는 Boric acid(>2, 300ppm)7]- 함유된 물과 혼합되어진다.
- 그러나 보다 구체적인 농축폐액의 발생량과 소요되는 운전시간의 비교를 위해서는 기본적인 막의 배열 설계가 도출되어야 가능할 것으로 생각되며, 또한 FilmTec 사 NF막 제품의 기본 회수율이 15%임을 감안 하면 NF270-2540의 회수율 약 25%에 오차가 있을 수 있을 것으로 보여 진다. 따라서 SFP내의 실리카 제거를 위한 막 분리 공정의 사용 막으로 NF90-2540과 NF270-2540을 후보 막으로 선정한 후 장기운전특성 실험 등의 추가적인 연구가 수행되어야 하며, 또한 장기 운전 특성 실험을 바탕으로 막 배열 설계를 통한 농축폐액의 발생량과 총 운전시간을 비교하여 최적의 막을 선정하는 것이 바람직할 것으로 판단된다.
- 사용후연료 저장랙은 소내 저장능력 확장을 위해 보라플랙스(Boraflex) 재질의 조밀 저장랙을 일부 원자력 발전소에서 사용' 중에 있다. 그러나 1987년 EPRI는 "사용후연료 저장 랙에서의 보레이 트 물질 성능 평가(An Assessment of Borated Material Performance in Spent Fuel Storage Racks)”를 통해 여러 원전의 Boraflex 저장랙에서 예기치 못한 성능저하와 Boraflex panel에 Tears와 Gap이 발생하고 있음을 확인하였다.
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