[논문]질소 + HFC-134a와 질소 + <tex> $SF_6$</tex>의 가스 하이드레이트 상평형

차인욱; 이승민; 이주동; 이강우; 서용원

질소 + HFC-134a와 질소 + $SF_6$의 가스 하이드레이트 상평형
Hydrate Phase Equilibria for the Ternary $N_2$ + HFC-134a + Water and $N_2$ + $SF_6$ + Water Mixtures 원문보기

차인욱 (창원대학교 화공시스템공학과) , 이승민 (창원대학교 화공시스템공학과) , 이주동 (생산기술연구원 부산연구센터차세대자원개발팀) , 이강우 ((주) 유성 중앙연구소) , 서용원 (창원대학교 화공시스템공학과)

최근 지구온난화가 국제적인 이슈화되면서 온실가스의 효과적인 처리에 많은 관심이 집중되고 있다. 냉매로 주로 사용되는 HFC-134a와 절연제로 주로 사용되고 있는 $SF_6$는 각각 이산화탄소의 11,700배와 23,900배의 지구온난화지수를 가지는 온실가스이다. 본 연구에서는 이 두 물질의 효과적인 분리/회수를 위하여 가스 하이드레이트 형성을 이용한 방법을 제안하였다. 하이드레이트 형성법을 이용 할 경우 공정이 단순하고 저압에서 분리가 가능하므로 타 분리공정과의 경쟁이 가능할 것으로 예상된다. 본 실험은 275-290 K의 온도범위와 3 - 30 bar의 압력범위에서 질소 + HFC-134a (20, 40, 60, 80%)와 질소 + $SF_6$ (10, 30, 50, 70%)의 혼합기체를 사용하여 각 조성에 따른 하이드레이트(H)-물($L_W$)-기상 (V)의 3상 평형점을 측정하였다. HFC-134a 또는 $SF_6$의 조성이 낮은 혼합기체의 3상 평형점은 순수 질소의 3상 평형점에 비하여 주어진 온도에서 평형압력이 현저히 낮은 것을 볼 수 있었으며 HFC-134a 또는 $SF_6$의 조성이 증가할 수록 순수한 HFC-134a 또는 $SF_6$의 3상 평형점에 근접하는 것을 볼 수 있었다. 특히 $SF_6$는 다른 기체와 달리 하이드레이트의 생성/해리에 긴 시간이 필요하다는 것을 알 수 있었다. 본 실험에서 얻어진 결과는 하이드레이트를 이용한 HFC-134a와 $SF_6$ 분리 공정의 중요한 기초 자료가 되며 다른 혼합 기체의 분리 공정에도 응용될 수 있을 것이다.

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가설 설정

실험의 정확성을 높이기 위해 마지막으로 3상이 존재하는 하이드레이트 결정이 사라지는 시점을 3상 평형점으로 잡았다. 3상(H - LW - V) 평형압력 및 온도는 실험에 사용되는 기체의 각각 조성에 따라 달라진다. Fig.

제안 방법

본 연구에서는 가스 하이드레이트의 기체 분리 특성의 상평형 데이터를 얻기 위해 질소 + HFC-134a (20, 40, 60, 80%)와 질소 + SF₆(10, 30, 50, 70%)의 혼합기체를 사용하여 각 조성에 따른 하이드레이트(H)-물(LW)-기상(V)의 3상 평형점을 측정하였다.
1 K 씩 단계적으로 충분한 시간 간격을 주면서 올려주었다. 실험의 정확성을 높이기 위해 마지막으로 3상이 존재하는 하이드레이트 결정이 사라지는 시점을 3상 평형점으로 잡았다. 3상(H - LW - V) 평형압력 및 온도는 실험에 사용되는 기체의 각각 조성에 따라 달라진다.
질소 + HFC-134a (20, 40, 60, 80%) 질소 + SF₆ (10, 30, 50, 70%) 조성의 3상 (H - L_W - V) 평형을 측정하였다. 본 실험 결과 하이드레이트를 이용한 혼합가스 분리 공정은 비교적 낮은 압력에서 기체가 분리 될 수 있음을 보여 주었다.
질소 + HFC-134a(20, 40, 60, 80%)와 질소 + SF₆ (10, 30, 50, 70%) 조성의 3상 (H - L_W - V) 평형을 측정하였으며 그 결과를 Fig. 4와 Fig. 5에 나타내었다.
상평형 측정 실험은 순수한 물 을 평형 셀 17㎤내부에 넣고 실험기체를 가압한 후, 275 K까지 천천히 냉각 시켜준다. 하이드레이트 형성이 마무리될 때까지 충분한 시간이 지난 후에 셀 온도를 0.1 K 씩 단계적으로 충분한 시간 간격을 주면서 올려주었다. 실험의 정확성을 높이기 위해 마지막으로 3상이 존재하는 하이드레이트 결정이 사라지는 시점을 3상 평형점으로 잡았다.

대상 데이터

본 실험에서 사용된 HFC-134a와 SF₆ 는 대성 특수 가스 (대한민국)가 제공한 것이며, 질소 + HFC-134a(20, 40, 60, 80%)와 질소 + SF₆ (10, 30, 50, 70%)의 조성을 가지는 가스를 사용했다.
실험장치에 대한 계략도는 Fig. 2에 제시되어 있다 하이드레이트 상평형 실험 장치는 정확한 하이드레이트 해리 압력 및 온도를 측정하기 위하여 특별히 제작된 것으로, 평형 셀(cell)은 316 stainless steel로 제작되었으며 내부 부피는 50 cm3이다.

성능/효과

질소는 구조-II를 형성하는 것으로 알려져 있다.¹⁾ 분자의 크기로 볼 때 와 HFC-134a와 SF₆는 구조-II를 형성할 것으로 예상된다. 분자크기가 작은 질소는 큰 동공과 작은 동공에 가스가 포집 되는 것에 반해 HFC-134a와 SF₆는 분자 크기로 인하여 큰 동공에만 포집될 것이다.
- V) 평형을 측정하였다. 본 실험 결과 하이드레이트를 이용한 혼합가스 분리 공정은 비교적 낮은 압력에서 기체가 분리 될 수 있음을 보여 주었다. 그리고, 공정의 운전에 있어서 첨가제의 사용없이 순수한 물만을 사용하므로 환경 친화적인 공정임을 알 수 있다.
특히 질소 + SF6 혼합기체의 경우에는 해리시간을 질소 + HFC-134a보다 충분히 주어야 정확한 3상 평형점을 얻을 수 있었다.

후속연구

따라서, 질소 + HFC-134a (또는 SF₆)의 혼합기체는 낮은 압력에서 가스 하이드레이트가 형성이 되고 하이드레이트상에는 HFC-134a (또는 SF₆)가 농축되어 있는 것을 의미한다. 보다 자세하고 정확한 결과는 향후 하이드레이트상 분석실험을 통하여 제시할 것이다.

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