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문제 정의
- 반면에 TiO2를 이용한 역 태양전지 구조에서는 TiO2의 높은 정공 방지 에너지 준위와 TiO2-P3HT 계면에서의 추가적인 전하의 생성으로 인해 전자의 안정적인 확산과, 전자만을 선택적으로 운송할 수 있다는 장점이 있다. 본 논문에서는 ITO/TiO2/P3HT:PCBM/Au 를 이용한 역 태양전지 구조에서 TiO2의 계면을 증가시킴으로써 태양전지의 특성을 향상시켰다. 이와 같은 효율 향상의 원인은 NP TiO2를 사용하면 표면이 고른 TiO2에 비해 P3HT-PCBM의 계면 뿐 아니라 TiO2-P3HT의 계면으로 인해 효율적인 전하 분리와 수집이 이루어졌기 때문인 것으로 사료된다.
제안 방법
- ITO가 코팅된, 면저항이 15Ω인 유리 기판을 초음파 세척기를 D.I. water, acetone 과 isopropyl alcohol 을 이용하여 각각 15 분씩 세척하였다.
- 광활성층인 P3HT:PCBM의 광흡수도를 측정하기 위해 UV/visible spectro photometer (Shimadzu UV-1601)를 이용하여 TiO2 위에 광활성층을 코팅 후 실험하였다. NP TiO2의 표면은 scanning electron microscope (SEM; LEO SUPRA 55, Carl Zeiss)와 atomic force microscope (AFM; XE-100, Park Systems) 의 non-contact mode를 이용하여 분석하였다.
- 표면이 고른 TiO2와 NP TiO2의 표면적을 측정하기 위해 Brunauer-Emmett-Teller (BET) 비표면적 측정방법을 이용한 N2 가스의 흡, 탈착 반응을 77K (Micromeritics, ASAP2020)에서 진행하였다. 광활성층인 P3HT:PCBM의 광흡수도를 측정하기 위해 UV/visible spectro photometer (Shimadzu UV-1601)를 이용하여 TiO2 위에 광활성층을 코팅 후 실험하였다. NP TiO2의 표면은 scanning electron microscope (SEM; LEO SUPRA 55, Carl Zeiss)와 atomic force microscope (AFM; XE-100, Park Systems) 의 non-contact mode를 이용하여 분석하였다.
- 본 연구에서는 정렬된 나노구조의 TiO2를 PMMA 나노기둥을 이용한 NIL 방법으로 제작하였으며, 이를 이용하여 역구조의 복합 유기 태양전지 또한 제작하여 특성을 분석하였다. P3HT가 NP 안에서도 결정화될 수 있도록 하기 위해 비교적 넓은 크기의 기공을 이용하였으며, NP을 이용한 TiO2로 제작한 태양전지에서도 결정도가 높은 광활성층을 얻을 수 있었다.
- TiO2 졸-겔 용액은 titanium (IV) ethoxide, HCl 과 isopropyl alcohol을 혼합하여 준비하였다. 본 연구진은 선행연구를 통해 2단계 양극 산화 방법을 이용하여 anodic aluminum oxide (AAO)를 제작하고 그를 이용한 NP TiO2를 제작하는 기술을 발표하였다[7]. AAO는 지름 80 nm 와 깊이 100 nm로 제작하였다.
- 표면이 고른 TiO2의 두께는 두께 측정 장치인 alpha-step 500을 이용하여 100 nm 임을 확인하였다. 소결한 TiO2 막 위에 P3HT:PCBM으로 이루어진 광활성층을 200 nm 두께로 spin-coating하고 마지막으로 100 nm 두께의 Au 전극을 evaporation 방법을 이용하여 0.1cm2의 면적을 갖도록 증착하고 150℃에서 10 분 동안 열처리하였다. 태양전지와 특성을 비교하기 위해 일반적인 구조의 ITO/PEDOT/P3HT:PCBM/Al 으로 이루어진 태양전지도 모든 제조공정을 역 구조와 같게 제작하였다.
- 일반적인 구조를 갖는 태양전지의 특성과 비교하기 위해 PEDOT:PSS를 버퍼층으로, Al을 전극으로 사용한 태양전지를 ITO / PEDOT:PSS / P3HT:PCBM / Al 의 구조로 제작하였다. 일반적인 구조의 태양전지에 비해 TiO2 를 이용한 역구조의 태양전지는 유사한 단락전류밀도를 보여주지만 개방전압과 FF는 그에 확연히 미치지 못함을 알 수 있다.
- 전류-전압 특성의 측정은 Keithley 236 source measurement unit 과 solar simulator (YSS-E40,Yamashita denso)를 이용하여 AM1.5G(100mW/cm2) 의 조사 강도 하에서 진행하였으며 조사강도는 pyranometer (Eko MS-802) 와 standard reference silicon 태양전지를 이용하여 조절하였다. 표면이 고른 TiO2와 NP TiO2의 표면적을 측정하기 위해 Brunauer-Emmett-Teller (BET) 비표면적 측정방법을 이용한 N2 가스의 흡, 탈착 반응을 77K (Micromeritics, ASAP2020)에서 진행하였다.
- 1cm2의 면적을 갖도록 증착하고 150℃에서 10 분 동안 열처리하였다. 태양전지와 특성을 비교하기 위해 일반적인 구조의 ITO/PEDOT/P3HT:PCBM/Al 으로 이루어진 태양전지도 모든 제조공정을 역 구조와 같게 제작하였다.
대상 데이터
- 본 연구진은 선행연구를 통해 2단계 양극 산화 방법을 이용하여 anodic aluminum oxide (AAO)를 제작하고 그를 이용한 NP TiO2를 제작하는 기술을 발표하였다[7]. AAO는 지름 80 nm 와 깊이 100 nm로 제작하였다. PMMA (Aldrich)는 분자량이 350 kg/mol 이며 chlorobenzene을 용매로 사용한 용액을 AAO에 부은 후 용액이 다공질의 NP로 잘 스며들게 하는 동시에 PMMA를 굳히기 위해 150℃에 3 시간 동안 열처리 해 주었다.
- 스핀 코팅 후의 TiO2는 100 nm 이며, rms 거칠기는 표면이 고른 TiO2와 NP TiO2의 경우가 각각 ~1 nm 와 ~10 nm 였다. BET 측정에 사용된 표본은 같은 두께로 TiO2를 스핀 코팅 후 같은 크기로 표본을 제작하여 실험하였다. TiO2의 나노기공이 완벽한 원통형임을 가정한다면 표면이 완벽히 고른 TiO2 표면에 비해 약 60% 표면적이 증가할 것이라는 계산이 유추되었으나 BET법을 이용한 측정에서는 약 40% 가량의 표면적이 증가된 것을 확인하였다.
- P3HT(Rieke Metals, inc)와 PCBM(Sigma-aldrich)은 공급받은 상태로 사용하였다. chlorobenzene 용제에 3 % (질량 비율)의 농도로 P3HT와 PCBM을 1:1의 비율로 1시간 동안 60℃에서 섞어 주었다.
- AAO는 지름 80 nm 와 깊이 100 nm로 제작하였다. PMMA (Aldrich)는 분자량이 350 kg/mol 이며 chlorobenzene을 용매로 사용한 용액을 AAO에 부은 후 용액이 다공질의 NP로 잘 스며들게 하는 동시에 PMMA를 굳히기 위해 150℃에 3 시간 동안 열처리 해 주었다. 굳혀진 나노기둥 PMMA를 AAO로부터 분리시키기 위해 1.
- chlorobenzene 용제에 3 % (질량 비율)의 농도로 P3HT와 PCBM을 1:1의 비율로 1시간 동안 60℃에서 섞어 주었다. TiO2 졸-겔 용액은 titanium (IV) ethoxide, HCl 과 isopropyl alcohol을 혼합하여 준비하였다. 본 연구진은 선행연구를 통해 2단계 양극 산화 방법을 이용하여 anodic aluminum oxide (AAO)를 제작하고 그를 이용한 NP TiO2를 제작하는 기술을 발표하였다[7].
- TiO2 용액을 ITO 기판위에 스핀 코팅 한 후 제작된 나노기둥 PMMA 틀을 이용하여 NIL 해 주고 TiO2의 anatase 상을 얻기 위해 500℃의 furnace에서 1시간 동안 소결하였다. 표면이 고른 TiO2의 두께는 두께 측정 장치인 alpha-step 500을 이용하여 100 nm 임을 확인하였다. 소결한 TiO2 막 위에 P3HT:PCBM으로 이루어진 광활성층을 200 nm 두께로 spin-coating하고 마지막으로 100 nm 두께의 Au 전극을 evaporation 방법을 이용하여 0.
이론/모형
- 5G(100mW/cm2) 의 조사 강도 하에서 진행하였으며 조사강도는 pyranometer (Eko MS-802) 와 standard reference silicon 태양전지를 이용하여 조절하였다. 표면이 고른 TiO2와 NP TiO2의 표면적을 측정하기 위해 Brunauer-Emmett-Teller (BET) 비표면적 측정방법을 이용한 N2 가스의 흡, 탈착 반응을 77K (Micromeritics, ASAP2020)에서 진행하였다. 광활성층인 P3HT:PCBM의 광흡수도를 측정하기 위해 UV/visible spectro photometer (Shimadzu UV-1601)를 이용하여 TiO2 위에 광활성층을 코팅 후 실험하였다.
성능/효과
- 를 PMMA 나노기둥을 이용한 NIL 방법으로 제작하였으며, 이를 이용하여 역구조의 복합 유기 태양전지 또한 제작하여 특성을 분석하였다. P3HT가 NP 안에서도 결정화될 수 있도록 하기 위해 비교적 넓은 크기의 기공을 이용하였으며, NP을 이용한 TiO2로 제작한 태양전지에서도 결정도가 높은 광활성층을 얻을 수 있었다. NP TiO2를 이용하여 제작된 태양전지는 더 많은 광전류를 생산하여 표면이 고른 TiO2를 이용한 태양전지에 비해 26% 가량 전력변환효율이 증가하였으며, 이는 TiO2-P3HT의 계면을 증가시킴으로써 전하들의 생성과 분리가 효율적으로 이루어졌고 직류저항이 감소하였기 때문인 것으로 사료된다.
- BET 측정에 사용된 표본은 같은 두께로 TiO2를 스핀 코팅 후 같은 크기로 표본을 제작하여 실험하였다. TiO2의 나노기공이 완벽한 원통형임을 가정한다면 표면이 완벽히 고른 TiO2 표면에 비해 약 60% 표면적이 증가할 것이라는 계산이 유추되었으나 BET법을 이용한 측정에서는 약 40% 가량의 표면적이 증가된 것을 확인하였다. 이러한 차이는 NP TiO2를 얻기 위한 여러 단계의 제작 공정으로 인한 결함으로 예상된다.
- 에 코팅된 광활성층의 UV/visible 광흡수도를 그림 3 에 나타내었다. 이를 통해 TiO2 NP에 코팅된 광활성층이 표면이 고른 TiO2에 코팅된 광활성층보다 약간 증가된 흡수도를 보여주며, 450~ 650 nm 부근에서 진동하는 그래프 형상 또한 발견할 수 있다. 유기물 내에서 이는, 고분자의 긴 사슬 길이와 높은 결정도를 뜻하는 배열이 매우 잘 되어있음을 의미한다.
- 고분자내에서 여기자의 확산거리는 대게 4~20 nm 정도로 알려져 있기 때문에 기공의 크기가 20 nm 보다 작을 경우 전하의 분리가 효율적일 것으로 예상되지만, 반면에, 이와 같이 작은 크기의 기공 안에서는 고분자의 자기 정렬도가 저하되며, 결정도가 낮고 조밀한 구조를 얻기 어렵다는 것이 알려져 있다. 이에 비해 본 연구에서 제작된 나노구조는 100 nm 정도로 넓은 크기의 기공을 갖고 있기 때문에 광활성층을 이루는 고분자의 결정도를 방해하지 않고 P3HT와 PCBM의 상분리가 일어날 수 있는 적절한 크기라 할 수 있다.
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