[논문]TBAB 혼합 하이드레이트의 상평형

이승민; 차인욱; 이주동; 서용원

TBAB 혼합 하이드레이트의 상평형
Phase Equilibria of TBAB Double Clathrate Hydrates 원문보기

이승민 (창원대학교 화공시스템공학과) , 차인욱 (창원대학교 화공시스템공학과) , 이주동 (생산기술연구원 부산연구센터) , 서용원 (창원대학교 화공시스템공학과)

TBAB (Tetra-n-butyl ammonium bromide)는 상압에서 semi-clathrate를 형성하는 물질로서 최근 열역학적 촉진제 및 기체 저장 물질로서 주목받고 있다. 본 연구에서는 가스 하이드레이트 형성 시TBAB가 열역학적 촉진제로서 미치는 영향을 알아보기 위해 다양한 농도 (5, 10, 40, 60 wt%)의 TBAB를 $CH_4\;+\;H_2O$계, $CO_2\;+\;H_2O$계, $N_2\;+\;H_2O$계에 첨가하여 가스 하이드레이트 3상 평형 (H - LW - V)을 측정 하였다. 실험 결과 TBAB의 조성에 따른 촉진경향은 각 계가 유사하지만, 촉진 정도는 $N_2\;+\;H_2O$ 계가 앞의 두계에 비해 월등히 큰 것을 알 수 있었다. 또한, TBAB 농도가 40 wt% 일때 촉진효과가 가장 크게 나타났으며, 그 이상의 농도에서는 반대로 촉진효과가 감소하는 것을 알 수 있었다. 이는 혼합 하이드레이트 형성에 참여하지 못한 TBAB가 가스 하이드레이트 형성을 억제하기 때문으로 사료된다. 결과적으로 가스하이드레이트 공정에 TBAB를 열역학적 촉진제로서 적용할 경우 촉진효과가 가장 큰 40 wt% 범위의 농도로 사용하는 것이 가장 적절할 것으로 사료된다. 본 실험에서 얻어진 결과는 가스 하이드레이트 형성을 이용한 천연가스 수송/저장법을 위한 연구뿐만 아니라 기체 분리 공정 개발과 관련된 연구의 중요한 기초 자료가 될 것이다.

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문제 정의

1에 제시된 바와 같이 semi- clathrate를 형성한다. 본 연구에서는 가스 하이드레이트 형성시 TBAB의 열역학적 촉진제 및 기체 저장 물질로서의 가능성을 알아보기 위해 다양한 농도 (5, 10, 40, 60 wt%)의 TBAB에 대하여 CH₄ + H₂O+ TBAB, CO₂ + H₂O+ TBAB, N₂ + H₂O + TBAB계의 가스 하이드레이트 3상 평형 (H(하이드레이트) - L_W(물) - V(기체))을 측정하였다.

제안 방법

TBAB의 농도에 따라 CH4, CO2, N2 하이드레이트의 상평형에 미치는 영향을 알아보기 위해 5, 10, 40, 60 wt%의 다양한 TBAB 농도에 대하여 실험을 수행하였다.
3을 보면 299 K~277 K 동안의 압력 강하는 기체의 온도 감소에 따른 수축이고, 277 K 부근의 급격한 압력 강하는 혼합 하이드레이트 형성에 의한 것이다. 가스 하이드레이트 형성이 마무리된 후 온도 상승에 따른 압력 상승이 동반되다가 원래의 압력으로 회복되는 지점 즉, 가스 하이드레이트의 결정이 사라지는 순간을 3상 (H-LW-V) 평형점으로 잡았다.
본 실험에서는 TBAB의 농도가 각 기체의 하이드레이트 상평형에 미치는 영향을 알아보기 위해 각각 5, 10, 40, 60 wt%의 TBAB 농도에 대하여 혼합 가스하이드레이트 상평형을 측정하였다. 가스 하이드레이트 상평형 측정 실험 장치는 Fig.
본 연구에서는 TBAB의 열역학적 촉진제로서의 역할을 알아보기 위해 5, 10, 40, 60 wt%의 TBAB 농도 하에서 CH₄ + TBAB, CO₂ + TBAB, N₂ + TBAB 혼합 하이드레이트에서의 상평형을 측정하였다. 그 결과 40 wt%의 TBAB를 첨가했을 경우 촉진 효과가 크게 나타나는 것을 알 수 있었으며, 특히 N₂+ TBAB 혼합 하이드레이트인 경우 촉진정도는 CH₄+ TBAB, CO₂ + TBAB 혼합 하이드레이트에 비해 월등히 크게 나타나는 것을 실험을 통해 알 수 있었다.

대상 데이터

)이다. CH₄은 순도 99.9%, CO²는 99.9%의 순도를 가진 것으로 유니온 특수가스 (Korea)에서 구입했으며, N₂인 경우 99.99% 순도를 가진 것으로 Air Products Ltd. (Korea)에서 구입하였다. 실험에 사용된 TBAB는 99%의 순도를 가진 것으로 Aldrich (USA)에서 구매하였다.
실험에 사용된 TBAB는 99%의 순도를 가진 것으로 Aldrich (USA)에서 구매하였다. TBAB와 혼합을 위해 실험에 사용한 물은 IWD-2000D ((주)삼보과학, Korea)로 2차 증류된 것을 사용하여 실험 조건에 일치하는 농도로 TBAB와 혼합하여 사용하였다.
상평형 측정 실험에 사용된 기체는 메탄 (CH₄), 이산화탄소 (CO₂), 질소 (N₂)이다. CH₄은 순도 99.
(Korea)에서 구입하였다. 실험에 사용된 TBAB는 99%의 순도를 가진 것으로 Aldrich (USA)에서 구매하였다. TBAB와 혼합을 위해 실험에 사용한 물은 IWD-2000D ((주)삼보과학, Korea)로 2차 증류된 것을 사용하여 실험 조건에 일치하는 농도로 TBAB와 혼합하여 사용하였다.

성능/효과

CH₄ + H₂O계, CO₂ + H₂O계, N₂ + H₂O 계에 TBAB를 첨가하여 열역학적 촉진제로서의 역할을 확인해 본 결과, TBAB가 40 wt%일때 촉진효과가 가장 컸으며, 그 이상의 농도에서는 혼합 하이드레이트 형성에 참여하지 못한 TBAB가 오히려 가스 하이드레이트 형성을 저해하는 역할을 하는 것으로 사료된다.
+ TBAB 혼합 하이드레이트에서의 상평형을 측정하였다. 그 결과 40 wt%의 TBAB를 첨가했을 경우 촉진 효과가 크게 나타나는 것을 알 수 있었으며, 특히 N₂+ TBAB 혼합 하이드레이트인 경우 촉진정도는 CH₄+ TBAB, CO₂ + TBAB 혼합 하이드레이트에 비해 월등히 크게 나타나는 것을 실험을 통해 알 수 있었다. TBAB를 가스 하이드레이트 형성법을 이용한 실제 공정으로 응용을 고려할 경우 촉진효과가 크게 나타나는 40 wt% 농도를 사용하는 것이 적절하다고 사료된다.

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