초록

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Nitrogen이 도핑된 graphene에서의 hydrogen evolution에 대한 촉매효과에 대해서 연구를 진행하였다. Reaction free energy를 계산하기 위해서 많은 N-doped graphene 모델을 계산하였으며 pH 조건, silicon cathode의 영향 그리고 zero point energy의 효과를 고려하였다. Volcano plot에 의하면 "pyrol" like model과 N-doped armchair graphene model (aGNR-N1)이 좋은 촉매효과를 가짐을 밝혔다. 또한 free energy diagram을 통하여 "pyrol"과 "aGNR-N1"이 좋은 active site가 될 수 있음을 확인하였고 pH가 증가함에 따라 $H^+$의 에너지가 증가함에 따라 촉매 효과가 줄어듬을 확인하였다.

Nitrogen이 도핑된 graphene에서의 hydrogen evolution에 대한 촉매효과에 대해서 연구를 진행하였다. Reaction free energy를 계산하기 위해서 많은 N-doped graphene 모델을 계산하였으며 pH 조건, silicon cathode의 영향 그리고 zero point energy의 효과를 고려하였다. Volcano plot에 의하면 "pyrol" like model과 N-doped armchair graphene model (aGNR-N1)이 좋은 촉매효과를 가짐을 밝혔다. 또한 free energy diagram을 통하여 "pyrol"과 "aGNR-N1"이 좋은 active site가 될 수 있음을 확인하였고 pH가 증가함에 따라 $H^+$의 에너지가 증가함에 따라 촉매 효과가 줄어듬을 확인하였다.

AI 본문요약

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• 연구 방법
• 연구 결과

제안 방법

•  그래서 고려한 model은 graphene 내에선 Bare, Quat, Pyrol, Pyrid3 그리고 Pyrid4를 고려하였으며, GNR에 대해선 aGNR, zGNR, - N1, aGNR-N2, zGNR-N, zGNR-Py, zGNR-Py:H 그리고 zGNR-Py:H2를 고려하였다.
• 기본적인 에너지 계산은 에디슨 nanophysics에 탑재된 “Linear Combination of Atomic Orbitals 기반 Density Functional Theory 전자구조계산 SW”를 이용하여 제일원리 계산을 진행하였다.
• 도핑된 nitrogen의 갯수와 형태에 따라 한개 혹은 두개는 N1 또는 N2로 표기하였고 quat, pyrol 그리고 pyridine like한 defect를 고려하였다.
• 두 후보모델에 대해서 kinetics와 pH condition의 효과를 고려하기 위해서 Free energy diagram을 계산하였다.
• 본 연구는 Edison nanophysics에 탑재된 “Linear Combination of Atomic Orbitals 기반 Density Functional Theory 전자구조계산 SW”를 이용하여 진행되었다.
• 로 부터 ZPE를 구할수 있다. 본 연구에서는 수소원자에 대해서만 ZPE를 고려하였다. 그래서 최종 Volmer-Tafel reaction의 reaction free energy는 다음 equation 3와 같다.
• 우리는 nitrogen doping된 graphene과 GNR에서의 hydrogen evolution에 대한 촉매효과를 제일원리 계산으로 연구하였다. 여러가지 가능한 모델들을 정하고 이를 volcano plot과 reaction free energy를 통해서 촉매효과를 연구하였다. 특히 reaction free energy의 경우 pH condition, silicon cathode 그리고 Zero point energy 의 효과를 고려하여 반응모델의 정확성을 높였다.
• 우리는 nitrogen doping된 graphene과 GNR에서의 hydrogen evolution에 대한 촉매효과를 제일원리 계산으로 연구하였다.
• 우선 hydrogen gas evolution에 대해서 좋은 특성을 가진 transition metal을 이용하여 fitting을 하여 volcano plot하였으며 그에 따라 고려한 N-doped graphene과 GNR의 hydrogen adsorption energy를 이용하여 각 모델의 exchange current를 구하였다.
• 이를 충족시키는 물질이 graphene이며 특히 nitrogen이 doping 됨에 따라 촉매효과가 증가한다는 보고가 있어 이를 제일원리 계산을 통해 이론적인 연구를 진행하였다.

이론/모형

• Zero point 에너지는 vasp을 이용하여 density functional perturbation theory에 의한 Hessian matrix를 이용하여 계산하였다.

성능/효과

• 특히 reaction free energy의 경우 pH condition, silicon cathode 그리고 Zero point energy 의 효과를 고려하여 반응모델의 정확성을 높였다. 그 결과 nitrogen doping된 graphene과 GNR에서의 중요한 active site는 pyrol과 aGNR-N1임을 밝혔으며 pH가 증가함에 따라 수소이온의 에너지가 증가 함으로써 촉매 효과가 떨어짐을 밝혔다.
• 그러므로 pH가 높아짐에 따라 두 active site에서의 촉매효과가 줄어드는 것을 확인하였다.

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