초록 ▼

Anti-Stokes 형광은 Auzel이 최초로 보고한 후 희토류나 전이금속이온이 첨가된 재료에서 발견되고 연구되어왔다. 광 펌핑으로 여기상태에 많은 전자가채워진 후 여러 가지 에너지 전달과정으로 더 높은 에너지로 상방전환되어 anti-Sokes 형광이 발생한다. 이러한 상방전환과정은 가시광선 상방전환 레이저개발과 관련하여 많은 관심을 끌고 있다. 한편 비대칭 이종구조의 반도체에서의 anti-Sokes 형광은 극히 최근에알려지게 되었고 여전히 그 발생원인에 대한 논란이 많다.본 연구에서는 Tm3+:LaF3

Anti-Stokes 형광은 Auzel이 최초로 보고한 후 희토류나 전이금속이온이 첨가된 재료에서 발견되고 연구되어왔다. 광 펌핑으로 여기상태에 많은 전자가채워진 후 여러 가지 에너지 전달과정으로 더 높은 에너지로 상방전환되어 anti-Sokes 형광이 발생한다. 이러한 상방전환과정은 가시광선 상방전환 레이저개발과 관련하여 많은 관심을 끌고 있다. 한편 비대칭 이종구조의 반도체에서의 anti-Sokes 형광은 극히 최근에알려지게 되었고 여전히 그 발생원인에 대한 논란이 많다.본 연구에서는 Tm3+:LaF3 재료에서 고속레이저 펄스 여기에의한 상방전환anti-Sokes 형광 발생실험과 광자사태 발생에 대한 최초의 실험과 수치해석을 수행하였다.656 nm 에서 단일 펄스에의한 상방전환과 635.2, 648.4 nm에서 연속적인 펄스에의한상방전환으로 인해 480 nm에서 anti-Sokes 형광을 관측할 수 있었다. 3F4 to 1G4 천이에대한 여기상태 흡수단면적을 looping mechanism과 cross-relaxation 과정으로 계산해 낼 수있었다. 상방전환의 동력학과 광자사태에 대한 율방정식을 이용한 수치해석을 수행하여펄스반복류에 따른 의존도를 얻을 수 있었다. 추가로 Cr,Tm,Ho:YAG 재료에 대해서도 상방전환으로인한 anti-Sokes 형광 발생을 연구하였다.반도체 재료에 대해서는 ps 레이저의 2가지 파장을 동시에 이용하여 GaAs/AlGaAs비대칭 이중양자우물구조 재료에 대한 anti-Sokes 형광 발생을 연구하였다. 국소화된 결함에의해 트랩된 운반자가 오래 머물면서 광자를 흡수하고 이온화하면서 그 수명시간동안여러번 반복해서 다시 채우는 결과로 anti-Sokes 형광 발생을 실험적으로 설명하였다. 반도체에서 anti-Sokes 형광을 설명하려는 서로 상반된 방법들을 해결하는 길을 제시하였다.비대칭이고 약하게 결합된 계에서는 낮은 에너지와 특정 위치에서 충돌로 인한 anti-Sokes운반자 전달이 일어나는 것으로 볼 수 있고 이것은 대칭진동하는 단진자에 비대칭 성분을도입한 충돌 고려한 고전적 결합 단진자의 양자역학적 모델이다. 이것이 GaAs/AlGaAs비대칭 이중양자구조에서 저온에서, 그리고 약한 펌프광에서 발생하는 anti-Sokes 형광을설명하였다. 추가로 ZnSSe/ZnCdSSe 다중양자구조에서도 anti-Sokes 형광이 발생하였고이에 대한 분석을 수행하였다.이러한 연구는 희토류나 전이금속 이온이 첨가된 재료에서의 광자사태 발견이나 반도체의 anti-Sokes 형광 발생 원인에 대한 논란에 대한 해결책을 제시할 수 있다고 본다.

Abstract ▼

Anti-Stokes photoluminescence (ASPL) has been observed inrare-earth or transition metal ion doped systems after Auzel first reported it.Typically, a large population in an excited state is created by an optical pump andupconverted emission is observed from the higher excited states

Anti-Stokes photoluminescence (ASPL) has been observed inrare-earth or transition metal ion doped systems after Auzel first reported it.Typically, a large population in an excited state is created by an optical pump andupconverted emission is observed from the higher excited states that become populatedthrough one or more energy transfer processes. This upconversion effect has recentlygained much attention because of its usefulness as a pumping mechanism for an visibleupconversion laser. On the other hand, the observation of ASPL in semiconductorheterojunctions and asymmetric quantum wells is a relatively recent event and its originis still being hotly debated.We have the first upconversion experiment for anti-Stokes emission with pulsedlaser excitation and numerical simulation study for the photon avalanche process inpulsed operation mode in the Tm3+:LaF3 system. Single pulse laser excitation at 656nm and successive pulse excitation at 635.2 and 648.4 nm produced blue emission at 480nm by two-step upconversion process in Tm3+:LaF3. The excited-state absorptioncross-section of the 3F4 to 1G4 transition was estimated by a looping mechanism withcross-relaxation processes. The dynamics of upconversion and the possibility of thephoton avalanche by a pulse laser excitation were studied by numerical simulation withthe rate equation model. In addition, anti-Stokes emission in a Cr,Tm,Ho:YAG wereobserved and analyzed.For semiconductors, picosecond two-color photoluminescence experiments wereperformed on the anti-Stokes photoluminescence in GaAs/AlGaAs asymmetric doublequantum wells. First direct evidence for the forbidden absorption is shown and itsmany intriguing aspects are revealed, and it is demonstated that the long-lived carrierstrapped in localized defects absorbs photon and the defects might be ionized and refilledmany times over during the carrier lifetime. Our experiments provide the means toresolve the ongoing controversies between many different models proposed to explainthe anti-Stokes photoluminescence.We show that in an asymetric, weakly coupled system, an anti-Stokes populationtransfer may occur via low-energy, site-specific impulsive collisions. This phenomenais a quantum analog of the coupled harmonic oscillator with collisions, which introducesan anti-symmetric component to an originally symmetric oscillation. There may existinteresting connection between this mechanism and the emission of anti-Stokesphotoluminescence in weakly coupled GaAs/AlGaAs asymmetric double quantum wells inthe low-temperature and low-intensity limits. Anti-Stokes emission in ZnSSe/ZnCdSSemulti-quantum well was also observed and analyzed.This study will provide the ways to find new phenomena such as photonavalanche in rare-earth or transition metal ion doped insulators as well as to solve thecontroversies in anti-Sokes photoluminescence of quantum well semiconductors.

목차 Contents

• 제출문...2
• 서론...7
• 연구방법 및 이론...9
• 결과 및 검토...12
• (1) Energy transfer and photon avalanche in $Tm^{3+}$:LaF3...12
• (2) GaAs/AlGaAs 양자구조에서의 Anti-Stokes Photoluminescence...20
• (3) Cr, Tm, Ho : YAG 레이저 재료에서의 anti-Stokes 형광 발생...27
• (4) ZnCdSSe/ZnSSe 다중양자 구조에서의 anti- Stokes 형광...30
• 결론...34
• 인용문헌...35
• 연구수행관련 논문발표 목록...37
• 자체평과서...39