초록 ▼

■ 본 연구에서는 벌꿀에 잔류가능성이 있을 것으로 추정되는 살충제 4종(amitraz, cymiazole, bromopropylate, coumaphos), 항생제 3종 (neomycin, streptomycin, chloramphenicol) 및 니트로퓨란계 대사물질 4종을 대상으로 벌꿀 중 신뢰성, 정밀성 및 효율성을 갖춘 시험분석법을 개발하였으며, 공인시험법으로 직접 활용 가능할 수 있도록 별도 공인시험법(안)을 제시하였다.
■ 분석법 개발은 살충제 4종의 경우 HPLC-UV를 이용하였으며, 그 확인시험법으로는 GC/MS

■ 본 연구에서는 벌꿀에 잔류가능성이 있을 것으로 추정되는 살충제 4종(amitraz, cymiazole, bromopropylate, coumaphos), 항생제 3종 (neomycin, streptomycin, chloramphenicol) 및 니트로퓨란계 대사물질 4종을 대상으로 벌꿀 중 신뢰성, 정밀성 및 효율성을 갖춘 시험분석법을 개발하였으며, 공인시험법으로 직접 활용 가능할 수 있도록 별도 공인시험법(안)을 제시하였다.
■ 분석법 개발은 살충제 4종의 경우 HPLC-UV를 이용하였으며, 그 확인시험법으로는 GC/MS를 이용하였다. 항생제 3종과 nitrofuran 및 그의 대사체는 기존 HPLC를 이용한 분석에는 한계가 있어 LC-MS/MS방법으로 개발되었다. 개발된 시험방법은 codex가 권장하는 validation 범위를 모두 충족하는 신뢰성 있는 시험방법이었다.
■ 벌꿀에서의 위해가능 성분 분해성을 실험한 결과, 벌꿀에서의 살충제 4종은 amitraz 가 2,4-DMA로 분해되는 것 외에는 벌꿀에서 비교적 잘 분해되지 않는 경향을 보였으며, 항생제 2종도 벌꿀 중에서는 안정성을 유지하고 있었다.
■ validation을 통하여 유효한 시험방법으로 확인된 분석법으로 국내 유통 중인 토종, 양봉 및 수입꿀 등 총 200여종의 벌꿀에 대하여 살충제 4종, 항생제 3종, 그리고 Nitrofuran계 및 그 대사산물 4종 총 11종의 동물용의약품에 대한 잔류량 실태조사를 실시하였다. 총 시료 200건 중 살충제는 amitraz+DMA 10건(5%), cymiazole 6건 (3%), bromopropylate 3건(1.5%), coumaphos 9건(4.5%)이 검출되었고, 항생제는 chloramphenicol 5건(2.5%), streptomycin 50건 (25%), nitrofuran 대사체 4건(2%)이 검출되었으며, neomycin은 검출되지 않았다.
■ 대상 동물용의약품에 대한 ADI, 노출량 평가 등을 통해 잔류허용기준 설정여부를 검토한 결과 chloramphenicol과 Nitrofuran 대사체는 “불검출” 기준이 정해져 있어 검토필요성이 없으며, 그 외 동물용의약품 중 amitraz(DMA과의 합으로써 0.2mg/kg), comaphos(0.1mg/kg), neomycin(0.1mg/kg)로 잔류허용기준(안)을 제안하며, bromopropylate와 cymiazole은 잔류허용기준 설정 불필요하고, streptomycin은 국내 사용허가가 되어 있지 않아 추가적인 검토가 필요한 것으로 판단된다.
■ 이상의 결과를 종합해 볼 때 국내 유통 벌꿀 중 동물용 의약품의 잔류위해성은 현저히 우려되는 수준은 아니지만 일부 살충제와 항생제가 잔류하고 있어 동물용의약품의 오남용으로 인한 위해가능성은 있는 것으로 추정되는 바, 벌꿀의 안전관리를 위해서는 본 연구에서 개발된 시험방법을 이용하여 보다 지속적이며 광범위한 잔류모니터링과 제도적인 관리지도가 요구된다. 또한 정부 관련 부처에서는 본 조사에서 검출된 기준 미설정 동물용의약품에 대한 조속한 잔류허용기준의 마련과 이에 대한 적절한 사용방법에 대한 계도도 함께 시행해야 할 것으로 사료된다.

Abstract ▼

In this study, the analytical methods of veterinary drugs including amitraz, bromopropylate, coumaphos, cymiazole, chloramphenicol, neomycin, streptomycin and nirtofuran-metabolites in honey have been developed for improving the accuracy and precision of analytical results.
On the basis of develo

In this study, the analytical methods of veterinary drugs including amitraz, bromopropylate, coumaphos, cymiazole, chloramphenicol, neomycin, streptomycin and nirtofuran-metabolites in honey have been developed for improving the accuracy and precision of analytical results.
On the basis of developed analytical methods, 200 honey samples (domestic and imported honey) collected from urban-market were analyzed in order to determine the level of veterinary drug residues in honey. The determination of pesticide residues was performed by both high-performance liquid chromatography (HPLC) with UV-detection as screening tool and gas chromatography / mass spectrometry (GC/MS)-selected ion monitoring (SIM) mode as confirmation tool. The analysis of antibiotics including chloramphenicol, streptomycin, and neomycin was carried out by LC-MS/MS-MRM to improve selectivity. The analysis of nitrofuran-metabolites was performed by chemical derivatization and LC-MS/MS-MRM mode. According to the guidance of CODEX, these analytical methods were validated for precision and accuracy.
Veterinary drug residue analyses were conducted in domestic and imported honey, collected from Seoul and Taegu cities, for 4 pesticides, 3 antibiotic and nitrofuran-metabolites. Analysis was conducted by HPLC-UV, GC/MS-SIM, and LC/MS/MS- MRM methods. With HPLC and GC/MS analysis, veterinary drugs residues were detected in 28 samples (14%) out of 200 analyzed, and acaricide residues for which acceptable limits are not set yet. Beside these acaricides, chloramphenicol and nitrofuran metabolites were detected in 5 and 4 honey samples, respectively.
In summary, although the veterinary drugs residue contamination is not in serious situation both in circulating domestic and imported honeys, this survey results suggest the possibility of drug mis-use by producers and of residue exposure chance to consumers. To secure safe honey supply in domestic markets, it will be necessary to implement an annual residue monitoring system and strict drug use guidance. Furthermore, the responsible government sector needs to accelerate setting maximum residue limits especially for pesticides and antibiotics for which appropriate regulations are missing.

목차 Contents

• 용역연구사업 연구결과보고서 ...1
• 연구과제제안서(RFP) ...2
• 제출문 ...3
• 목차 ...4
• I. 연구개발결과 요약문 ...6
• 국문요약문 ...6
• 영문요약문 ...7
• II. 총괄연구개발과제 연구결과 ...8
• 제1장 총괄연구개발과제의 최종 연구개발 목표 ...8
• 제1절 총괄연구개발과제의 목표 ...8
• 제2절 총괄연구개발과제의 목표달성도 ...9
• 제3절 국내.외 기술개발 현황 ...10
• 제2장 총괄연구개발과제의 최종 연구개발 내용 및 방법 ...12
• 제1절 연구내용 ...12
• 제2절 연구방법 ...14
• 제3장 총괄연구개발과제의 최종 연구개발 결과 ...16
• 제4장 총괄연구개발과제의 연구결과 고찰 및 결론 ...20
• 제5장 총괄연구개발과제의 연구성과 ...24
• 제1절 활용성과 ...24
• 제2절 활용계획 ...26
• 제6장 참고문헌 ...27
• III. 제1세부연구개발과제 연구결과 ...31
• 제1장 제1세부연구개발과제의 최종 연구개발 목표 ...32
• 제1절 세부연구개발과제의 목표 ...32
• 제2절 세부연구개발과제의 목표달성도 ...32
• 제3절 국내.외 현황 ...33
• 제2장 제1세부연구개발과제의 연구대상 및 방법 ...35
• 제1절 벌꿀 중 살충제류 4종의 분석법 개발 및 실태조사 방법 ...36
• 제2절 벌꿀 중 4종의 살충제의 분해실험 ...50
• 제3장 제1세부연구개발과제의 최종 연구개발 결과 ...55
• 제1절. 벌꿀 중 4종의 살충제류의 분석법 개발 및 실태조사 ...55
• 제2절. 벌꿀 중 4종의 살충제의 분해실험 ...58
• 제3절. 벌꿀 중 4종의 살충제류의 확인 시험방법 ...67
• 제4절. 잔류허용기준(안) ...74
• 제4장 제1세부연구개발과제의 연구결과 고찰 및 결론 ...77
• 제5장 제1세부연구개발과제의 연구성과 ...79
• 제1절 활용성과 ...79
• 제2절 활용계획 ...81
• 제6장 참고문헌 ...81
• 제7장 첨부자료 ...83
• IV. 제2세부연구개발과제 연구결과 ...98
• 제1장 제2세부연구개발과제의 최종 연구개발 목표 ...99
• 제1절 2세부연구개발과제의 목표 ...99
• 제2절 2세부연구개발과제의 목표달성도 ...100
• 제3절 국내.외 기술개발 현황 ...101
• 제2장 제2세부연구개발과제의 연구대상 및 방법 ...103
• 제1절 LC-MS/MS법을 이용한 클로람페니콜의 잔류분석법 개발 ...103
• 제2절 LC-MS/MS법을 이용한 스트렙토마이신의 잔류분석법 개발 ...107
• 제3절 LC-MS/MS법을 이용한 네오마이신의 잔류분석법 개발 ...111
• 제4절 잔류허용기준(안) 제시 ...114
• 제3장. 제2세부연구개발과제의 최종 연구개발 결과 ...115
• 제1절 LC-MS/MS법을 이용한 클로람페니콜의 잔류분석법 개발 ...115
• 제2절 LC-MS/MS법을 이용한 스트렙토마이신의 잔류분석법 개발 ...122
• 제3절 네오마이신의 잔류분석법 개발 ...131
• 제4장 제2세부연구개발과제의 연구결과 고찰 및 결론 ...137
• 제5장 제2세부연구개발과제의 연구성과 ...139
• 5.1 활용성과 ...139
• 5.2 활용계획 ...141
• 제6장 참고문헌 ...142
• 제7장 첨부자료 ...144
• V. 제3세부연구개발과제 연구결과 ...150
• 제1장 제3세부연구개발과제의 최종 연구개발 목표 ...151
• 제1절 3세부연구개발과제의 목표 ...151
• 제2절 3세부연구개발과제의 목표달성도 ...153
• 제3절 국내?외 기술개발 현황 ...154
• 제2장 제3세부연구개발과제의 연구대상 및 방법 ...157
• 제1절 벌꿀 중 니트로퓨란계 대사산물의 LC-MS/MS 분석법 개발 ...157
• 제2절 LC-MS/MS 분석법 검증(analytical method validation) ...160
• 제3절 벌꿀 시료 중 니트로퓨란계 대사산물의 잔류실태조사 ...163
• 제3장. 제3세부연구개발과제의 최종 연구개발 결과 ...164
• 제1절 니트로퓨란계 대사산물의 LC-MS/MS 분석법 개발 ...164
• 제2절 니트로퓨란계 대사산물의 LC-MS/MS 분석법 검증 (validation) ...170
• 제3절 유통 벌꿀제품 중의 니트로퓨란계 대사산물의 잔류실태 조사 ...175
• 제4장 제3세부연구개발과제의 연구결과 고찰 및 결론 ...180
• 제5장 제3세부연구개발과제의 연구성과 ...181
• 제1절 활용성과 ...181
• 제2절 활용계획 ...182
• 제6장 참고문헌 ...183
• 제7장 첨부자료 ...185
• VI. 연구과제요약 ...189
• 제1. 총괄 연구과제 요약 ...189
• 제2. 제1세부 연구과제 요약 ...193
• 제3. 제2세부 연구과제 요약 ...196
• 제4. 제3세부 연구과제 요약 ...199