보고서 정보
주관연구기관 |
한국원자력연구원 Korea Atomic Energy Research Institute |
보고서유형 | 2단계보고서 |
발행국가 | 대한민국 |
언어 |
한국어
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발행년월 | 2012-02 |
과제시작연도 |
2011 |
주관부처 |
교육과학기술부 Ministry of Education and Science Technology(MEST) |
등록번호 |
TRKO201300013465 |
과제고유번호 |
1345149064 |
사업명 |
원자력기술개발 |
DB 구축일자 |
2013-08-26
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키워드 |
고준위방사성폐기물 처분.핵종이동 및 지연.지화학반응.수착.미생물.콜로이드.지하처분연구시설(KURT).암반확산 및 확산깊이.High-level radioactive waste disposal.Nuclide migration and retardation.Geochemical reactions.Sorption.Microbes.Colloid.KAERI Underground Research Tunnel (KURT).Rock matrix diffusion and diffusion depth.
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DOI |
https://doi.org/10.23000/TRKO201300013465 |
초록
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III. 연구개발의 내용 및 범위
현재 당 대과제에서 개발중인 A-KRS에 입각한 처분개념을 위하여 파이로과정에서 발생되는 폐기물들의 특성을 조사하고, 이들의 용출 특성을 사용후핵연료와 유리고화체의 특성과 비교하여 보았다.
연구원 내 심부 처분환경을 대체하는 지하연구시설(KURT)의 심부지하수와 화강암을 이용하여 고준위 핵종들(U, Th, Np, Am)과 고이동성핵종들(I, Se, Tc)에 대한 지화학반응(예, 용해도 및 화학종) 및 수착특성을 규명함으로서 안전성 평가자료를 확보하고자 하였다. 또한 pH, Eh, 이온강
III. 연구개발의 내용 및 범위
현재 당 대과제에서 개발중인 A-KRS에 입각한 처분개념을 위하여 파이로과정에서 발생되는 폐기물들의 특성을 조사하고, 이들의 용출 특성을 사용후핵연료와 유리고화체의 특성과 비교하여 보았다.
연구원 내 심부 처분환경을 대체하는 지하연구시설(KURT)의 심부지하수와 화강암을 이용하여 고준위 핵종들(U, Th, Np, Am)과 고이동성핵종들(I, Se, Tc)에 대한 지화학반응(예, 용해도 및 화학종) 및 수착특성을 규명함으로서 안전성 평가자료를 확보하고자 하였다. 또한 pH, Eh, 이온강도와 같은 지화학변수들의 영향을 고찰하고 미시적 관점에서 고준위 핵종들의 지화학반응 및 수착특성을 규명하였다. 특히 미래에 지하매질에서의 핵종의 수착거동을 예측할 수 있는 도구 개발을 위해 단일광물과 복합광물에 대한 열역학적 수착모델을 개발, 적용하고 그 결과를 해석하였다.
고준위 핵종들 및 고이동성 핵종들뿐만 아니라 핵분열생성물이 포함된 방사성폐기물의 처분에서 관심 대상 핵종들의 열역학자료 및 수착자료를 조사·분석하여 처분안전성 평가를 위한 고준위핵종들의 지화학반응 및 수착 D/B를 구축하였다. 특히, 각국 핵종들의 지화학반응에 대한 열역학데이터를 비교 및 선정하고, 열역학데이터 보정방법에 대해 고찰하였다. 아울러 기존 수착 D/B 프로그램을 분석하고, Web 기반의 새로운 수착 D/B(KAERI-SDB)를 구축하였다.
균열 암반을 통한 핵종의 암반체 확산 및 장기거동 특성을 규명하기 위하여 KURT 시추 코어 암반 및 지하수를 이용한 확산실험을 수행하여 핵종의 암석확산 깊이를 측정하였고, 암석표면과의 상호작용을 분석하였다. 또한, 내부확산 이동모델을 자체 개발하여 암반 확산특성을 해석하고 확산계수를 평가하였다.
고준위폐기물 심지층 처분에 있어서 발생 가능한 미생물/핵종/광물간의 상호 반응에 대해 연구하였다. KURT 지하수의 미생물 특성을 규명하고, 방사성핵종과의 상호반응 및 핵종 광물화(Bio-mineralization), 산화환원 반응 영향 등에 대한 연구를 통해 심부 처분환경에서 핵종/광물/미생물 복합반응에 의한 핵종이동 특성을 분석하였다. 특히 미생물의 용존 핵종과 반응 기작, 용존 핵종의 흡착 및 제거 기작, 그리고 광물화 과정 등 미시적 과정과 기작들에 대해 조사하였다.
KURT에서 현장 용질이동 실험 수행을 위해 KURT에 현장 용질이동 시스템을 제작·설치하였다. 그리고 현장 용질이동 실험을 위한 다수의 시험공을 시추하고 균열 및 지하수의 수력학적 특성을 조사하였다. KURT 현장에서 비수착성(non-sorbing) 핵종, 단순수착성(simply sorbing) 핵종, 다가수착성(multi-valent sorbing) 핵종들을 이용하여 암반 단열을 통한 핵종 이동 및 지연 특성을 규명하였다. 아울러 암반 충전광물인 점토광물이나 산화철광물 등과 핵종과의 상호반응에 대한 분석 및 평가를 수행하였다.
KURT DB-1 시추공에서 심도별로 채취한 지하수를 대상으로 ICP-MS, TEM/EDS, PCS, LIBD 등의 다양한 분석방법을 이용하여 KURT 지하수 콜로이드의 조성, 크기, 농도와 같은 기초특성을 분석하고 상호 비교·검증하였다. 아울러 KURT에서 현장 콜로이드 이동 실험 수행을 위해 현장 콜로이드 이동 실험 장비를 제작·설치하고, KURT에서 비수착성 용질 및 콜로이드의 현장이동 실험을 수행하였으며, 이를 평가하기 위하여 콜로이드 이동 모델을 개발하고 적용하였다.
마지막으로 해외 지하연구시설에서의 핵종 및 콜로이드 이동에 대한 연구 현황 및 정보를 수집하고, 조사·분석하여 해외 지하연구시설에서 핵종 및 콜로이드 이동 국제공동연구 참여 타당성을 분석하였다. 이를 바탕으로 국제공동연구 참여를 위한 구체적인 절차를 진행하여, 스웨덴 SKB의 Äspö 및 스위스 GTS 등의 지하연구시설에서의 국제공동연구에 참여하였다. 특히 GTS에서 수행중인 CFM(Colloid Formation and Migration) Phase II 프로젝트에 적극적으로 참여중이다.
Abstract
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III. Scope and Contents
The characteristics of wastes produced from pyro-processing are investigated for a disposal concept on the basis of A-KRS which is recently developing in our department, and their dissolution behaviors are compared with those of spent fuel and glass wastes.
The geochemi
III. Scope and Contents
The characteristics of wastes produced from pyro-processing are investigated for a disposal concept on the basis of A-KRS which is recently developing in our department, and their dissolution behaviors are compared with those of spent fuel and glass wastes.
The geochemical reactions (for instance, solubility and chemical species) and the sorption characteristics of the high-level radionuclides (U, Th, Np and Am) and high mobile radionuclides (I, Se, Tc) were closely investigated using the groundwater and granite sampled from KAERI Underground Research Tunnel (KURT) which represent the deep disposal environment. The resulting data obtained were utilized for the safety assessment of a high-level radioactive waste disposal. In addition, the effects of geochemical parameters such as pH, Eh and ionic strength were investigated and the microscopic behaviors of the geochemical reactions and sorption of high-level radionuclides were also analyzed by using thermodynamic sorption model (TSM).
The thermodynamic and sorption data of the interesting radionuclides in the disposal radioactive waste disposal containing the high-level and highly mobile radionuclides as well as the fission products were investigated and analyzed, and then databases for the safety assessment of a high-level radioactive waste disposal were constructed. In particular, thermodynamic for geochemical reactions of radionuclides from some countries data were selected and compared, and correction methods of the thermodynamic data were also investigated. Besides, existing sorption D/B was analyzed and a new web-base Sorption D/B(KAERI/SDB) was constructed.
For the investigation of rock matrix diffusion and long-term behavior of radionuclides through a fractured rock, rock matrix diffusion experiments were conducted using the groundwater and rock cores sampled from KURT. From these experiments, the rock matrix diffusion depths of radionuclides were estimated and their interactions with rock matrix surface were analyzed. The rock matrix diffusion was characterized and the diffusion coefficient was evaluated by an in-diffusion transport model which was developed in this study.
The combined interactions between microbe, radionuclides, and minerals were investigated regarding to the geological disposal of HLW. Microbes present in KURT groundwater were characterized. The effects of microbes on the migration of radionuclide and the combined reactions of microbe, rock material, and radionuclide in the environment of deep disposal were investigated via researches for the interaction of microbe with radionuclide, bio-mineralization of radionuclides, and the effects of microbes on the redox reaction. In particular, microscopic processes and mechanisms such as reaction mechanisms of radionuclides with microbes, sorption and removal mechanisms of radionuclides by microbes, and the processes and mechanisms of bio-mineralization were investigated.
For the in-situ solute migration experiments, an in-situ solute migration system was designed and installed in KURT. Several boreholes were drilled and the hydraulic properties of fracture and groundwater were investigated. For the study on the migration and retardation of radionuclides in a fractured rock, in-situ solute migration experiments were performed using non-sorbing, simply sorbing, and multi-valent sorbing nuclides. In addition, the interaction between nuclides and rock fracture-filling materials such as Fe-oxides and clay minerals were analyzed and evaluated.
Basic characteristics of KURT groundwater colloids such as composition, size and concentration were analyzed by using various analytical methods such as ICP-MS, TEM/EDS, PCS, and LIBD and compared each other for the groundwaters sampled from KURT DB-1 borehole with varying depths. Besides, in-situ experimental apparatus have been deigned and installed in KURT for the in-situ colloid migration experiments and then in-situ colloid migration was accomplished to investigate the migration of colloid through the fractured rock. A model for the colloid migration was established and evaluated for describing the migration behavior of colloids.
The status and information about the researches on the radionuclide and colloid migration in the foreign underground research facilities (URF) were collected, investigated and analyzed in order to evaluate the feasibility of participation in international joint studies for the radionuclide and colloid transports in URF. Based on the study, we finally joined international joint studies in URFs of Äspö, SKB, Sweden and Grimsel Test Site (GTS), Switzerland. In particular, we are positively participating in the CFM(Colloid Formation and Migration) Phase II performing in GTS.
목차 Contents
- 표지 ... 1
- 제출문 ... 3
- 보고서 요약서 ... 4
- 요약문 ... 5
- SUMMARY ... 14
- CONTENTS ... 26
- 목차 ... 33
- 표 목차 ... 39
- 그림 목차 ... 47
- 제 1 장 연구개발과제의 개요 ... 68
- 제 1 절 연구개발 배경 ... 68
- 제 2 절 국내외 연구 환경 변화 ... 71
- 1. 국외의 연구 환경 변화 ... 71
- 2. 국내의 연구 환경 변화 ... 73
- 제 3 절 연구개발의 필요성 ... 74
- 1. 기술적 측면 ... 74
- 2. 경제·산업적 측면 ... 75
- 3. 사회·문화적 측면 ... 76
- 제 4 절 연구개발 목표 및 내용 ... 76
- 1. 연구개발 목표 ... 76
- 2. 주요 연구개발 내용 ... 77
- 제 2 장 국내외 기술개발 현황 ... 83
- 제 1 절 국내외 기술개발 현황 ... 83
- 1. 파이로폐기물 용출 특성 조사 분석 ... 83
- 2. 심부 처분환경에서 고준위핵종들의 지화학반응 및 수착 특성 규명 ... 84
- 3. 심부 처분환경에서 고이동성 핵종들의 지화학반응 및 수착 특성 규명 ... 91
- 4. 처분안전성 평가를 위한 지화학반응 및 수착 D/B 구축 ... 95
- 5. 암반을 통한 핵종 확산 깊이 측정 및 확산 특성 평가 ... 96
- 6. 심부 처분환경에서 미생물 영향 평가 ... 97
- 7. 지하연구시설(KURT)에서 핵종이동 및 지연특성 규명 ... 101
- 8. 국내외 지하연구시설에서 콜로이드 이동 특성 규명 ... 103
- 제 2 절 현기술 상태의 취약성 및 수준 ... 108
- 제 3 절 앞으로의 전망 ... 111
- 제 3 장 연구개발수행 내용 및 결과 ... 113
- 제 1 절 파이로폐기물의 용출 특성 조사 분석 ... 113
- 1. 연구 개요 ... 113
- 2. 파이로폐기물 ... 115
- 3. 고화체 및 사용후핵연료의 용출률 비교 ... 120
- 4. 향후 고화체 용출시험을 위한 계획 ... 122
- 제 2 절 심부처분환경에서 고준위핵종들의 지화학반응 특성 규명 ... 123
- 1. 연구 개요 ... 123
- 2. 실험시설 및 장치 ... 125
- 3. 악틴족 원소의 용해도 및 주 용해 화학종 ... 130
- 4. 결과 요약 ... 160
- 제 3 절 심부처분환경에서 고준위핵종들의 수착 특성 규명 ... 162
- 1. 연구 개요 ... 162
- 2. KURT 화강암에 대한 고준위핵종들의 수착 특성 ... 165
- 3. 화강암의 핵종 수착에 대한 열역학적 수착모델 적용 ... 185
- 4. 결과 요약 ... 210
- 제 4 절 심부처분환경에서 고이동성핵종들의 지화학반응 특성 규명 ... 212
- 1. 연구 개요 ... 212
- 2. 실험 및 계산 ... 213
- 3. 고이동성핵종들의 용해도와 주요 화학종 ... 218
- 4. 결과요약 ... 224
- 제 5 절 심부처분환경에서 고이동성핵종들의 수착 특성 규명 ... 225
- 1. 연구 개요 ... 225
- 2. 고이동성핵종들의 특성 ... 226
- 3. KURT 화강암에 대한 고이동성 핵종들의 수착특성 ... 228
- 4. 철과 그 화합물에 의한 셀레늄의 수착 ... 239
- 5. 결과 요약 ... 257
- 제 6 절 처분 안전성평가를 위한 지화학반응 및 수착 D/B 구축 ... 259
- 1. 연구 개요 ... 259
- 2. 지화학반응 D/B 구축 ... 262
- 3. 수착 D/B 구축 ... 316
- 4. 결과 요약 ... 341
- 제 7 절 암반을 통한 핵종확산 깊이 측정 및 확산특성 평가 ... 343
- 1. 연구 개요 ... 343
- 2. 실험 대상 암석 및 기초 물성 측정 ... 345
- 3. 실험장비 설치 및 확산실험 ... 348
- 4. 자기방사분석 ... 356
- 5. 순차적 화학추출 ... 363
- 6. 확산계수 결정 ... 382
- 7. 실험결과 요약 및 결론 ... 388
- 제 8 절 심부처분환경에서 핵종/광물/미생물 복합반응 특성 규명 ... 389
- 1. 연구 개요 ... 389
- 2. KURT 미생물 특성 분석 ... 403
- 3. 광물/미생물 복합 반응 특성 ... 421
- 4. 핵종의 생광물화(biomineralization) 반응 ... 437
- 5. 핵종-미생물 산화/환원 반응 ... 473
- 6. 결과 요약 ... 499
- 제 9 절 처분환경에서 환원미생물 특성 규명 ... 501
- 1. KURT 미생물과 핵종과의 반응 특성 ... 501
- 2. KURT 미생물에 의한 지하수의 산화/환원전위 변화 ... 526
- 3. 맥키나와이트 용해반응 특성 ... 529
- 4. A-KRS 용기부식에 있어서 SRB 미생물의 영향 ... 531
- 5. 결과 요약 ... 534
- 제 10 절 핵종/미생물 복합 이동 특성 규명 ... 537
- 1. 연구개요 ... 537
- 2. 핵종-미생물-화강암 상호 복합반응 ... 538
- 3. 콜로이드로써 미생물의 영향 ... 549
- 4. 생물막으로써 미생물의 영향 ... 559
- 5. 단일 균열암반에서 핵종/미생물 복합이동 수치모델 개발 ... 564
- 6. 결과 요약 ... 616
- 제 11 절 지하연구시설(KURT)에서 핵종 이동 및 지연특성 규명 ... 618
- 1. 연구 개요 ... 618
- 2. 현장 용질이동 시스템 설치 및 운전 ... 621
- 3. 시험공 시추 및 단열특성 파악 ... 650
- 4. 현장 용질이동 실험 ... 676
- 5. 결과 요약 ... 710
- 제 12 절 KURT에서 지하수 콜로이드 특성 규명 ... 712
- 1. 연구 개요 ... 712
- 2. KURT 지하수 채취 및 농축 ... 720
- 3. KURT 지하수 콜로이드 기초 특성 분석 ... 729
- 4. LIBD를 이용한 KURT 지하수 콜로이드 특성 분석 ... 737
- 5. 결과 요약 ... 757
- 제 13 절 지하연구시설(KURT)에서 콜로이드 이동 특성 규명 및 이동모델 검증 ... 760
- 1. 연구 개요 ... 760
- 2. 현장 콜로이드 이동 실험 장치 설치 및 운전 ... 761
- 3. 시험공 시추 및 단열특성 파악 ... 771
- 4. 현장 콜로이드 이동 실험 ... 778
- 5. 추적자 및 콜로이드 이동 특성 규명을 위한 균열망 이동모델 개발 및 평가 ... 783
- 6. 결과 요약 ... 792
- 제 14 절 해외 지하연구시설에서 콜로이드 형성 및 이동 실증 ... 794
- 1. 연구 개요 ... 794
- 2. 핵종 및 콜로이드 이동 특성 ... 799
- 3. 해외 지하처분연구시설 및 연구 현황 ... 805
- 4. 핵종 및 콜로이드 이동 관련 국제공동연구 참여 타당성 분석 ... 829
- 5. GTS에서 콜로이드 형성 및 이동(CFM) 국제공동연구 ... 849
- 6. CFM 국제공동연구 추진 현황 ... 873
- 7. 결과요약 및 결론 ... 890
- 제 15 절 결론 및 제언 ... 892
- 제 4 장 목표달성도 및 관련분야에의 기여도 ... 894
- 제 1 절 목표달성도 ... 894
- 1. 파이로폐기물 용출 특성 조사 분석 ... 894
- 2. 심부처분환경에서 고준위핵종들의 지화학반응 및 수착특성 규명 ... 894
- 3. 심부처분환경에서 고이동성 핵종들의 지화학반응 및 수착특성 규명 ... 895
- 4. 처분 안전성평가를 위한 지화학반응 및 수착 D/B 구축 ... 895
- 5. 암반을 통한 핵종확산 깊이 측정 및 확산특성 평가 ... 896
- 6. 심부 처분환경에서 미생물 영향 평가 ... 896
- 7. 지하연구시설(KURT)에서 핵종 이동 및 지연 특성 규명 ... 897
- 8. 국내외 지하연구시설에서 콜로이드 이동 특성 규명 ... 897
- 제 2 절 관련분야에의 기여도 ... 901
- 1. 파이로폐기물 용출 특성 조사 분석 ... 901
- 2. 심부처분환경에서 고준위핵종들의 지화학반응 및 수착특성 규명 ... 901
- 3. 심부처분환경에서 이동성 핵종들의 지화학반응 및 수착특성 규명 ... 902
- 4. 처분 안전성평가를 위한 지화학반응 및 수착 D/B 구축 ... 902
- 5. 암반을 통한 핵종확산 깊이 측정 및 확산특성 평가 ... 902
- 6. 심부 처분환경에서 미생물 영향 평가 ... 903
- 7. 지하연구시설(KURT)에서 핵종 이동 및 지연특성 규명 ... 903
- 8. 국내외 지하연구시설에서 콜로이드 이동 특성 규명 ... 904
- 제 5 장 연구개발결과의 활용계획 ... 905
- 제 6 장 연구개발과정에서 수집한 해외과학기술정보 ... 906
- 제 7 장 연구시설ㆍ장비 현황 ... 909
- 1. LIBD용 ND:YAG 레이저 ... 909
- 제 8 장 참고문헌 ... 910
- 첨부 1. CFM Project Phase II의 공동연구 협약서 ... 961
- 서지정보양식 ... 971
- BIBLIOGRAPHIC INFORMATION SHEET ... 972
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