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악티나이드 화학종 규명 연구
Research on the chemical speciation of actinides 원문보기

보고서 정보
주관연구기관 한국원자력연구원
Korea Atomic Energy Research Institute
보고서유형2단계보고서
발행국가대한민국
언어 한국어
발행년월2012-04
과제시작연도 2011
주관부처 교육과학기술부
Ministry of Education and Science Technology(MEST)
등록번호 TRKO201300013521
과제고유번호 1345151805
사업명 원자력기술개발
DB 구축일자 2013-08-26
키워드 악티나이드 원소.레이저 분광학.화학종 규명.시간분해 레이저 형광 분광학.레이저 유도 파열 검출.콜로이드 나노입자.용해도.착물.Actinide elements.Laser spectroscopy.Chemical speciation.TRLFS.LIBD.colloidal nanoparticles.Solubility.Complex.LPAS.
DOI https://doi.org/10.23000/TRKO201300013521

초록

III. 연구개발의 내용 및 범위
□ 시간분해 레이저 형광 분광학 시스템 구축
시간분해 레이저 형광 분광학 (TRLFS, Time-Resolved Laser Fluorescence Spectroscopy) 기술을 개발하였다. 전체 시스템은 Nd:YAG 레이저와 분광계로 구성되었고, 분광계에는 광증배관 또는 ICCD (Intensified Charge-Coupled Device) 장치가 장착되었다.
TRLFS 기술을 이용하여 UO22+ 및 U(VI) 가수분해 화학종 (UO

Abstract

III. Scopes and Contents of the Project
□ Development of TRLFS technology for the chemical speciation of actinides
Time-resolved laser fluorescence spectroscopic (TRLFS) technology has been developed. The system was constructed with Nd:YAG laser and spectrometer system adopting photomultiplier

목차 Contents

  • 표지 ... 1
  • 제출문 ... 5
  • 보고서 요약서 ... 7
  • 요약문 ... 9
  • SUMMARY ... 28
  • CONTENTS ... 51
  • 목차 ... 60
  • 표목차 ... 68
  • 그림목차 ... 70
  • 제1장 연구개발과제의 개요 ... 87
  • 제2장 국내ㆍ외 기술개발 현황 ... 91
  • 제1절 국내 기술개발 현황 ... 91
  • 제2절 국외 기술개발 현황 ... 94
  • 제3장 연구개발 수행내용 및 결과 ... 99
  • 제1절 시간분해 레이저 형광 분광학 시스템 구축 ... 99
  • 가. 서론 ... 99
  • 나. 실험장치 ... 100
  • (1) TRLFS 시스템 구성 ... 101
  • (2) 시료 제조 ... 104
  • 다. 결과 및 논의 ... 104
  • (1) 화학종 규명 감도 ... 104
  • (2) 형광 수명 측정 ... 109
  • (3) U(VI) 가수분해 화합물의 형광 스펙트럼과 형광 수명 ... 113
  • 라. 결론 ... 118
  • 제2절 레이저 광음향 분광학 시스템 구축 ... 120
  • 가. 서론 ... 120
  • 나. 실험장치 ... 121
  • (1) 압전체를 이용한 광음향 센서 제작 ... 121
  • (2) 광음향 분광 시스템 구성 ... 123
  • 다. 결과 및 논의 ... 128
  • (1) U(IV) 가수분해 화학종 규명 ... 128
  • (2) Pu(VI) 가수분해 화학종 규명 ... 132
  • 라. 결론 ... 133
  • 제3절 LIBD를 이용한 악티나이드 용해반응 동적거동 조사 ... 139
  • 1. 탐사광을 이용한 LIBD 기술 개발 ... 139
  • 가. 서론 ... 139
  • 나. 연구방법 및 이론 ... 141
  • (1) 레이저 유도 플라즈마 발생 ... 141
  • (2) 문턱에너지와 파열확률 ... 143
  • 다. 실험장치 ... 143
  • 라. 결과 및 논의 ... 148
  • (1) 플라즈마 섬광을 이용하는 광학적 방법 ... 148
  • (2) 플라즈마 충격파를 이용하는 음향학적 방법 ... 155
  • (3) 플라즈마 충격파를 이용하는 광학적 방법 ... 162
  • 마. 결론 ... 171
  • 2. 악티나이드 화합물의 용해도 실시간 측정 및 용해 반응 거동 규명 ... 172
  • 가. 서론 ... 172
  • 나. 실험 ... 173
  • 다. 결과 및 논의 ... 177
  • (1) LIBD를 이용한 우라늄(VI) 가수분해물의 용해도 측정 ... 177
  • (2) 우라늄 가수분해 화합물의 용해 반응 동적 거동 조사 ... 181
  • (3) 방사성 물질 작업구역 내 LIBD 시스템 구축 ... 194
  • 라. 결론 ... 200
  • 제4절 LIBD를 이용한 지하수 내 나노입자 분석기술 개발 ... 201
  • 1. 이동식 LIBD 장치를 이용한 지하수 내 나노 콜로이드 입자 검출 ... 201
  • 가. 서론 ... 201
  • 나. 실험 ... 202
  • (1) 이동식 LIBD 장치의 구성 ... 202
  • (2) 레이저빔 특성 ... 203
  • (3) 표준 입자 및 지하수 내 콜로이드 입자 시료 제조 ... 203
  • 다. 결과 및 논의 ... 208
  • (1) 물 시료와 콜로이드 입자 시료의 문턱 에너지 ... 208
  • (2) 레이저 유도 플라즈마의 공간분포를 이용한 입자 크기 측정 ... 208
  • (3) KURT 지하수 시료의 입자 크기 및 농도 측정 ... 213
  • 라. 결론 ... 220
  • 2. 나노입자 물성에 따른 LIBD 신호 특성 조사 ... 221
  • 가. 서론 ... 221
  • 나. 실험 ... 222
  • (1) 실험 장치 ... 222
  • (2) 시료 준비 ... 222
  • 다. 결과 및 논의 ... 225
  • (1) 실리카 표준 나노입자의 LIBD 신호 특성 ... 225
  • (2) 알루미나 표준 나노입자의 LIBD 신호 특성 ... 231
  • (3) LIBD를 이용한 우라늄 가수분해 나노입자 특성조사 ... 239
  • 라. 결론 ... 248
  • 제5절 LWCC를 이용한 Np, Pu 착물 화학종 규명 ... 249
  • 1. LWCC를 이용한 악티나이드 화학종 고감도 검출 ... 250
  • 가. 서론 ... 250
  • 나. 실험 ... 250
  • (1) LWCC 시스템 구축 ... 250
  • (2) 악티나이드 표준 시료 제조 ... 252
  • 다. 결과 및 논의 ... 253
  • (1) 악티나이드 표준 시료 제조 및 산화 상태 유지 ... 253
  • (가) 우라늄 표준 시료 ... 253
  • (나) 넵투늄 표준 시료 ... 256
  • (다) 플루토늄 표준 시료 ... 260
  • (2) LWCC를 이용한 악티나이드 화학종 측정 ... 260
  • (가) LWCC 시스템의 특성 조사 ... 260
  • (나) 고감도 LWCC 시스템의 검출한계 측정 ... 267
  • 라. 결론 ... 271
  • 2. Pu(VI) 가수분해 화학종의 안정도 ... 272
  • 가. 서론 ... 272
  • 나. 실험 ... 273
  • (1) 시료 ... 273
  • (2) 흡수분광법 ... 274
  • 다. 결과 및 논의 ... 275
  • (1) 플루토늄 이온의 정량분석 ... 275
  • (2) Pu(VI) 가수분해 화학종의 안정도 ... 275
  • (3) 플루토늄의 산화환원 반응 ... 283
  • 라. 결론 ... 287
  • 3. 산화분위기에서 Pu(VI) 가수분해 화학종 규명 ... 288
  • 가. 서론 ... 288
  • 나. 실험 ... 289
  • (1) 시료 준비 ... 289
  • (2) 산화환원전위 측정 ... 290
  • (3) 흡수분광법 ... 290
  • 다. 결과 및 논의 ... 290
  • (1) Pu(VI) 산화상태 유지 ... 290
  • (2) 흡수분광법을 이용한 Pu(VI) 가수분해 화학종 규명 ... 292
  • (가) Pu(VI) 가수분해 화학종의 최대 흡수 파장 및 반너비 ... 294
  • (나) Pu(VI) 가수분해 화학종의 몰흡광계수 ... 296
  • (3) Pu(VI) 가수분해 화학종의 형성상수 ... 301
  • (4) Pu(VI) 가수분해 화합물의 용해도곱 상수, log*Ks,0 ... 304
  • 라. 결론 ... 307
  • 4. Np(IV) 삼성분 착물 화학종 규명 ... 308
  • 가. 서론 ... 308
  • 나. 실험 방법 ... 308
  • 다. 결과 및 논의 ... 308
  • (1) pH에 따른 PDA 흡수스펙트럼의 변화 ... 308
  • (2) 유사체로서 U(IV)의 삼성분 착물 화학종 규명 ... 309
  • 라. 결론 ... 314
  • 제6절 LIBS를 이용한 악티나이드 성분 분석기술 개발 ... 315
  • 1. LIBS를 이용한 유리시료 내 Sr, U 정량 분석 ... 315
  • 가. 서론 ... 315
  • 나. 실험장치 ... 316
  • 다. 결과 및 논의 ... 319
  • (1) 레이저 파장에 따른 유리시료의 용발 특성 및 LIBS 스펙트라 ... 319
  • (2) 스트론튬과 우라늄의 검출한계 비교 ... 327
  • 라. 결론 ... 328
  • 제7절 휴믹 물질과 악티나이드 화학반응 규명 ... 337
  • 1. Eu-휴믹산-점토 삼성분계에서의 계면흡착 연구 ... 337
  • 가. 서론 ... 337
  • 나. 실험 재료 및 방법 ... 338
  • (1) 실험 재료 ... 338
  • (2) 흡착 실험 ... 340
  • (3) 분석 방법 ... 340
  • 다. 결과 및 고찰 ... 341
  • (1) HA와 카올리나이트의 흡착반응 ... 341
  • (2) Eu(III)과 카올리나이트와의 흡착반응 ... 348
  • (3) HA 존재 하에서의 Eu(III)와 카올리나이트의 흡착반응 해석 ... 349
  • 라. 결론 ... 354
  • 2. Am-휴믹산-점토 삼성분계에서의 계면흡착 연구 ... 355
  • 가. 서론 ... 355
  • 나. 연구방법 ... 357
  • (1) 실험재료 ... 357
  • (2) 실험방법 ... 357
  • 다. 결과 및 고찰 ... 358
  • (1) KA 및 HA 기본 특성 조사 ... 358
  • (2) HA-KA 흡착반응 ... 358
  • (가) 평형실험 ... 358
  • (나) HA 농도변화에 따른 HA-KA 흡착실험 ... 358
  • (다) 이온 세기 변화에 따른 HA-KA 흡착 실험 ... 363
  • (3) Am-KA 흡착반응 ... 364
  • (4) Am-HA 흡착반응 ... 364
  • (5) Am-점토 및 Am-휴믹산과 흡착반응 ... 365
  • (가) Am-점토와 흡착반응 ... 365
  • (나) Am-휴믹산과 흡착반응 ... 365
  • (6) Am, 휴믹산 및 점토 흡착반응 ... 365
  • (가) Am-점토와 휴믹산의 흡착반응 ... 365
  • (나) Am-휴믹산-점토 흡착반응 ... 372
  • 라. 결론 ... 372
  • 제8절 분광학 방법을 이용한 우라늄(VI)-리간드 용존 착물 화학종 규명 ... 374
  • 가. 서론 ... 375
  • 나. 실험 방법 및 장치 ... 376
  • (1) 시료 용액 준비 과정 ... 376
  • (2) UV-Vis 흡광도 측정 및 분석 ... 376
  • (3) 시간분해 레이저유도 형광 측정 및 형광 소광효과 분석 ... 377
  • 다. 결과 및 논의 ... 380
  • (1) U(VI)-DHB 착물의 흡광 스펙트럼 분석 ... 380
  • (2) 착물형성상수 및 착물종의 몰흡광계수 측정 ... 381
  • (3) DHB에 의한 U(VI) 화학종의 형광소광 효과 측정 ... 387
  • (4) 형광 소광 효과 분석 및 해석: Stern-Volmer Analysis ... 388
  • 라. 결론 ... 390
  • 제9절 악티나이드의 광물계면 표면화학종 생성 규명 ... 397
  • 1. SiO2-U(VI)-ligand 삼성분표면화학종 생성 연구 ... 400
  • 가. 서론 ... 400
  • 나. 실험 ... 401
  • (1) 실험재료 ... 401
  • (2) 실험방법 ... 402
  • 다. 결과 및 논의 ... 403
  • (1) 유기산 정량 조건 측정 ... 403
  • (2) 살리실산의 영향 ... 408
  • (3) 피콜린산의 영향 ... 417
  • 라. 결론 ... 427
  • 2. 산화물-An(III) 표면화학종 생성에 미치는 표면특성의 영향 연구 ... 428
  • 가. 서론 ... 428
  • 나. 실험 ... 432
  • 다. 결과 및 논의 ... 434
  • (1) TiO2의 숙성이 흡착에 미치는 영향 ... 434
  • (2) Al2O3 결정성이 흡착에 미치는 영향 ... 443
  • (3) Al2O3 표면에 흡착된 피콜린산의 적외선분광분석 ... 455
  • (4) 카올리나이트에 대한 흡착 특성 ... 456
  • (5) 다양한 조건에서의 Am(III)와 Eu(III)의 흡착특성 비교 ... 465
  • 라. 결론 ... 469
  • 3. SiO2-Pu(VI)-picolinate 삼성분 표면화학종 생성 연구 ... 471
  • 가. 서론 ... 471
  • 나. 실험 ... 472
  • (1) 실험재료 ... 472
  • (2) 실험방법 ... 472
  • 다. 결과 및 논의 ... 473
  • (1) 오존이 반응용액에 미치는 영향 ... 473
  • (2) U(VI) 정량법 ... 475
  • (3) U(VI) 및 Pu(VI) 이온의 흡착 ... 475
  • 라. 결론 ... 483
  • 4. SiO2-U(VI)-Eu(III) 표면화학종 생성 연구 ... 486
  • 가. 서론 ... 486
  • 나. 실험 ... 488
  • (1) 실험재료 ... 488
  • (2) 실험방법 ... 488
  • 다. 결과 및 논의 ... 490
  • (1) U(VI)이 Eu(III) 흡착에 미치는 영향 ... 490
  • (2) 흡착된 U(VI)와 Eu(III)의 형광특성 ... 496
  • (3) 형광수명 ... 515
  • 라. 결론 ... 523
  • 5. 점토광물-Eu(III) 이온교환 표면화학종 생성 연구 ... 525
  • 가. 서론 ... 525
  • 나. 실험 ... 529
  • (1) 실험재료 ... 529
  • (2) 실험방법 ... 530
  • 다. 결과 및 논의 ... 531
  • (1) 정제 점토광물의 양이온교환용량(CEC) 측정 ... 531
  • (2) 점토광물의 금속이온흡착 측정 ... 533
  • (가) 흡착평형시간 측정 ... 533
  • (나) 흡착실험의 재현성 측정3 ... 533
  • (다) pH가 흡착에 미치는 영향 ... 537
  • (라) 일정한 Cu(II) 농도에서 Eu(III) 농도가 PBT 시료의 흡착에 미치는 영향 ... 542
  • (마) 일정한 Eu(III) 농도에서 Cu(II) 농도가 흡착에 미치는 영향 ... 542
  • (바) Eu(III) 이온과 Cu(II) 이온의 당량분율 변화가 흡착에 미치는 영향 ... 546
  • 라. 결론 ... 550
  • 제4장 연구개발 목표 달성도 및 대외 기여도 ... 551
  • 제1절 시간분해 레이저 형광 시스템 구축 ... 551
  • 제2절 레이저 광음향 분광학 시스템 구축 ... 552
  • 제3절 LIBD를 이용한 악티나이드 용해반응 동적거동 조사 ... 553
  • 제4절 LIBD를 이용한 지하수내 나노입자 분석기술 개발 ... 554
  • 제5절 LWCC를 이용한 Np, Pu 착물 화학종 규명 ... 555
  • 제6절 LIBS를 이용한 악티나이드 성분 분석기술 개발 ... 557
  • 제7절 휴믹 물질과 악티나이드 화학반응 규명 ... 557
  • 제8절 분광학 방법을 이용한 우라늄-리간드 용존 착물 화학종 규명기술 개발 ... 558
  • 제9절 금속산화물 계면 악티나이드 화학종 규명기술 개발 ... 559
  • 제5장 연구개발 결과의 활용계획 ... 561
  • 제6장 연구개발과정에서 수집한 해외과학기술정보 ... 566
  • 제7장 연구시설ㆍ장비 현황 ... 567
  • 제8장 참고문헌 ... 568
  • 국내․외 기술개발 현황 ... 568
  • 연구개발 수행내용 및 결과 ... 575
  • 서지정보양식 ... 609
  • BIBLIOGRAPHIC INFORMATION SHEET ... 610

표/그림 (216)

연구자의 다른 보고서 :

참고문헌 (25)

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