보고서 정보
| 주관연구기관 |
한국원자력연구소
Korea Atomic Energy Research Institute |
| 연구책임자 |
박영재
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| 참여연구자 |
김원호
,
김종윤
,
박경균
,
서무열
,
이명호
,
이창헌
,
연제원
,
임희정
,
안홍주
,
양한범
,
전영신
,
정용주
,
정의창
,
조기수
,
조영환
,
지광용
,
최계천
,
한선호
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| 보고서유형 | 최종보고서 |
|---|
| 발행국가 | 대한민국 |
|---|
| 언어 |
한국어
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| 발행년월 | 2007-06 |
|---|
| 과제시작연도 |
2006 |
| 주관부처 |
과학기술부 |
| 과제관리전문기관 |
한국과학재단
Korea Science and Engineering Foundtion |
| 등록번호 |
TRKO200700008592 |
| 과제고유번호 |
1350014092 |
| 사업명 |
원자력연구개발중장기계획(기금) |
| DB 구축일자 |
2013-04-18
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| 키워드 |
악티나이드.화학거동.산화상태.악티나이드 동위원소 정량분석.콜로이드.LIBS 측정시스템.사용후핵연료내 악티나이드 선원항.Actinide.chemical behavior.oxidation state.actinide isotope quantitative analysis.colloid.laser induced breakdown spectroscopy.actinide isotope inventory data in spent nuclear fuel.
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초록
▼
$\circ$ 산화환원제를 이용한 염산매질 내 Pu 산화상태 조절기술 확립
$\circ$ 흡수분광측정법에 의한 염산매질 내 Pu(III), Pu(IV), Pu(V), Pu(VI) 산화수 결정 및 안정성 평가
$\circ$ 알칼리 매질에서의 Pu 산화수 결정
$\circ$ 알칼리 매질 내 U(VI), Np(V), Am(III) 및 Pu(VI)의 가수분해 및 탄산염 착물반응 규명
$\circ$ 콜로이드 계면에서의 Np
$\circ$ 산화환원제를 이용한 염산매질 내 Pu 산화상태 조절기술 확립
$\circ$ 흡수분광측정법에 의한 염산매질 내 Pu(III), Pu(IV), Pu(V), Pu(VI) 산화수 결정 및 안정성 평가
$\circ$ 알칼리 매질에서의 Pu 산화수 결정
$\circ$ 알칼리 매질 내 U(VI), Np(V), Am(III) 및 Pu(VI)의 가수분해 및 탄산염 착물반응 규명
$\circ$ 콜로이드 계면에서의 Np(V), Am(III), Pu(VI) 흡착반응 규명
$\circ$ LIBD를 이용한 콜로이드 크기 측정 및 성분 분석기술 확립(비접촉식 탐침 빔을 이용하여 원격으로 콜로이드 입자를 측정할 수 있는 기술을 개발한 결과로 `레이저 유도 충격파의 탐침 빔 검지를 이용한 수용액 내 나노입자 측정 장치`라는 명칭으로 국내 특허 출원)
$\circ$ Np, Pu, Am 및 Cm 정밀정량을 위한 정제 기술 확립(정제율:>99.5%)
$\circ$ 혼합 악티나이드 분리기술 확립 및 상호분리절차서 확보
$\circ$ 질량분석 및 알파분광분석법에 의한 U, Np, Pu, Am 및 Cm 동위원소 정량분석 기술 확립
$\bullet$ 측정정밀도(RSD) : U<4.1%(10ng), Np:<10%(0.1 Bq 이상), Pu<6.2%($0.03ng{\sim}3ng$), Am & Cm<10%(0.1 Bq 이상)
$\circ$ 사용후핵연료의 U, Pu, Np, Am 및 Cm 선원항 자료생산
$\bullet$ 연소도 : $36.8{\sim}62.9$ GWd/MtU, 사용후핵연료 시료 : 7개
$\circ$ 자연수 및 토양 내 Pu, Np 및 Am 농집/분리기술 확립 및 농집/분리 절차서 확보
$\circ$ 토양 및 자연수내 Pu, NP 및 Am 동위원소비 측정기술 확립(정량정밀도:<10%)
Abstract
▼
The objective of this project is to establish the basis of research on the actinide chemistry. There are some limitations in an exchange nuclear technology with other countries, therefore, the R&D works related to the safe management and the peaceful use of radioactive wastes including spent nuc
The objective of this project is to establish the basis of research on the actinide chemistry. There are some limitations in an exchange nuclear technology with other countries, therefore, the R&D works related to the safe management and the peaceful use of radioactive wastes including spent nuclear fuel are required to develop its own key technologies under the national nuclear power program. Since the spent nuclear fuels contain actinide, researches on the actinide chemistry are prerequisite for the development of technologies related to nuclear fuel cycles, such as the development of an advanced nuclear fuel, pyroprocessing for spent nuclear fuel, management of high level radioactive wastes, nuclear safeguard, and chemical examination of post-irradiated fuel. For supporting these aforementioned technologies, it is necessary to investigate the chemical behavior of actinide elements in an aqueous solutions and to develop the technologies for analyzing actinide isotopes quantitatively in environmental samples and spent nuclear fuels. In the present work, the experiments have been performed in the following fields,
(1) development of techniques for control and determination of plutonium oxidation states,
(2) researches on the chemical behavior of actinides in alkaline solutions,
(3) researches on the chemical behavior of actinides at the actinide-colloid interface,
(4) measurement of colloidal particles by using laser-induced plasma,
(5) database establishment for determination of source term of spent nuclear fuels by using quantitative analysis of actinide isotope,
and the results are summarized in this report.
목차 Contents
제 2 장 국내.외 기술개발 현황...81
제 2 절 국외 기술개발 현황....83
제 3 장 연구개발 수행내용 및 결과...91제 1 절 플루토늄의 산화상태 조절 및 산화수 결정 기술개발....91
1. 염산매질 내 플루토늄 산화상태조절/산화수결정 및 안정성 평가....91
나. 실험 방법....92
(2) 플루토늄 산화수 조절....93
(3) 플루토늄 산화수 측정....93
(4) 플루토늄 산화상태별 안정성 평가....94다. 결과 및 고찰....94(1) Pu(III, IV, V, VI) 흡수스펙트럼....94
(2) 플루토늄 산화상태에 대한 안정성 평가....103라. 결론....1062. 질산 및 염산매질에서 플루토늄 산화수 비교....110
나. 실험방법....110(1) Pu(III), Pu(IV) 및 Pu(VI) 용액 제조....110
(2) 질산 및 염산 매질 농도 변화에 따른 플루토늄 흡수스펙트럼 측정....111다. 결과 및 고찰....112(1) 질산 및 염산 매질에서 Pu(III) 흡수스펙트럼 특성....112
(2) 질산 및 염산 매질에서 Pu(IV) 흡수스펙트럼 특성....115
(3) 질산 및 염산 매질에서 Pu(VI) 흡수스펙트럼 특성....115라. 결론....1183. 알칼리매질 내 플루토늄 산화수결정....122
나. 실험방법....123
(2) 플루토늄 산화수 조절....124
(3) 산성, 중성 및 알칼리 매질에서 플루토늄 흡수스펙트럼 관찰....124
(4) 알칼리 Pu(VI) 용액 환원 실험....125다. 결과 및 고찰....125(1) 플루토늄 기준용액에 대한 플루토늄 흡수 스펙트럼 특성....125
(2) 산성, 중성 및 알칼리 매질에서 플루토늄 흡수 스펙트럼 특성....128
(3) 환원제 첨가에 따른 플루토늄 흡수스펙트럼 측정....132라. 결론....137제 2 절 알칼리매질 내 악티나이드의 가수분해 및 탄산착물 규명....1381. 알칼리 매질 내 U의 가수분해 및 탄산 착물 반응....141
나. 실험....142
다. 결과 및 고찰....144(1) 알칼리금속 이온이 U(VI)-인산 침전 생성에 미치는 영향....144
(2) 인산 존재에서의 U(VI) 이온의 가수분해....150
(3) 인산 존재에서의 U(VI) 탄산 착물 생성....156라. 결론....1682. 알칼리 매질 내 Np의 가수분해 및 탄산 착물 반응....173
나. 실험....174
다. 결과 및 고찰....1753. 알칼리 매질 내 Am의 가수분해 및 탄산 착물 반응....175
나. 실험....179
다. 결과 및 고찰....183
(2) 흡광 및 형광스펙트럼 측정....185
(3) 화학종 농도 측정....194
(4) 용해도적....202
(5) 탄산의 영향....208
(6) 흔적량 $^{241}Am(III)$을 함유한 Eu(III)-OH-PDA 생성....212라. 결론....2154. 알칼리 매질 내 Pu의 가수분해 및 탄산 착물 반응....218
나. 실험....222
다. 결과 및 고찰....223(1) ${PuO_2}^{2+}$의 흡광 스펙트럼 및 농도 보정 곡선....223
(2) ${PuO_2}^{2+}$의 가수분해 반응....226
(3) ${PuO_2}^{2+}$의 탄산 착물 형성 반응....236라. 결론....239제 3 절 악티나이드-콜로이드 계면반응 규명....240
나. 실험....243
다. 결과 및 고찰....2432. Am-콜로이드 계면반응....245
나. 실험....248
다. 결과 및 고찰....254
라. 결론....2803. Pu-콜로이드 계면반응....283
나. 실험....285
다. 결과 및 고찰....289
라. 결론....315제 4 절 레이저 유도 플라즈마를 이용한 콜로이드 측정기술 개발....316가. 레이저 유도 파열(laser-induced breakdown) 현상....316
나. 레이저 유도 플라즈마 발생 원리....3182. 레이저 유도 파열 검출(LIBD) 기술....321
나. 실험장치....323
다. 결과 및 논의....328(1) 레이저 유도 플라즈마의 공간분포를 이용한 입자 크기 측정....328
(가) 레이저 유도 플라즈마의 공간분포....328
(나) 레이저 유도 플라즈마 공간분포의 분석....332
(다) 플라즈마 공간분포 특성을 이용한 입자 크기 구분....336
(라) 미세 휴믹 콜로이드 입자 크기 측정....340(2) 레이저 유도 플라즈마의 세기분포를 이용한 입자 크기 측정....346(가) 레이저 유도 플라즈마의 세기분포....346
(나) 레이저 유도 플라즈마 세기분포의 입사 에너지 의존성....350
(다) 레이저 유도 플라즈마 세기분포와 입자 크기의 상관관계....355라. 결론....3603. 레이저 유도 파열 분광학(LIBS) 기술....361
나. 실험장치....362
다. 결과 및 논의....365(1) 공기 시료에 대한 레이저 유도 파열 분광법....365
(2) 분말 시료에 대한 레이저 유도 파열 분광법....369
(3) 용액 시료에 대한 레이저 유도 파열 분광법....374라. 결론....378제 5 절 악티나이드 동위원소 정량분석기술 개발....379
2. 악티나이드 정밀정량을 위한 정제기술....380가. Np 및 Pu의 정밀정량을 위한 정제기술 개발....380
(1) U, Np, Pu 및 Am 상호분리 특성평가....380
(2) 악티나이드 상호분리....380
(3) $^{241}Am,;^{239}Pu,;^{237}Np$ 및 $^{233}U$의 상호분리....387
(4) Pu의 정제....390
(5) Np의 정제....391
(6) $^{239}Pu$ 및 $^{237}Np$의 정제율 측정....393나. Am 및 Cm 정제기술개발....3933. 악티나이드 동위원소 측정기술개발....395가. 악티나이드 동위원소 측정조건 확립....395
(1) 질량분석법에 의한 측정조건 검토....399
(2) 알파분광법에 의한 측정조건 검토....399나. Pu 동위원소 측정기술....401(1) Pu 동위원소비 측정 정밀도....401
(2) Pu 정량정확도....408다. $^{237}Np$ 동위원소 측정기술....408(1) $^{237}Np$측정을 위한 최적 전착조건 확립....408
(2) 알파분광법에 의한 $^{237}Np$ 정량....408라. Am 및 Cm 동위원소 측정기술....409제 6 절 사용후핵연료 선원항 자료생산....417
2. U 선원 항 자료생산....417가. 연소도별 U 동위원소비 자료생산....417
나. 우라늄 선원항에 대한 Origen2 code 자료와 생산자료의 비교....4183. Pu 선원항 자료생산....418가. 질량분석법에 의한 Pu 동위원소 정량....418
나. Pu 선원항 측정값과 전산코드 계산값의 비교 평가....426
다. 알파분광법에 의한 Pu 선원항 자료 생산....4264. Np 선원항 자료생산....434
나. Origen-2 code에 의한 계산 값과 비교....4465. Am 및 Cm 선원항 자료생산....446가. Am 및 Cm 분리 및 정량....446
나. Origen-2 code와 비교....448제 7 절 해수 및 토양 내 악티나이드 동위원소비 측정 기술개발....4551. 자연수 및 토양 내 플루토늄, 넵투늄 및 아메리슘 농집/분리 기술개발....455
나. 실험 방법....456
(2) 해수시료중 플루토늄, 넵투늄 및 아메리슘 농집/분리....458
(3) 토양시료 채취 및 전처리....460
(4) 토양시료중 플루토늄, 넵투늄 및 아메리슘 농집/분리....460
(5) 악티나이드 분리법 검증....461다. 결과 및 고찰....461(1) 산화제 종류에 따른 플루토늄 화학수율 결정....461
(2) 아메리슘 분석을 위한 옥살산 공침효율 조사....463
(3) 해수시료중 플루토늄, 넵투늄 및 아메리슘 방사능 농도 및 동위원소비 측정....466
(4) 토양시료중 플루토늄, 넵투늄 및 아메리슘 방사능 농도 및 동위원소비 측정....466라. 결론....4682. 혼합 악티나이드 분리기술개발....472
나. 연구내용....473(1) Np(IV) 산화상태 조절기술 개발....473
(2) 혼합 악티나이드 분리기술 개발....490다. 결론....497제 4 장 연구개발 목표 달성도 및 대외 기여도...499제 1 절 플루토늄의 산화상태 조절 및 산화수 결정 기술개발....499
제 2 절 알칼리매질 내 악티나이드의 가수분해 및 탄산착물 규명....500
제 3 절 악티나이드-콜로이드 계면반응 규명....501
제 4 절 레이저 유도 플라즈마를 이용한 콜로이드 측정기술 개발....502
제 5 절 악티나이드 동위원소 정량분석기술 개발....503
제 6 절 사용후핵연료 선원항 자료생산....504
제 7 절 해수 및 토양 내 악티나이드 동위원소비 측정 기술개발....504제 5 장 연구개발 결과의 활용계획...507
제 6 장 연구개발과정에서 수집한 해외과학기술정보...511
제 7 장 참고문헌...513
[국내.외 기술개발 현황]...513
[연구개발 수행내용 및 결과]...517
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