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Kafe 바로가기주관연구기관 | 한국원자력연구원 Korea Atomic Energy Research Institute |
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보고서유형 | 2단계보고서 |
발행국가 | 대한민국 |
언어 | 한국어 |
발행년월 | 2012-04 |
과제시작연도 | 2011 |
주관부처 | 교육과학기술부 Ministry of Education and Science Technology(MEST) |
등록번호 | TRKO201300013521 |
과제고유번호 | 1345151805 |
사업명 | 원자력기술개발 |
DB 구축일자 | 2013-08-26 |
키워드 | 악티나이드 원소.레이저 분광학.화학종 규명.시간분해 레이저 형광 분광학.레이저 유도 파열 검출.콜로이드 나노입자.용해도.착물.Actinide elements.Laser spectroscopy.Chemical speciation.TRLFS.LIBD.colloidal nanoparticles.Solubility.Complex.LPAS. |
DOI | https://doi.org/10.23000/TRKO201300013521 |
III. 연구개발의 내용 및 범위
III. 연구개발의 내용 및 범위
III. Scopes and Contents of the Project
III. Scopes and Contents of the Project
□ 시간분해 레이저 형광 분광학 시스템 구축
시간분해 레이저 형광 분광학 (TRLFS, Time-Resolved Laser Fluorescence Spectroscopy) 기술을 개발하였다. 전체 시스템은 Nd:YAG 레이저와 분광계로 구성되었고, 분광계에는 광증배관 또는 ICCD (Intensified Charge-Coupled Device) 장치가 장착되었다.
TRLFS 기술을 이용하여 UO22+ 및 U(VI) 가수분해 화학종 (UO
□ 시간분해 레이저 형광 분광학 시스템 구축
시간분해 레이저 형광 분광학 (TRLFS, Time-Resolved Laser Fluorescence Spectroscopy) 기술을 개발하였다. 전체 시스템은 Nd:YAG 레이저와 분광계로 구성되었고, 분광계에는 광증배관 또는 ICCD (Intensified Charge-Coupled Device) 장치가 장착되었다.
TRLFS 기술을 이용하여 UO22+ 및 U(VI) 가수분해 화학종 (UO2(OH)+, (UO2)2(OH)22+, (UO2)3(OH)5+)을 대상으로 화학종 규명 연구를 수행하였다. 들뜸 광원으로 사용한 레이저빔의 파장과 형광수명에 따라 달라지는 양자효율 (quantum efficiency) 및 광섬유의 중심 직경(core diameter)에 따라 달라지는 수집효율 (collection efficiency) 등을 조사하였다.
결과적으로 나노 몰 (10-9 M) 농도의 화학종 규명 감도 (speciation sensitivity)를 달성하였다.
□ 레이저 광음향 분광학 시스템 구축
형광 특성을 갖지 않은 U(IV), Pu(III-VI), Np(IV,V) 화학종을 대상으로 화학종 규명 연구를 수행할 수 있는 레이저 광음향 분광학 (LPAS, Laser Photo-Acoustic Spectroscopy) 기술을 개발하였다. 전체 시스템은 파장가변 OPO (Optical Parametric Oscilltor) 레이저와 분광계로 구성되었고, 분광계에는 압전체 (PZT, Piezoelectric Transducer) 센서 장치가 장착되었다.
LPAS 기술을 이용하여 U(IV), Pu(VI) 가수분해 화학종 규명 연구를 수행하였다. 결과적으로 마이크로 몰 (10-6 M) 농도 이하의 화학종 규명 감도 (speciation sensitivity)를 달성하였다.
□ LIBD를 이용한 악티나이드 용해반응 동적거동 조사
광학적 탐사광(optical probe beam)을 이용하는 새로운 방식의 레이저 유도 파열 검출 (LIBD, Laser-Induced Breakdown Detection) 기술을 개발하였다. 이 기술은 나노 콜로이드 입자를 대상으로 레이저 유도 플라즈마가 발생할 때 수반되는 레이저 유도 충격파에 의해 탐사광의 경로가 편향(deflection)되는 원리를 이용하고 있다. 탐사광 편향 신호 크기의 도수분포 (frequency distribution) 곡선에서 봉우리(peak)와 반폭(FWHM, Full Width at Half Maximum)이 나노입자의 크기와 상관관계가 있다는 것을 밝혔다. 폴리스티렌 표준입자를 이용해 20-60 nm 크기 범위에서 크기 측정용 검정곡선(calibration curve)을 구하였고, 이를 이용하여 우라늄 가수분해 반응으로 생성된 우라늄 콜로이드 입자의 크기를 조사하였다.
압전체(piezoelectric transducer)를 이용하는 이전의 LIBD 기술과 비교해 볼 때, 탐사광 편향을 이용하는 새로운 방식의 LIBD 기술은 원격 측정이 가능하다는 장점이 있기 때문에 글로브 박스 (glove box) 내부에 위치한 방사성 물질에 적용할 때 유리한 점이 있다. 우라늄 이온 농도가 용해도 한계(solubility limit)를 초과할 때 형성되는 초기 콜로이드 입자를 검출할 수 있을 정도로 측정감도가 좋기 때문에 새로운 LIBD 기술을 우라늄 가수분해물의 용해도곱(solubility product)을 측정하는데 이용하였다.
악티나이드 가수분해물의 용해도곱은 침전물의 상태에 따라 큰 차이를 보인다. 과포화 상태에서 생성된 악티나이드 가수분해 침전물은 초기의 비결정성 화합물이 숙성에 따라 결정화되면서 용해도, 용존 화학종 및 생성된 콜로이드성 나노입자의 특성 등이 변화될 것으로 예상된다. TRLFS 기술을 이용하여 용존 화학종의 변화를 추적하고 LIBD 기술을 이용하여 생성된 콜로이드성 나노입자의 변화를 추적하여 우라늄 가수분해 침전물이 숙성됨에 따라 진행되는 용해 반응 동적 거동을 조사하였다. 방사선 작업 구역 내에 LIBD 장치를 구축하고 플루토늄 및 넵투늄 가수분해물의 용해도 실시간 측정 및 용해 반응 동적 거동을 조사하였다.
Abstract
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□ Development of TRLFS technology for the chemical speciation of actinides
Time-resolved laser fluorescence spectroscopic (TRLFS) technology has been developed. The system was constructed with Nd:YAG laser and spectrometer system adopting photomultiplier
□ Development of TRLFS technology for the chemical speciation of actinides
Time-resolved laser fluorescence spectroscopic (TRLFS) technology has been developed. The system was constructed with Nd:YAG laser and spectrometer system adopting photomultiplier tube or intensified charge-coupled device (ICCD).
TRLFS technology has been used to study on the chemical speciation of uranium(VI) species, UO22+, UO2(OH)+, (UO2)2(OH)22+, (UO2)3(OH)5+. Qunatum efficiency and collection efficiency during TRLFS measurements have been investigated for free uranyl ion (UO22+) and U(VI) hydrolysis compounds, where the former depends on the excitation wavelength and fluorescence lifetimes and the later depends on the core diameter of optical fiber has also been investigated.
As a result, we achieved the speciation sensitivities of about nanomolar concentrations for several U(VI) species.
□ Development of Laser-based Photo-Acoustic Spectroscopy (LPAS) System
To study non-fluorescent actinide species, such as U(IV), Pu(III-VI), and Np(IV,V), laser-based photo-acoustic spectroscopic (LPAS) technology has been developed. The LPAS system that we developed consists of a wavelength-controllable OPO (optical parametric oscillator) laser and a spectrometer connected to Piezoelectric transducer (PZT) sensors.
The LPAS system has been used to identify the hydrolyzed species of U(IV) and Pu(VI). As a result, we achieved speciation sensitivity lower than 10-6 M levels of concentration.
□ Application of LIBD technology for the investigation of dynamic behaviors of actinide dissolution reactions
A method for determining the size of a colloidal nanoparticle by measuring the magnitude of the probe beam signal which can be remotely measured in a non-contact manner has been developed. The method using a probe beam signal is intended to employ a principle by which the path of a probe beam is changed by a laser-induced shock wave, accompanying the occurrence of a laser-induced breakdown of colloidal nanoparticles. It was observed that the peak and full-width at half-maximum of a frequency distribution curve of the measured magnitude of a probe beam signal appear in direct correlation with the size of a nanoparticle at the fixed pulse energy of a laser beam for the breakdown. A calibration curve for a particle sizing is presented for the particle diameters ranging from 20 to 60 nm, with reference polystyrene particles. An application is
demonstrated for measuring hexavalent uranium colloidal particles generated by the hydrolysis of free uranyl ions.
Comparing this new LIBD method with a previously developed acoustic detection method using a piezoelectric transducer, it enables remote measurement and therefore facilitates the in situ measurement of samples in a radiation-shielded glove box. The probe beam detection of a shock wave shows a sufficiently high sensitivity for monitoring initial colloid formation when the
uranium ion concentration exceeds the solubility limit of uranium hydrolysis compounds at a certain pH. Thus, the solubility product of U(VI) hydrolysis compound has been determined using the developed LIBD technology.
The solubility product of actinide hydrolysis compound greatly varies depending on the condition of the precipitation. The precipitation of actinide hydrolysis compound starts to form under a condition of supersaturation. The initial non-crystal compounds become crystallized during the aging process where the solubility products and distribution of dissolved species and the characteristics of colloidal nano-particles are also expected to change. The TRLFS technic has been used to monitor the change of dissolved species, and the LIDB technic has been used to examine the dynamic behaviors of colloidal nano-particles occurring during the aging process. A LIBD setup was constructed to monitor the solubility in real-time and examine the dynamic behaviors of dissolution reactions of Pu and Np in a radioactivity working area.
목차 Contents
과제명(ProjectTitle) : | - |
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연구책임자(Manager) : | - |
과제기간(DetailSeriesProject) : | - |
총연구비 (DetailSeriesProject) : | - |
키워드(keyword) : | - |
과제수행기간(LeadAgency) : | - |
연구목표(Goal) : | - |
연구내용(Abstract) : | - |
기대효과(Effect) : | - |
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