초록 ▼

Ⅲ. 연구개발의 내용 및 범위
‘고연소핵연료 국부연소특성 규명 연구’가 원자력기술개발사업으로 수행되었다. 이 과제의 목표는 핵연료의 건전성 평가 및 핵연료 성능평가 코드의 검증에 사용될 수 있는 데이터베이스를 생산하는 것이다.
□ 조사핵연료 악티나이드 동위원소 분포 특성 규명
원전에서 고연소로 조사된 경수로 사용후핵연료의 연소도 측정을 위해 화학적 방법이 사용되었다. Nd 지표원소를 측정하여 총연소도를 얻었으며, 이 방법은 삼중 스파이크(²³³U, ²⁴²Pu and ¹

Ⅲ. 연구개발의 내용 및 범위
‘고연소핵연료 국부연소특성 규명 연구’가 원자력기술개발사업으로 수행되었다. 이 과제의 목표는 핵연료의 건전성 평가 및 핵연료 성능평가 코드의 검증에 사용될 수 있는 데이터베이스를 생산하는 것이다.
□ 조사핵연료 악티나이드 동위원소 분포 특성 규명
원전에서 고연소로 조사된 경수로 사용후핵연료의 연소도 측정을 위해 화학적 방법이 사용되었다. Nd 지표원소를 측정하여 총연소도를 얻었으며, 이 방법은 삼중 스파이크(²³³U, ²⁴²Pu and ¹⁵⁰Nd)에 의한 동위원소희석질량분석법(IDMS)을 이용한 U, Pu, ¹⁴⁸Nd, ¹⁴⁵Nd+¹⁴⁶Nd 및 Nd 동위원소 총량 측정을 포함한다. 2가지(AG 1X8 및 1X4) 음이온 교환수지 분리방법이 순차적으로 사용되었으며, 유효핵분열율이 계산되었다. 이 방법으로 측정된 결과를 ORIGEN 코드로 계산한 결과와 비교하였다. 고연소 시 핵연료 내 조성이 반경에 따라 불균일하므로 방사선차폐 LA-ICP-MS로 반경 방향의 동위원소 비 분포 변화를 측정하였다. 또한 동위원소 비 측정값의 재현성이 핵종별로 달라지므로 이에 대한 규명 연구로 각 핵종별 레이저 용발특성에 대한 연구를 수행하였다. 국부측정 결과로부터 국부연소도를 계산하여 코드로 계산한 결과와 비교하였다. 사용후핵연료 내에서 연소도별 경방향 결정구조변화를 확인하기 위해 micro-XRD 시스템을 측정에 사용하여 격자의 크기변화를 확인하였다.
□ 사용후핵연료 내 잔류핵분열생성기체 분포 특성 연구
조사핵연료 내 잔류 핵분열생성기체 조성의 정량 및 동위원소 분포 측정을 위해서는 고방사성 시료인 조사핵연료를 완전 융해하여야 하고, 또한 이때 방출되는 기체를 정량적으로 포집하여 그 조성을 정량분석 할 수 있는 고성능 측정시스템을 구축하여야 한다. 따라서 잔류 핵분열생성기체의 연구기반을 확보하기 위한 방사선차폐 핵연료융해시스템 및 정량분석시스템 구축과 본 시스템을 이용하여 조사핵연료 내 잔류핵분열생성기체 조성의 정량분석 및 동위원소 분포 측정기술을 확립하였다. 본 연구에서는 미량기체를 정량적으로 주입할 수 있는 주입장치, 고성능질량분석장치 및 조사핵연료 융해 및 방출기체 포집장치를 구성하였다. 이를 이용하여 조사핵연료 파편의 융해 및 방출기체의 추출, 포집 및 측정기술을 개발하였다.
연소도 약 33 GWd/tU에서 Kr, Xe을 합한 핵분열생성기체의 생성량은 약 1mL/g으로 알려져 있다. 조사핵연료와 같은 고방사성 물질의 시험 및 측정 시 가능한 최소량을 사용하는 것이 경제적이고 환경친화적이다. 잔류핵분열생성기체 분석을 위한 시료의 양을 0.1 g 이하로 제한하면 실제 분석에 제공되는 핵분열생성기체의 양은 0.1 mL 이하가 된다. 이와 같은 미량 시료의 정확한 정량분
석을 위해서는 미량기체를 정량적으로 주입 할 수 있는 주입장치 및 고성능 측정장치가 요구된다. 표준기체공급장치 및 기체주입쳄버로 구성된 스테인레스강재질의 미량기체주입장치 및 미량 핵분열생성기체 시료의 Kr, Xe의 정량분석이 가능한 고성능 사중극자질량분석시스템을 구축하고 성능을 최적화하였다.
조사핵연료 내 잔류핵분열생성기체를 추출하기 위해서는 조사핵연료를 완전히 융해하여야 한다. 조사핵연료 융해방법으로 적은 양의 시료를 완전히 용해할 수 있는 불활성기체융해법을 개발하였다. 조사핵연료의 불활성기체융해에는 재료시편의 수소분석에 이용하고 있는 수소분석기(LECO RH-600 Hydrogen determinator) 및 그 부속장치인 전극로(LECO EF-500 electrode furnace)를 이용
하였다. 불활성기체융해법에 의한 핵연료 융해 시 금속조연제의 종류 및 사용량, 융해시간, 융해전류 등 최적 융해조건을 확립하였다. 핵연료융해에는 조사 전의 가압경수로형 UO₂핵연료 및 조사 전 모의조사핵연료(Simulated fuel, SIMFUEL)을 사용하였다. 융해물의 융해상태 평가에는 전자탐침미세분석기 (Electron probe micro analyser, EPMA) 및 X-선 회절분석기(X-ray diffractometer)를 사용하였다.

Abstract ▼

III. Scope and Contents
Research on "The local burn-up characteristics of high burn-up nuclear fuel" was carried out under "Nuclear Technology Development Project". The goal of this project is to make database that can be used for evaluation of fuel integrity and verification of fuel performance

III. Scope and Contents
Research on "The local burn-up characteristics of high burn-up nuclear fuel" was carried out under "Nuclear Technology Development Project". The goal of this project is to make database that can be used for evaluation of fuel integrity and verification of fuel performance code.
□ Characterization of Local Burnup Properties Concerning the Isotopic Distribution and Structural Changes in a Spent Fuel
For the determination of average burnup of a PWR nuclear fuel, IDMS (isotope dilution mass spectrometric method) method using ¹⁴⁸Nd-isotope as a burnup monitor was used. This method include determinations of U, Pu, ¹⁴⁸Nd, ¹⁴⁵Nd+¹⁴⁶Nd and total Nd isotopes using triple spikes(²³³U, ²⁴²Pu and ¹⁵⁰Nd). The separation procedures were performed using two anion exchange resin, AG 1X8 and 1X4, sequentially. The effective fission yield was calculated from the weighted fission yields averaged over the irradiation period. The chemical analysis of a spent fuel burnup based on the dissolution method provides an accurate estimation of a fissile material depletion in a nuclear fuel. The results obtained by IDMS using the Nd isotope as a burnup monitor were compared with those of calculated one by the ORIGEN code.
Since the object of this study was to provide basic data about a local burnup characteristics at high burnups, the changes of burnup in a nuclear fuel throughout the radius should be determined. However, the dissolution method cannot provide information about a local burnup throughout the radius. Therefore, a radiation shielded LA-ICP-MS system was used for the
analysis of isotopic distribution from core to rim of the spent fuel pellet. The reliability of isotopic ratio which was measured by LA-ICP-MS was also studied for each elements. In addition, a shielded micro-XRD system was used for the analysis of structural changes from core to rim of the fuel pellet.
□ Quantitative Analysis of Retained Fission Gas in a Highly Burnt Spent Nuclear Fuel
Complete fusion of a highly radioactive material is required to extract all the retained gas in an spent fuel sample. And a sophisticated system is required to collect the released gas during fusion and to determine the compositions of the collected gas quantitatively. Therefore, measurement system for the quantitative analysis of retained fission gas was fabricated.
This system is consisted of a gas injection and collection apparatus, a radiation shielded fusion system, and a high performance mass analyzer. Technologies concerning the fusion of an irradiated fuel fragment, extraction and collection of retained gas, and quantitative analysis of the collected gas were developed.
It was reported that the amount of generated fission gas (total amount of krypton and xenon) is about 1 mL/g for 33 GWd/tU spent PWR fuel. Regarding the cost of shielding and waste volume, the sample should be smaller as possible. Total volume of Kr and Xe less than 0.1 mL is expected to be released for an irradiated fuel less than 0.1 g. In order to analyze very
small amount of gas sample, high performance analyzer with a quantitative gas injection apparatus is required. The gas injection apparatus was made with electro polished stainless steel and its high vacuum was maintained by a CD pump. A commercial system of high performance QMS(quadrupole mass spectrometer) was used for gas analyzer after optimizing the operation conditions.

목차 Contents

• 표지 ... 2
• 제출문 ... 3
• 보고서 요약서 ... 5
• 요약문 ... 7
• SUMMARY ... 31
• CONTENTS ... 51
• 목차 ... 54
• 표 목차 ... 57
• 그림 목차 ... 68
• 제1장 연구개발과제의 개요 ... 93
• 제2장 국내외 기술개발 현황 ... 98
• 제1절 조사핵연료 악티나이드 동위원소 분포 특성 규명 ... 99
• 제2절 사용후핵연료 잔류핵분열생성기체 분포특성 규명 ... 102
• 제3절 핵연료/피복관 화학결합 규명 연구 ... 106
• 제4절 사용후핵연료 악티나이드 선원항 자료 생산 ... 109
• 제5절 사용후핵연료 침출거동 기술현황 조사 ... 109
• 제3장 연구개발수행 내용 및 결과 ... 111
• 제1절 조사핵연료 악티나이드 동위원소 분포 특성 규명 ... 111
• 1. 연구개요 ... 111
• 2. 사용후핵연료 시험대상 시편 선정 및 제작 ... 111
• 3. 시료용해 방법에 의한 사용후핵연료 연소도 측정기술 개발 ... 118
• 4. 사용후핵연료 내 악티나이드 분포 및 국부연소 특성 ... 134
• 5. 사용후핵연료의 결정구조 변화 ... 178
• 제2절 사용후핵연료 잔류 핵분열생성기체 분포특성 규명 ... 203
• 1. 연구개요 ... 203
• 2. 방사선 차폐 잔류 핵분열생성기체 측정시스템 구축 ... 205
• 3. 사용후핵연료 내 잔류핵분열생성기체 측정기술 개발 ... 235
• 4. 방사선 차폐 핵연료 융해시스템 성능평가 및 적용성 평가 ... 380
• 5. 사용후핵연료봉 내 잔류 핵분열생성기체 분포 측정 ... 408
• 제3절 핵연료/피복관의 화학결합 특성 연구 ... 483
• 1. 연구개요 ... 483
• 2. 고연소 경수로 핵연료-지르코늄 합금 화학결합 규명 ... 484
• 3. 사용후핵연료/피복관 경계면 및 피복관 산화특성 ... 538
• 제4절 사용후핵연료 내 악티나이드 선원항 자료 생산 ... 552
• 1. 연구개요 ... 552
• 2. 악티나이드 동위원소 정량법 개발 ... 552
• 3. 고연소 사용후핵연료 중 악티나이드 선원항 자료 생산 ... 580
• 제 5 절 사용후핵연료 침출거동 기술현황 조사 ... 607
• 1. 연구개요 ... 607
• 2. 침출모델 ... 609
• 3. 침출실험 구성요소 ... 615
• 4. 침출실험법 ... 628
• 5. 침출조건 ... 637
• 6. 침출에 미치는 영향 ... 649
• 7. 침출과정에서 생성된 제이차상 ... 671
• 8. 사용후핵연료의 용해 및 침출거동 연구를 위한 화학분석 ... 683
• 9. 결언 ... 683
• 제4장 목표달성도 및 관련분야에의 기여도 ... 688
• 제1절 조사핵연료 악티나이드 동위원소 분포 특성 규명 ... 688
• 1. 고연소 PWR 핵연료 평균연소도 측정기술 ... 688
• 2. 고연소 PWR 핵연료 국부연소특성 측정기술 ... 688
• 제2절 사용후핵연료 잔류 핵분열생성기체 분포 특성 규명 ... 690
• 제3절 핵연료/피복관의 화학결합 특성 연구 ... 690
• 제4절 사용후핵연료 내 악티나이드 선원항 자료 생산 ... 691
• 제5절 사용후핵연료 침출거동 기술현황 조사 ... 692
• 제5장 연구개발결과의 활용계획 ... 693
• 제6장 연구개발과정에서 수집한 해외과학기술정보 ... 695
• 제7장 연구시설·장비 현황 ... 697
• 제1절 연구시설 및 설비 ... 697
• 제2절 주요 연구장비 ... 699
• 제3절 연구시설 및 장비 제작/구입/유지보수 현황 ... 700
• 제8장 참고 문헌 ... 701
• 부록 A 원격조종기 사용 및 유지관리 절차 ... 717
• 부록 B 잔류 핵분열생성기체 정량 절차서 ... 743
• 조사핵연료 내 잔류 크립톤의 정량 ... 745
• 조사핵연료 내 잔류 제논의 정량 ... 755
• 서지정보 양식 ... 765
• BIBLIOGRAPHIC INFORMATION SHEET ... 766