초록 ▼

- 1단계 연구 활동을 통해 이산화탄소 분리에 적합하다고 여겨지는 CHA (Chabazite)와 DDR(Deca-dodecasil-3R)의 두가지 종류의 제올라이트 입자를 합성함. CO2와 N2 흡착 성질을 조사하고 흡착열과 같은 열역학적인 정보를 습득. 이를 통해 이산화탄소/질소 흡착 선택도가 매우 높음을 확인함.
- 구체적으로 CHA의 경우, 입방체에 가까운 실리카 CHA (Si-CHA) 입자와의 혼합물로 판상 같은 Si-CHA 입자가 더 적게 존재하더라도, 다공성의 알파 알루미나 디스크 상에 판상 같은 Si-CHA 입자를

- 1단계 연구 활동을 통해 이산화탄소 분리에 적합하다고 여겨지는 CHA (Chabazite)와 DDR(Deca-dodecasil-3R)의 두가지 종류의 제올라이트 입자를 합성함. CO2와 N2 흡착 성질을 조사하고 흡착열과 같은 열역학적인 정보를 습득. 이를 통해 이산화탄소/질소 흡착 선택도가 매우 높음을 확인함.
- 구체적으로 CHA의 경우, 입방체에 가까운 실리카 CHA (Si-CHA) 입자와의 혼합물로 판상 같은 Si-CHA 입자가 더 적게 존재하더라도, 다공성의 알파 알루미나 디스크 상에 판상 같은 Si-CHA 입자를 선택적으로 증착시킴. 균일한 CHA 층을 성장시켜 연속적인 CHA 분리막을 제작; 목표치인 CO2 3,000 GPU와 CO2/N2 분리계수 20에 비해 부족하지만 그래도 상당히 높은 350 GPU의 CO2/N2 분리계수 16정도를 보임. 화학증기증착방법의 후처리를 통해 분리막의 분리 능력 증대
- 다른 종류인 DDR 제올라이트 역시 균일한 층으로 형성시킬 수 있었으며, 균일한 층의 특성인 면외 배향성과 표면 범위를 고려할 때 최적화된 크기를 지닌 DDR 제올라이트 입자를 사용해야 된다는 걸 확인함. 균일한 층을 성장시켜 연속적인 DDR 분리막을 제작. DDR 분리막은 450 CO2 GPU에 8 정도의 CO2/N2 분리계수의 분리 능력을 보여줌.

Abstract ▼

CO₂/N₂ separation performance based on the preferential adsorption of CO₂ on the membrane framework would be considerably deteriorated at high temperatures compared to low temperatures. On the contrary, a zeolite material whose pore size is larger than the size of CO

CO₂/N₂ separation performance based on the preferential adsorption of CO₂ on the membrane framework would be considerably deteriorated at high temperatures compared to low temperatures. On the contrary, a zeolite material whose pore size is larger than the size of CO₂ and smaller than the size of N2 can be manufactured in form of a membrane and the resulting membrane can serve as a molecular sieve. In such case, the zeolite membrane, specifically CHA and DDR membranes, can hold high separation performance, possibly insensitive to operation conditions. When the zeolite membrane is composed of all silica, the zeolite membrane also holds promise in effectively separating CO₂ from the mixture that even includes water.
In this study, we could selectively deposit the plate-like Si-CHA particles, even though present in lower abundance in a mixture with near cubic Si-CHA particles, on the porous α-Al2O3 disc, forming a uniform h0h-out-of-plane oriented Si-CHA layer. Controlling accessibility allowed the depositing of thinner particles while excluding thicker ones, which is otherwise quite challenging due to the difficulty in separating mixed solids with different morphologies and sizes. The h0h-oriented layer is a good candidate for oriented film manufacturing via subsequent epitaxial secondary growth and the effort to synthesize h0h-oriented continuous CHA films is underway. Although the out-of-plane orientation was not preserved during secondary growth, we could obtain continuous CHA membranes; they showed marked CO2/N2 separation performance. Interestingly, the presence of water in the feed rather led to the improvement of CO2/N2 separation performance, indicating the desirable hydrophobic materials to constitute membranes.
In addition, DDR membranes were successfully synthesized by conducting the secondary growth of a DDR seed layer. The seed layers made of multiple DDR particles with various sizes indicated the importance of selecting appropriate DDR particles with specific sizes for achieving both high orientation and high surface coverage. It was noted that the DDR seed layers were physically deposited on porous alumina discs, simplifying a previous chemical bonding-based deposition method. The subsequent hydrothermal growth of the DDR seed layer led to continuous DDR membranes and they showed poor CO2/N2 separation performance, despite their continuity under SEM resolution. Later, a new strategy to obtain high quality DDR membranes, which showed much improved CO2/N2 separation performance.

목차 Contents

• 표 지 ... 1
• 제 출 문 ... 2
• 보고서 요약서 ... 3
• 요 약 문 ... 4
• 목 차 ... 7
• S U M M A R Y ... 8
• C O N T E N T S ... 9
• 제 1 장 연구개발과제의 개요 ... 10
• 제 1 절 분리막을 이용한 CO2/N2 분리 ... 10
• 제 2 절 8 Member ring (MR) 제올라이트를 이용한 분리막 제작 ... 11
• 제 3 절 소수성 재료를 이용하여 수분이 존재할 때도 높은 CO2/N2 분리 능력 확보 ... 12
• 제 2 장 국내외 기술개발 현황 ... 15
• 제 3 장 연구개발수행 내용 및 결과 ... 17
• 제 1 절 CHA 제올라이트 분리막 합성 ... 17
• 제 2 절 CHA 제올라이트 결정 합성 ... 31
• 제 3 절 DDR 제올라이트 합성 ... 46
• 제 4 절 이차 성장을 통한 DDR 제올라이트 분리막 제작 ... 64
• 제 5 절 제올라이트 분리막의 영상 처리 연구 (성균관대학교 위탁과제) ... 75
• 제 4 장 목표달성도 및 관련분야에의 기여도 ... 84
• 제 5 장 연구개발 대표성과 ... 85
• 제 6 장 연구결과의 파급효과 및 활용 계획 ... 86
• 제 7 장 기 타 ... 87
• 제 8 장 참고문헌 ... 88
• 끝페이지 ... 92