보고서 정보
주관연구기관 |
연세대학교 Yonsei University |
연구책임자 |
한학수
|
참여연구자 |
설용건
,
김한성
,
서종철
,
이현주
,
서광원
,
옥진희
,
양성은
,
이웅희
|
보고서유형 | 1단계보고서 |
발행국가 | 대한민국 |
언어 |
한국어
|
발행년월 | 2011-08 |
과제시작연도 |
2010 |
주관부처 |
교육과학기술부 Ministry of Education and Science Technology(MEST) |
등록번호 |
TRKO201700009272 |
과제고유번호 |
1345138007 |
사업명 |
원자력기술개발사업 |
DB 구축일자 |
2017-10-28
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키워드 |
폴리벤즈이미다졸.인산 누출 방지.이오노머.결정형상제어.백금-비백금 촉매.연료전지 촉매.일체형 재생 연료전지.산소환원반응.물분해 반응.Polybenzimidazole(PBI).Prevent leakage of phosphoric acid.Ionomer.Shape control.Platinum-nonplatinum catalyst.Fuel cell catalyst.URFC.Oxygen reduction reaction.Water oxidation reaction.
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DOI |
https://doi.org/10.23000/TRKO201700009272 |
초록
▼
○ 1단계 2년간 SCI 논문 17건을 게재하고 5건이 게재중(Accept)이며, 국내 논문 1건을 게재하였습니다. 또한 국내 특허 1건, PCT 국제 특허 1건을 출원하여 총 25건의 실질적인 연구 결과를 발표 완료하였습니다.
[제1세부과제]
○ 고온형 PEMFC를 위한 신규 전해질 막을 제작함으로써 고분자 전해질 막의 합성법에 대한 노하우를 확보하였음. (TALANTA, IF 3.29, Material Letters, IF 1.94)
- 이온전도도 > 0.173S/cm at 150 (정량적 목표 : 0.25S
○ 1단계 2년간 SCI 논문 17건을 게재하고 5건이 게재중(Accept)이며, 국내 논문 1건을 게재하였습니다. 또한 국내 특허 1건, PCT 국제 특허 1건을 출원하여 총 25건의 실질적인 연구 결과를 발표 완료하였습니다.
[제1세부과제]
○ 고온형 PEMFC를 위한 신규 전해질 막을 제작함으로써 고분자 전해질 막의 합성법에 대한 노하우를 확보하였음. (TALANTA, IF 3.29, Material Letters, IF 1.94)
- 이온전도도 > 0.173S/cm at 150 (정량적 목표 : 0.25S/cm)
- 단일전지 성능평가 결과 150% 이상 성능이 향상됨.
○ 고이온 전도도의 유/무기 복합 전해질 막을 합성함.
- 이온전도도 > 0.3S/cm at 150 (정량적 목표 0.25S/cm 초과달성)
- 단일전지 성능평가 결과 150% 이상 성능이 향상됨.
- 자체 개발한 무기 소재(Y-Filler)를 도입한 hybrid 전해질 막을 합성하였으며 상기 결과의 상당한 성능을 내는 결과를 얻었음 (PCT 국제특허 출원 - PCT/KR2010/006794)
○ 전해질/전극간 저항 최소화를 위한 고이온 전도도의 이오노머를 개발함
- 이온전도도 > 0.3S/cm at 150 (정량적 목표 0.25S/cm 초과달성)
○ 연구개발을 통해 고온형 PEMFC를 위한 전해질 막의 성능은 상당부분 당초 목표치를 상회하는 결과를 얻을 수 있었음.
[제2세부과제]
○ 내구성을 가진 탄소지지체 개발로 고온형 연료전지 양극 탄소 지지체 기술 확보함.
○ Activated carbon fibers(ACFs)에 Carbon nanofibers(CNFs)를 성장시켜 촉매 활성도가 좋은 Nitrogen으로 표면 개질 하였음. 이를 통해, 백금과 탄소 간에 생겼던 분산 문제점 해소 및 low Pt loading으로 상용촉매와 비슷한 성능 구축함.
○ 상용촉매와 개발된 탄소지지체를 이용한 백금촉매를 고온 120℃에서 510cycles (36hr) 동안 Accelated life cycle Test를 실시하여 상용촉매보다 1.3배 더 나은 성능을 확인 할 수 있었음.
○ 덴드라이트 형상의 백금 나노 촉매를 이용 촉매손실(half cell test)을 9% 이하로 줄임 (Electrochem. Commun. IF 4.282)
○ UPD방법 및 백금 과성장을 통해 백금의 표면 원자 구조를 제어한 촉매 개발 (Chemical Communications IF 5.787)
○ 연료전지 촉매 제조를 다양한 백금담지 방법을 시도하여 최적의 성능을 낼 수 있는 방법을 찾음.
○ 개발된 탄소 지지체와 형상제조 촉매를 이용하여 PEMFC Single Cell Test를 실시하여, 0.6V에서 0.37W/cm2 얻어 정략적 목표인 0.2W/cm2을 상회하는 결과를 얻음.
[제3세부과제]
○ 결정성 탄소의 산처리 시간과 열처리 온도에 따른 전기화학적 부식 저항력과 연료전지 촉매의 성능을 분석하여 일체형 재생 연료전지(URFC)의 담지체 개발 방향에 대해 제시 (Int. J. Hydrogen Energy IF 4.053, J. Power Sources IF 4.283)
○ 수전해 촉매를 촉매 층에 첨가함으로써 촉매층의 탄소 부식 저항력을 증가시키는 방법을 개발하였고 URFC의 담지체 개발에 새로운 방향을 제시 (Journal of the American Chemical Society IF 9.019)
○ 결정성 탄소의 산처리 방법의 단점인 전기화학적 부식 저항력 감소를 해결하고자 전도성 고분자와 PCA를 이용하는 비파괴 표면 코팅법을 개발하여 결정성 탄소의 URFC 적용 큰 역할 할 것으로 기대됨. (International Journal of Hydrogen Energy IF 4.053, Advanced Functional Materials. IF 8.486)
○ URFC의 촉매 성능 향상을 위해 Iridium을 shape control하여 수전해 성능을 개선하였고 탄소지지체의 물리적인 구조에 따른 Nitrogen 함유 산소 환원 촉매의 성능을 연구함. (Catalysis Communications. IF 2.827, International Journal of Hydrogen Energy IF 4.053)
○ URFC 테스트를 통해 2차년도 목표 초과 달성함.
연료전지 모드 : 0.74V at 0.5A/cm2 (2차년도 목표: 0.6V at 0.5A/cm2, 초과달성)
물분해 모드 : 1.55V at 0.5A/cm2 (2차년도 목표: 1.75V at 0.5A/cm2, 초과달성)
* 2010년 IF 사용.
(출처: 보고서 요약서 3p)
Abstract
▼
Ⅳ. The development Results
1st subdivided subject
○ Development of high temperature PEM operating at avg. 150℃
- Synthesis of PEM operating at over 150℃ (Thermal stability: over 200℃)
- Development of PEM which has high ion conductivity (Ion conductivity >0.3 S/cm at 150℃)
- Minimize
Ⅳ. The development Results
1st subdivided subject
○ Development of high temperature PEM operating at avg. 150℃
- Synthesis of PEM operating at over 150℃ (Thermal stability: over 200℃)
- Development of PEM which has high ion conductivity (Ion conductivity >0.3 S/cm at 150℃)
- Minimize the leakage of phosphoric acid (8% or less)
- Thickness : 200μm, Tensile strength : 50MPa
- Improve the proton conductivity of PEM through introducing the inorganic materi
- Improve the proton conductivity synthesizing the novel PEM that has high affinity for the phosphoric acid(proton transporter).
- The PEM synthesized from this research has 300% amplified performance.
- PCT international patent (PCT/KR2010/006794)
- Thermal and mechanical properties were improved comparing the normal electrolyte membrane.
- Confirm the high efficiency of new PEM through single cell performance test
○ Development of nano-structured oligomer controlling electrode/PEM surface proper ties (TALANTA, IF 3.29, Material Letters, IF 1.94)
- Design and synthesis of the oligomer branch partly fluorine substituted which is applicable in high temperature PEM (Ion conductivity 0.30 S/cm at 150℃)
- Synthesis of self-humidifying composite ionomer with self-humidifying nano particle hybrid technique (Thermal stability : over 200℃)
- Improving surface properties by control of nano-structure
○ Achievement rates of this 1st step for the research were high(over 100%).
Especially, for the PEM, the proton conductivity that is the most important
property was higher than 0.30S/cm (target : 0.25S/cm)
2nd subdivided subject
○ Successfully developed dendrite shaped platinum nano particle to use as fuel cell reduction electrode catalyst. It showed higher catalytic activity and stablility. Especially it's activation area reduced 9% during half cell test. It was superior while comparing to our goal 20% reduction. (Electrochemistry Communications, 12, 1596-1 599, (2010))
○ To greatly reduce used amount of platinum, we used UPD method to deposit ultra-low amount of platinum on gold. And it enabled us to control surface crystalline structure of platinum in atomic range.
○ Synthesized Pt-Fe-Co (platinum-non platinum) nano particle and controlled its shape. Achieved our goal which is synthesizing platinum-non platinum nano particle. Pt-Fe-Co branched cube nanoparticle showed greatly enhanced catalytic activity. (Topics in Catalysis, 53, 686-693 (2010))
○ Overgrowth platinum on shape controlled gold nano particle. Its catalytic activity was widely investigated. Catalytic activity was greatly increased comparing to platinum black. And created various shape of Pt-Au nanocrystal by selective etching of gold by cyanide ion. (Chemical Communications, 47, 8079-8081, (2011))
○Evaluation of MEA using modified catalyst
- The condition of single cell performance is 75℃ 1cm2 Cell, anode stoic flow 1, cathode stoic flow 1.5 with H2/O2, and the result of performance is 0.75A/cm2 at 0.6V, 75℃ and 0.16A/cm2 at 0.6V, 120℃. (Pt loading : 0.2mg/cm2)
○Thus, the goal of MEA performance was achieved by using modified catalyst with devolped carbon support. The performace is 0.16W/cm2 at 0.7V, this result is higher than goal.
3rd subdivided subject
○ Basic research of URFC support
- the chemical oxidation of CNFs is beneficial for catalyst loading anddistribution. On the other hand, however, it reduces the durability of the PEM fuel cells caused by the electrochemical carbon corrosion. (International Journal of Hydrogen Energy, 35(2) 701-708 (2010))
- an increase in hydrophobicity, arising from a decreased ratio of surface-bound oxygen produced by the heat-treatment process, is considered to be responsible for the increase in corrosion resistance. (Journal of Power Sources, 195(9) 2623-2627 (2010))
- The IrO2 was shown to behave as a catalyst for water electrolysis, thereby removing water from the catalyst layer, which promoted electrochemical carbon corrosion (Journal of the American Chemical Society, 132(42) 14700-14701 (2010))
- PPy-coated CNTs are a promising catalyst support to improve both the performance and durability of PEM fuel cells. (International Journal of Hydrogen Energy, Accepted)
- the functionalization of CNF with PCA improves the distribution and loading of Pt as well as reduces the sintering of Pt particles without damaging their surface structure. (Advanced Functional Materials, Accepted)
○ Basic research of URFC catalyst
- The highly branched structure of the Ir dendrites with a particle size of ~10 nm provides an increased active facet area resulting in enhanced activity toward OER. (Catalysis Communications, 12(6) 408-411 (2011))
- the P-CNF based catalyst with the highest edge plane exposure has the highest ORR activity despite having the smallest surface area (International Journal of Hydrogen Energy, 36(14), 8181-8186 (2011))
○ Establish the URFC test system
- catalyst : Iridium dendrite + Pt black (9:1) physical mixing
- catalyst loading : 1.5mg/cm2 (target :3mg/cm2)
- Performance of fuel cell: 0.74 V @ 0.5 A/cm2 (target :0.60mg/cm2)
- Performance of electrolysis: 1.55 V @ 0.5 A/cm2 (target :1.75mg/cm2)
- Durability test: 40 hr (target :10% loss)
- Performance of fuel cell: 9.5% loss
- Performance of electrolysis: 2.6% loss
(출처: Summary 19p)
목차 Contents
- 표지 ... 1제출문 ... 2보고서 요약서 ... 3요약문 ... 6SUMMARY ... 16CONTENTS ... 26목차 ... 28제1장 연구개발과제의 개요 ... 30 제1절 연구개발의 목적 ... 30 1. 개요 ... 30 2. 연구개발의 최종목표 ... 34 제2절 연구개발의 필요성 ... 38 1. 현 기술의 문제점 ... 38 2. 연구개발의 기술·경제·사회적 중요성 ... 40 제3절 연구개발의 범위 ... 45 1. 제1세부과제 ... 45 2. 제2세부과제 ... 47 3. 제3세부과제 ... 48제2장 국내외 기술개발 현황 ... 50 제1절 국내외 개발현황 ... 50 1. 세계적 수준 ... 50 2. 국내 수준 ... 50 3. 국내외 연구현황 ... 51 제2절 지금까지의 연구개발 실적 ... 53 1. 제1세부과제 ... 53 2. 제2세부과제 ... 54 3. 제3세부과제 ... 55 제3절 연구결과의 앞으로의 전망 ... 56제3장 연구개발수행 내용 및 결과 ... 59 제1절 이론적, 실험적 접근방법 ... 59 1. 1차년도 ... 59 2. 2차년도 ... 62 제2절 연구내용 및 연구결과 ... 68 1. 1차년도 ... 68 2. 2차년도 ... 90 제3절 연구성과 ... 130 1. 제1세부과제 ... 130 2. 제2세부과제 ... 134 3. 제3세부과제 ... 138제4장 목표달성도 및 관련분야에의 기여도 ... 142 제1절 연도별 연구목표 및 평가착안점 ... 142 1. 제1세부과제 ... 142 2. 제2세부과제 ... 143 3. 제3세부과제 ... 144 제2절 연구개발목표의 달성도 ... 145 1. 1차년도 ... 145 2. 2차년도 ... 147 제3절 평가의 착안점에 따른 목표 달성도에 대한 자체 평가 ... 148 제4절 관련분야의 기술발전에의 기여도 ... 150 1. 기술적 측면 ... 150 2. 경제·산업적 측면 ... 154 3. 사회·문화적 측면 ... 156제5장 연구개발결과의 활용계획 ... 158 제1절 추가연구의 필요성 ... 158 제2절 연구개발결과의 활용방안 ... 158 제3절 기대성과 ... 159 1. 기술적 측면 ... 159 2. 경제적·산업적 측면 ... 159제6장 연구개발과정에서 수집한 해외과학기술정보 ... 161 제1절 고분자 전해질 막 연구개발 기술정보 ... 161 제2절 고온형 연료전지 촉매 연구개발 기술정보 ... 164 제3절 일체형 재생 연료전지 연구개발 기술정보 ... 164제7장 연구시설·장비 현황 ... 168제8장 참고문헌 ... 170끝페이지 ... 173
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