초록 ▼

연구의 목적 및 내용
• 에폭사이드 화합물를 카보닐화를 통하여 경제적 가치를 가진 아크릴산 유도체로 전환할 수 있음. [Lewis acid][M(CO)x]을 포함하는 균질계 유기금속 촉매는 에폭사이드의 카르보닐화를 통하여 아크릴산 유도체로 전환을 매우 빠르게, 높은 수율을 가지고 수행되는 것으로 보고 되어 있음.
• 하지만 이러한 균질계 촉매의 안전성 및 반응 결과물을 경제성을 가지며 반응계로부터 분리하는데 존재하는 단점들이 존재하여, 아크릴산 유도체제조를 위한 에폭사이드 비균질화 카르보닐화반응 촉매를 개발하고, 이를 이

연구의 목적 및 내용
• 에폭사이드 화합물를 카보닐화를 통하여 경제적 가치를 가진 아크릴산 유도체로 전환할 수 있음. [Lewis acid][M(CO)x]을 포함하는 균질계 유기금속 촉매는 에폭사이드의 카르보닐화를 통하여 아크릴산 유도체로 전환을 매우 빠르게, 높은 수율을 가지고 수행되는 것으로 보고 되어 있음.
• 하지만 이러한 균질계 촉매의 안전성 및 반응 결과물을 경제성을 가지며 반응계로부터 분리하는데 존재하는 단점들이 존재하여, 아크릴산 유도체제조를 위한 에폭사이드 비균질화 카르보닐화반응 촉매를 개발하고, 이를 이용한 반응분리 시스템개발을 수행하고자 함.
• 1단계 연구목표: 일산화탄소 전환 바이오 융합형 촉매기술 개발
유기산 유도체 생산 수율 : 98%

연구개발성과
• 원천성을 가지는 에폭사이드 카보닐화 균질계 촉매의 개발하고 이를 고정화하여 비균질화하기 위한 리간드 및 촉매의 설계를 수행함
-기존의 [Lewis acid][M(CO)x] 촉매와 비교하여 ring-expansive carbonylation에서 동등 및 개선된 활성을 가지는 귀금속종 및 저가금속종 촉매를 개발함.
- 활성유기금속 촉매를 고정화하기 위한 리간드를 개발함.
- DFT 계산화학을 바탕으로 개발된 촉매의 반응기작을 규명하고 이를 바탕으로 최적의 균일촉매를 디자인함.
• 균질 촉매의 고정화담체 개발 및 비균질화 촉매의 합성과 반응성을 연구함
-개발된 균질계 촉매의 일부 리간드를 포함하는 고비표면적의 Covalent Organic Framework (COF) 담체를 개발함. 이러한 담체에 카보닐화 촉매를 결합한 비균질계 촉매를 합성함.
- 이후 Covalent Organic Framework(COF)담체에 반응속도 증진을 위한 분자 디자인을 적용한 촉매활성에서 고도화된 카르보닐화 비균질계 촉매를 개발함
- 비균질 촉매의 카르보닐화반응의 효율을 여러 반응조건 대하여 측정하여 최적의 반응 조건을 도출함.
• 세계 최고수준의 비균질 카보닐화 2종 촉매 확보 (hydroesterfication과 epoxide carbonylation to lactone)

연구개발성과의 활용계획(기대효과)
• 에폭사이드의 카르보닐화 반응 작용기작과 반응물 분리시스템을 절충하는 촉매 및 반응공정시스템의 연구에 기여할 것임. 이를 통한 일산화탄소의 자원화 과학 기술을 한 단계 끌어 올릴 수 있을 것 임.
• 경제성을 갖춘 아크릴산 생산 시스템 확보를 통한 화학 산업에서의 국가 경쟁력 확보가 기대됨
• 개발된 원천촉매를 활용하여 생분해성 고분자체 및 MMA 합성과 같은 산업에서 활용도가 높은 기초화합물 생산 반응 발굴하여 향후 일산화탄소를 다수의 기초 화합물로 직접 변환 가능한 기술 개발을 통해 신산업 창출이 가능할 것으로 기대됨.

(출처 : 요약문 4p)

목차 Contents

• 표지 ... 1
• 제출문 ... 2
• 보고서 요약서 ... 3
• 요약문 ... 4
• 목차 ... 5
• 1. 연구개발과제의 개요 ... 6
• 2. 연구수행내용 및 성과 ... 6
• 2.1. (1차년 연구결과) 카르보닐화 촉매 합성과 Lewis acid 양이온 개선을 통한 촉매 활성 향상 ... 6
• 2.2. (1차년 연구결과) 카르보닐화를 통한 아크릴산 생성 촉매 합성 ... 6
• 2.3. (1차년 연구결과) 계산화학 기반 기존 촉매의 반응 기작 이해 ... 6
• 2.4. (1차년 연구결과) 반응 속도 향상을 위한 촉매 구조 제시 ... 6
• 2.5. (2차년 연구결과) CO 전환 유기산 형성 촉매 고도화 및 반응성 측정 ... 6
• 2.6. (2차년 연구결과) CO 전환 NADH 재생 촉매 ... 7
• 2.7. (2차년 연구결과) DFT 계산화학기반 최고 촉매 구조 제시 ... 7
• 2.8. (3차년 연구결과) CO 전환 유기산 형성 균질계 촉매 반응 고도화 ... 7
• 2.9. (3차년 연구결과) CO 전환 유기산 형성 비균질계 촉매 반응 고도화 ... 12
• 2.10. (3차년 연구결과) DFT 계산화학 기반 아크릴산 생성 시스템 제시 ... 16
• 3. 목표 달성도 및 관련 분야 기여도 ... 18
• 3-1. 목표 ... 18
• 3-2. 목표 달성여부 ... 18
• 3-3. 목표 미달성 시 원인(사유) 및 차후대책(후속연구의 필요성 등) ... 18
• 4. 연구개발성과의 활용 계획 등 ... 18
• 붙임 1. 참고문헌 ... 19
• 붙임 2. 연구목표 달성도 (종합) ... 20
• 끝페이지 ... 21