보고서 정보
주관연구기관 |
한국과학기술원 Korea Advanced Institute of Science and Technology |
연구책임자 |
이정용
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참여연구자 |
김범준
,
유승협
,
박오옥
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보고서유형 | 최종보고서 |
발행국가 | 대한민국 |
언어 |
대한민국
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발행년월 | 2017-12 |
과제시작연도 |
2017 |
주관부처 |
과학기술정보통신부 Ministry of Science and ICT |
등록번호 |
TRKO201900016513 |
과제고유번호 |
1711064323 |
사업명 |
한국과학기술원연구운영비지원(0.5) |
DB 구축일자 |
2019-10-26
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키워드 |
반투명 태양전지.다색상 고분자.박막 전사 공정.스탬핑 전사 공정.Semitransparent solar cell.Multi-color polymer.Thin film transfer.Stamping transfer process.
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DOI |
https://doi.org/10.23000/TRKO201900016513 |
초록
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· 대면적 투명 전극 제작 및 건식 전사 기술 개발
본 연구에서는 금속 나노 네트워크 전극을 제작하여 접촉저항이 없는 투명전극을 개발하였고 기화시킨 하이드라진을 환원제로 사용하여 대면적 은 나노선을 물에 띄우고 원하는 기판에 전사할 수 있는 기술을 확보하였다. 나노 패턴된 은 네트워크 전극을 유기 태양전지에 적용했을 때 최대 8.22% 수준의 광전변환 효율을 나타내었다. 또한 10cm x 10cm 크기로 형성된 투명전극은 물에 띄워져 상부 투명전극으로 사용할 수 있도록 테플론을 이용하여 건식 전사가 가능하게 공정을 개선하였다.
· 대면적 투명 전극 제작 및 건식 전사 기술 개발
본 연구에서는 금속 나노 네트워크 전극을 제작하여 접촉저항이 없는 투명전극을 개발하였고 기화시킨 하이드라진을 환원제로 사용하여 대면적 은 나노선을 물에 띄우고 원하는 기판에 전사할 수 있는 기술을 확보하였다. 나노 패턴된 은 네트워크 전극을 유기 태양전지에 적용했을 때 최대 8.22% 수준의 광전변환 효율을 나타내었다. 또한 10cm x 10cm 크기로 형성된 투명전극은 물에 띄워져 상부 투명전극으로 사용할 수 있도록 테플론을 이용하여 건식 전사가 가능하게 공정을 개선하였다. 이를 통해 하부 박막에 용매나 물에 의한 손상없이 대면적 R2R 공정이 가능하다는 가능성을 보였다.
· 대면적 유기 박막 형성법 및 R2R 전사 공정 개발
순간 확산 공정 (Spontaneous spreading process; SS process)을 이용해 제작한 높은 퀄리티의 고분자 박막이 소자 수준의 작은 면적에서뿐만 아니라 지속적인 확산을 통해 수조의 크기만 키운다면 얼마든지 대면적 공정이 가능함을 보였다. PTB7-Th:PCBM 용액을 1m 길이의 수조에서 10초만에 박막을 형성함을 보였다. 이렇게 형성된 유기 박막은 자체적으로 제작한 3개의 롤러로 이루어진 R2R 장비를 이용해서 대면적 연속 공정이 가능함을 보였다. 제자리에서 회전하는 롤러를 따라 움직이는 PET 기판이 SS 박막을 물 에서 박리하면서 전사를 진행한다. 그 과정에서 가해지는 장력에 의해서 물 표면의 박막이 모두 전사될 때까지 진행되며, 본 연구에서 유기 박막 전사 공정의 속도를 0.6 m/min까지 달성했다.
· 에탄올 가공이 가능한 전고성 고분자 개발 및 이를 이용한 친환경 유기태양전지
우리는 일반적으로 소자를 제작할 때 사용하는 할로겐화 또는 방향족 용매를 사용하지 않고 알코올만 사용하여 친환경적인 유기 물질 트랜지스터 (OFETs) 및 폴리머 태양 전지 (PSCs)를 개발하였다. 에탄올로 가공이 가능한 물질인 PPDT2FBT-A (p-type)와 bis-adduct fullerene acceptor (Bis-C60-A, n-type)는 올리고 에틸렌 글리콜 (OEG)를 측쇄에 도입하였다. 에탄올 공정이 가능한PPDT2FBT-A는 300-700nm의 범위에서 넓은 광 흡수율을 나타내며 강한 π-π 스태킹으로 인해 out-of-plane에서 (400) 까지의 높은 결정성을 나타낸다. 결과적으로, PDT2FBT-A를 에탄올로 제작한 OFET는 최대 1.0 × 10-2 cm2V-1s-1의 높은 전하 캐리어 이동도를 나타내며, 이것은 알코올 처리 된 장치로부터 현재까지 보고 된 최고 값이다. 중요하게도 에탄올 처리 된 PPDT2FBT-A OFET는 일반적인 가공 용매 인 클로로 벤젠 (CB)을 사용하였을 때 보다 홀 이동성이 약 10 배 향상 된 것 값을 보인다. 또한, 높은 결정성을 갖는 PPDT2FBT-A 고분자는 나노 섬유 기질 형태의 형성으로 인해, PPDT2FBT-A 및 Bis-C60-A의 에탄올로 가공된 소자에 대해 우수한 광전지 성능을 얻었다. 에탄올 처리 된 OFET 및 PSC 내의 분자 구조, 나노 스케일 형태 및 전자 특성 간의 관계는 전형적인 CB 처리 된 장치와 비교하였으며, 이러한 비교는 새로운 에탄올 / 수용성 활성층 재료의 설계 및 친환경 용매 처리 된 효율적인 OFET 및 PSC 개발에 중요한 가이드라인을 제공한다.
· 고효율 열차단 필름형 반투명 태양전지 및 모듈 제작 기술
저온 공정이 가능한 버퍼층 활용 및 유/무기 하이브리드 페로브스카이트 광활성층 형성 방법 튜닝을 통해 태양전지 성능 개선을 추진 하였다. 금속 기반의 높은 인덱스 값의 절연층으로 덮여 있는 상부 투명 전극과 하부 플라스틱 기판을 활용하여 반투명 필름형 태양전지 제작하였다. 제작 공정은 원-스텝 스핀코팅을 적용한 p-i-n 구조 및 투-스텝 스핀코팅을 적용한 n-i-p 구조의 페로브스카이트 태양전지 최적화를 진행하였다. 페로브스카이트 제작에 사용되는 PbI2, MAI 물질들의 순도 및 용액의 농도, 스핀코팅 조건 튜닝 등을 통한 투과도 및 효율 향상을 달성하였다. 제작된 필름형 반투명 태양전지의 광전변환효율은 8.93%, 평균 가시광선대역 투과율은 19.8%로 좋은 효율을 보이면서 동시에 우수한 투과 특성을 보였다. 태양에너지 차단율을 나타내는 TSER 과 NIR-SER 값은 각각 73.3%, 65.7%로 상용화된 차량용 썬팅 필름에 견줄만한 특성과 더불어 우수한 열차단 특성을 보였다.
· 폴리스타이렌 나노입자가 도입된 중간층의 전사 및 유연 태양전지 제작
유연태양전지의 기계적 내구성을 향상시키기 위해 중간층인 PEDOT:PSS 층에 폴리스타이렌(PS) 나노 입자를 도입하여 전사함으로써 유연태양전지를 제작하였다. PEDOT:PSS 층에 물결모양의 표면을 만들기 위해 68nm 크기의 PS 나노입자를 emulsion 중합을 이용해 합성하였다. PUA 스탬프를 이용하여 PEDOT:PSS와 혼합된 PS 나노 입자는 타겟 기판인 고분자 전극/유연기판 위로 완전히 전사가 되었다. 전사 과정을 통한 PEDOT:PSS 표면의 조성 변화와 PS 나노 입자 도입에 의한 표면 구조로 인해 활성층과의 정공 수송이 개선되어 기존의 스핀코팅으로 제작된 소자에 (5.37 %) 비해 향상된 효율을 (5.71 %) 보였다. 또한 일반 PEDOT:PSS로 제작된 유연태양전지는 1000회의 밴딩 사이클 이후 본래 효율의 평균 42 %를 보인 반면, PS가 도입된 경우 본래 효율의 평균 65 %를 보이며 더욱 큰 기계적 변형을 견디는 결과를 보였다. 이는 도입된 PS 나노입자가 PEDOT:PSS 필름 내부에서 바인더 역할을 함과 동시에 PEDOT:PSS 표면을 소수성으로 개질시켜 활성층과의 접합력을 증가시킴에 기인한 것으로 확인된다.
· 색상 제어용 친환경 고분자 활성층 기반의 고분자 활성층 전사 조건 확립
본 연구팀은 co-solvent 시스템의 고분자 활성층을 진공 처리 기반의 전사 공정을 이용해 균일하게 전사하는 연구를 수행하였다. 일반적으로 고분자 도너와 풀러렌 어셉터의 블렌드로 이루어진 유기 태양전지의 활성층은 모폴로지 개선을 통한 효율 향상을 위해 DIO와 같은 co-solvent가 필수적으로 첨가되어 구성된다. 하지만 높은 끓는점을 가지는 DIO는 활성층 용액의 전체적인 휘발성을 낮추고, 이로 인해 과량의 용매가 잔존하게 된다. 잔존한 과량의 용매는 타겟 기판과의 접착력을 떨어뜨림과 동시에 전사 시에 가해지는 열에 의해 갑자기 증발되어 별도의 처리 없이는 균일한 전사를 방해하게 된다. 하지만 스탬프 위에 코팅된 활성층에 진공 처리를 해주어 과량의 용매를 제거하고, 타겟 기판으로의 전사에 적합한 wetting 조건을 만들어주면 균일한 전사가 가능하다. 전사 공정은 고분자 활성층의 domain distribution이나 구성에 영향을 주지 않는 것으로 확인되었다. 또한 전사공정으로 제작된 태양전지는 스핀 코팅으로 제작된 소자와 (7.29 %) 비교할만한 효율을 (7.11 %) 보였다. 특히 전사 과정에서 표면 거칠기가 감소한 고분자 활성층은 전사수송층이 균일한 두께로 형성될수 있게 하였으며, 이에 따라 제작된 유연태양전지의 stability가 향상됨을 보였다. 김범준 교수님 연구팀에서 개발중인 다양한 색상의 전도성 고분자인 랜덤 삼원 공중합체 역시 DIO가 첨가된 co-solvent 시스템에 최적화 되어있으므로 본 연구에서 고안된 진공 처리 기반의 전사공정을 동일하게 적용할 수 있었다.
(출처 : 요약문 7p)
Abstract
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· Development of large-area transparent electrodes and dry transfer technology
In this study, we developed a transparent electrode with no contact resistance by fabricating a metal nano - network electrode, and secured a technique to transfer large - area nanowire to water and transfer it to a de
· Development of large-area transparent electrodes and dry transfer technology
In this study, we developed a transparent electrode with no contact resistance by fabricating a metal nano - network electrode, and secured a technique to transfer large - area nanowire to water and transfer it to a desired substrate by using vaporized hydrazine as a reducing agent. When the nanopatterned silver electrode was applied to the organic solar cell, the photoelectric conversion efficiency was as high as 8.22%. In addition, the transparent electrode having a size of 10 cm x 10 cm was floated in water, and the process was improved to enable dry transfer using Teflon as an upper transparent electrode. This shows the possibility of large-area R2R process without damaging the underlying thin film by solvent or water.
· Development of large-scale organic thin film and R2R transfer process
It has been shown that a high-quality polymer thin film fabricated using a spontaneous spreading process (SS process) can be used in a large-area process as long as it grows only in a small area of the device level, The PTB7-Th: PCBM solution was shown to form a thin film in 10 seconds in a 1-meter-long water bath. The organic thin film thus formed was shown to be capable of a large area continuous process using the R2R equipment consisting of three self-made rollers. The PET substrate moving along the rotating roller in place moves the SS film while separating it from the water. In this process, the film is transferred until all the water surface is transferred by the applied tension. In this study, the speed of the organic thin film transfer process is attained up to 0.6 m / min.
· Development of ethanol-processable conjugated polymer for eco-friendly OPV
We developted eco- and human-friendly fabrication of organic field-effect transistors (OFETs) and polymer solar cells (PSCs) using only ethanol as a processing solvent at ambient condition, in stark contrast to that involving the use of halogenated and/or aromatic solvents. New ethanol-processable electroactive materials, p-type polymer (PPDT2FBT-A) and n-type bis-adduct fullerene acceptor (Bis-C60-A) are designed rationally by incorporation of oligoethylene glycol (OEG) side-chains. By ethanol processing, PPDT2FBT-A shows a broad light absorption in the range of 300−700 nm and highly crystalline inter chain ordering with out-of-plane interlamellar scattering up to (400) with strong π−π stacking. As a result, the ethanol-processedPPDT2FBT-A OFETs yield high charge-carrier mobilities up to 1.0 × 10-2 cm2 V-1 s-1, which is the highest value reported to date from alcohol-processed devices. Importantly, the ethanol-processed PPDT2FBT-A OFET outperformed that processed using typical processing solvent, chlorobenzene (CB), with ∼10-fold enhancement in hole mobility, because the highly edge-on oriented packing of PPDT2FBT-A was produced by ethanol-process. Also, for the first time, significant photovoltaic performance was achieved for the ethanol-processed device of PPDT2FBT-A and Bis-C60-A due to the formation of an interpenetrating nanofibrillar morphology of highly crystalline PPDT2FBT-A polymers. The relationships between molecular structure, nanoscale morphology and electronic properties within ethanol-processed OFETs and PSCs were elucidated by comparing to typical CB-processed devices. These comparisons provide important guidelines for the design of new ethanol/water-soluble active layer materials and their use in the development of green solvent-processed efficient OFETs and PSCs.
· Development of highly efficient heat-blocking film-type semitransparent solar cells and modules
Enhance solar cell performance through utilization of buffer layer with low temperature process and tuning of organic-inorganic hybrid perovskite photoactive layer. Develop film-type semitransparent solar cell using plastic substrate and top transparent electrode covered with metal-based high-index dielectric layer.
Optimization of p-i-n perovskite solar cell using 1-step spin coating and n-i-p perovskite solar cell using 2-step spin coating method. Enhance transmittance and efficiency of the device through tuning of spin coating conditions and materials used in perovskite fabrication. We succeeded in realizing film-type semitransparent perovskite solar cell (ST-psSC) that exhibited power conversion efficiency (PCE) as high as 8.93% with average visible-light transmittance (AVT) of 19.8%. TSER (73.3%) and NIR-SER (65.7%) values of film-type ST-psSC are comparable with commercially available tint films.
· Development of stamping transfer technique for hole transporting layer with polystyrene nanoparticles
We fabricated organic flexible solar cells with enhanced cell performance and mechanical durability by performing a simple dry transfer of a poly(3,4-ethylenedioxythiophene): poly(styrenesulfonate) (PEDOT:PSS) hole transport layer (HTL) with polystyrene nanoparticles (PS NPs). In order to ensure the stable flexibility of these flexible solar cells, cross-linked PS NPs synthesized with a size of 70 nm were introduced to the PEDOT:PSS HTL. The transfer of the PEDOT:PSS layer with PS NPs onto the polymer electrode (PH1000) was performed completely via stamping transfer with a polyurethane acrylate stamp. Because of the increased surface area as a result of the introduced PS NPs and the modulation of the WF and conductivity of PEDOT:PSS by the transfer process itself, charge transport from BHJ was improved. The power conversion efficiency of the PTB7:PC71BM-based flexible devices prepared by the transfer of PEDOT:PSS with PS NPs was 5.71 %, which was higher than that of the spin-cast device without PS NPs (5.37 %). We also demonstrated that the addition of PS NPs effectively improves the mechanical durability of flexible solar cells. After 1000 bending cycles, the average efficiency of the devices containing PS NPs retained 65 % of their original efficiency and demonstrated better stability as compared with the devices without PS NPs, which showed only 42 % retention of the initial efficiency. The introduced PS NPs enhanced the mechanical strength of PEDOT:PSS by acting as not only binders within PEDOT:PSS, but also as interfacial modifiers which can improve the interfacial adhesion between the active layer and PEDOT:PSS HTL.
· Development of stamping transfer technique for multi-color conjugated polymer-based active layer
We developed the vacuum-process-based stamping transfer technique for co-solvent system-based polymer active layer. In general, for organic solar cells based on a polymer donor and a fullerene acceptor, high PCEs have been achieved by using high boiling point solvent additive such as DIO. However, due to the high boiling point of DIO, the entire active layer solution decreased in volatility and the excess solvent disrupted the uniform transfer of the active layer; hence, vacuum treatment was applied to obtain the wetting condition of the active layer for stamping transfer. We confirmed that domain distribution and composition of the active layer were maintained after stamping transfer. Consequently, organic solar cells fabricated by stamping transfer showed power conversion efficiency (7.11 %) comparable to those of devices fabricated by spin-coating (7.29 %). We also observed significant improvement in long-term stability afforded by stamping transfer due to the uniform coat of TiOx interlayer on the smooth surface of the active layer, which can maximally prevent oxygen diffusion from the effective coverage area in the devices. Because of the random terpolymer-based multi-color conjugated polymer was optimized on co-solvent system, its active layer was completely transferred via vacuum-process-based stamping transfer technique.
(출처 : Summary 4p)
목차 Contents
- COVER ... 1
- Summary ... 4
- 국문 요약문 ... 7
- 1. Research Purpose ... 10
- 2. Research Target and Achievement ... 13
- 3. Research Method ... 13
- 4. Research Results ... 19
- (1) Outcome results ... 19
- (2) Further research required ... 43
- (3) Findings deserve to press ... 45
- 5. Research Outcomes ... 45
- (1) Publication ... 45
- (2) Conference presentation ... 47
- (3) Patents ... 51
- (4)Creation of New Big Project ... 52
- 6. Reference ... 52
- 7. Total Research Output ... 52
- 붙임 : 국문보고서 ... 53
- 1. 연구목적 ... 53
- 2. 연구목표와 성과 ... 56
- 3. 연구방법 ... 57
- 4. 연구결과 및 고찰 ... 63
- 5. 연구결과물 발표실적 ... 86
- 6. 참고문헌 ... 94
- 7. 연구실적 종합표 ... 94
- End of Page ... 94
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