초록 ▼

□ 연구개요
에너지/환경 문제의 급부상과 맞물려 배터리 기술의 개선 및 다변화 수요가 나날이 증가하고 있다. 이러한 배경에서 배터리 구성의 핵심 요소인 고체전해질을 신규 개발하고자 하였으며, 구체적인 탐색 관점으로 산소/질소 혼합음이온 격자와 함께 양이온 빈자리 결함을 갖는 조성을 설계하였다. 상기 산화질화물계 고체 전해질은 기존의 산화물이나 황화물에 비해 열적, 전기화학적 안정성이 향상될 뿐만 아니라 양이온의 이동에 유리한 격자 환경을 제공할 수 있음에 주목하였다.
복합산화물을 모델로 삼아 리튬 삽입과 산소/질소 치환을

□ 연구개요
에너지/환경 문제의 급부상과 맞물려 배터리 기술의 개선 및 다변화 수요가 나날이 증가하고 있다. 이러한 배경에서 배터리 구성의 핵심 요소인 고체전해질을 신규 개발하고자 하였으며, 구체적인 탐색 관점으로 산소/질소 혼합음이온 격자와 함께 양이온 빈자리 결함을 갖는 조성을 설계하였다. 상기 산화질화물계 고체 전해질은 기존의 산화물이나 황화물에 비해 열적, 전기화학적 안정성이 향상될 뿐만 아니라 양이온의 이동에 유리한 격자 환경을 제공할 수 있음에 주목하였다.
복합산화물을 모델로 삼아 리튬 삽입과 산소/질소 치환을 동반시키는 경로를 고안 적용함으로써 알칼리 함유 산화질화물들을 신규 합성하였고, 중성자 회절, 고체 NMR, 임피던스 분광법으로 분석하였다. 리튬 원자의 국부 환경을 토대로 격자 내 이온 이동 경로를 제시하였다.

□ 연구 목표대비 연구결과
최근 국내외적으로 복합 산화질화물에 대한 연구가 활발히 진행되고 있으나 알칼리 양이온이 함유된 조성은 매우 제한된 예만이 알려져 있고, 자연히 산화질화물계 이온전도체에 대한 연구 사례 또한 거의 없다. 이 연구에서는 (i) 리튬이 함유된 산화질화물 합성, (ii) 결정 구조 분석, (iii) 이온전도도 측정이라는 세부 목표를 설정하였으며, 계획 단계에서 페로브스카이트, 오쏘규산염, 텅스텐 브론즈 등의 구조를 바탕으로 유망 조성을 설계하였다. 연구를 통해 Li_4.1SiO_3.9N_0.1, Ca_1-x(Li_xTa_1-x)O_yN_z, La_1-x(Li_xTa_1-x)O_yN_z 등 4가지의 신규 산화질화물 상을 합성했는데, 이들에서 공통적으로 적용된 착안점은 격자 내 리튬 삽입을 위해 산소/질소 치환을 동반 진행했다는 점이다. 또한 산화물 유형의 삽입 화합물 Li_xSr_1-0.5xTa₂O₆이 합성되어졌다. 위의 신규 리튬 화합물들에 대해 분말 회절(방사광 X-선, 중성자)과 리트벨트 분석으로 리튬의 결합 환경을 조사하였고, 임피던스 분광법으로 이온 전도도를 산출하였다. 목표 내용이 대체로 충실히 성취되었으며, 대표적 성과물로 다음 내용을 꼽을 수 있다: (i) Li_4.1SiO_3.9N_0.1에서 Li의 과잉 삽입과 음이온 격자의 질소 치환으로 이온 전도도가 향상, (ii) La_1-x(Li_xTa_1-x)O_yN_z에서 음이온 격자의 N/O 비 및 빈자리 농도를 통해 이온 전도도 조절, (iii) Li_xSr_1-0.5xTa₂O₆에서 x 값에 따른 이온 전도도를 비교함으로써 전하 운반체 농도와 이동도의 변화를 유추하고, 중성자 회절을 토대로 Li의 이동 경로를 제안.

□ 연구개발결과의 중요성
우수한 고체전해질의 개발이 어느 때보다도 큰 관심을 받고 있는 상황에서, 산화질화물은 분극성이 크고 강한 결합을 갖는 음이온 격자를 갖기 때문에 전도도와 안정성이 개선된 이온전도체를 제공할 것으로 기대되는 계이다. 알칼리 양이온이 함유된 산화질화물은 합성이 어려운 상에 속하지만, 이 연구에서는 양이온 삽입반응과 이원자가 음이온 치환을 결합시키는 방식으로 신규 조성들을 합성하였다. 이러한 합성 경로는 기존의 유사 사례가 없는 독특한 방식으로 평가된다. 합성된 Li-함유 산화질화물들은 산화물 상에 비해 뚜렷이 증가된 이온전도도를 보였는데, 이는 음이온 격자에 질소가 포함될 경우 이온전도에 유리할 것이라는 예상에 잘 부합된다. 상기 합성 전략(양이온 삽입&음이온 치환)은 비충진 구조 유형에 대해서는 두루 적용 가능하기 때문에 확장의 여지가 매우 크다. 다양한 신규 산화질화물들의 합성과 함께 이온전도 거동에 관계된 요소들을 체계적으로 조절함으로써 이차전지 전해질 원료나 전극재의 개발이 시도될 수 있다. 그로부터 얻어진 최종 성과물의 품질에 따라서는 부가가치가 매우 큰 원천소재가 획득될 수도 있다.

(출처 : 연구결과 요약문 2p)

목차 Contents

• 표지 ... 1
• 연구결과 요약문 ... 2
• 목차 ... 3
• 1. 연구개발과제의 개요 ... 4
• 2. 연구수행내용 및 연구결과 ... 5
• 3. 연구개발결과의 중요성 ... 8
• 4. 참고문헌 ... 9
• 5. 연구성과 ... 10
• 끝페이지 ... 12